【摘要】：半導(dǎo)體光催化技術(shù),在降解污水中有機(jī)污染物方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),是環(huán)境處理中的一種行之有效的方法。近年來(lái),光催化技術(shù)應(yīng)用于分解水產(chǎn)生清潔能源(H_2)的研究也引起了人們的極大關(guān)注�，F(xiàn)如今,光催化技術(shù)在環(huán)境污染治理和清潔能源的獲取領(lǐng)域有著極為廣泛的應(yīng)用前景。將有機(jī)污染物溶液作為一種犧牲劑,并選擇適當(dāng)?shù)陌雽?dǎo)體催化劑,可以實(shí)現(xiàn)污染物的高效降解同時(shí)產(chǎn)生氫氣的目標(biāo)。這種技術(shù)不僅可以實(shí)現(xiàn)綠色環(huán)境修復(fù),還能達(dá)到產(chǎn)生清潔能源,緩解能源危機(jī)的雙重目的。為了使光催化降解有機(jī)污染物同時(shí)產(chǎn)氫活動(dòng)高效有序的進(jìn)行,我們選擇使用具有寬帶隙的半導(dǎo)體光催化劑,這類催化劑具有較強(qiáng)的氧化還原能力。但是,在實(shí)際應(yīng)用中,這類催化劑有一定的缺陷和不足:首先,由于這類半導(dǎo)體催化劑帶隙比較寬,只有在高能量的紫外光的照射下,催化劑才能被激發(fā),從而繼續(xù)進(jìn)行氧化還原反應(yīng)。然而,在實(shí)際生活中,紫外光在太陽(yáng)光中的比例僅僅為5.0%左右,大部分的可見(jiàn)光難以被催化劑利用,這使得催化劑對(duì)太陽(yáng)光的利用率偏低,造成太陽(yáng)能資源的巨大浪費(fèi)。其次,當(dāng)催化劑被光激發(fā)后,電子從催化劑的價(jià)帶位置躍遷到導(dǎo)帶位置,在導(dǎo)帶和價(jià)帶上分別產(chǎn)生光生電子和空穴。但是,由于光生電子和空穴的活躍,二者很容易復(fù)合,從而對(duì)光催化反應(yīng)效率產(chǎn)生一定的影響。為了克服上述問(wèn)題的局限性,我們選擇具有上轉(zhuǎn)換發(fā)光功能和傳輸電子功能的碳量子點(diǎn)(CQDs)與寬帶半導(dǎo)體催化劑進(jìn)行復(fù)合,設(shè)計(jì)出一種新型的光催化體系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明,這種新型的光催化體系確實(shí)有利于提高太陽(yáng)光的利用率和光催化反應(yīng)效率。在本研究中,我們采用水熱法和混合煅燒法,成功制備出一種新穎的可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)的的半導(dǎo)體光催化體系:CQDs/KNbO_3。通過(guò)多種技術(shù),如X射線衍射(XRD)、電子掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)、能量色散X射線(EDX)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)、紫外-可見(jiàn)漫反射光譜(UV-Vis)和光致發(fā)光光譜(PL),對(duì)所得到的樣品進(jìn)行形態(tài)結(jié)構(gòu)以及光學(xué)特性的表征。本研究以結(jié)晶紫染料作為一種目標(biāo)有機(jī)污染物,通過(guò)可見(jiàn)光的照射,進(jìn)行結(jié)晶紫染料的降解同時(shí)光解制氫的實(shí)驗(yàn),以此來(lái)評(píng)價(jià)以及考察催化劑的光催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明,復(fù)合光催化劑CQDs/KNbO_3的光催化活性明顯高于單純的KNbO_3。這歸因于CQDs作為一種助催化劑附著在KNbO_3表面,形成更多的活性位點(diǎn)來(lái)捕捉光生電子,提高光生電子-空穴的分離效率。此外,作為一種高效的上轉(zhuǎn)光劑,CQDs還可以吸收可見(jiàn)光并發(fā)射出紫外光來(lái)進(jìn)一步激發(fā)寬帶隙的KNbO_3。重復(fù)性研究結(jié)果表明,CQDs/KNbO_3復(fù)合催化劑可以重復(fù)循環(huán)使用四次,并沒(méi)有明顯的失活,仍然保持較高的催化活性�？偟膩�(lái)說(shuō),本研究成功設(shè)計(jì)了一種有效的可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)的光催化劑,可用于光催化降解水中有機(jī)污染物并同時(shí)產(chǎn)氫,對(duì)解決環(huán)境水污染問(wèn)題和產(chǎn)生清潔能源具有十分重要的意義。
【圖文】：

圖 0-1 半導(dǎo)體光催化原理示意圖Fig. 0-1 Schematic diagram of semiconductor photocatalysis principle光催化降解有機(jī)染料料，是一種廣泛應(yīng)用在醫(yī)藥、食品、印染和化妝品等行業(yè)的有機(jī)結(jié)果顯示，目前用作商業(yè)用途的染料種類已經(jīng)超過(guò) 100000 種。世產(chǎn)量約為 80 萬(wàn)～90 萬(wàn) t，我國(guó)染料年產(chǎn)量約為 15 萬(wàn) t，位居世界[33]。我國(guó)是紡織印染的第一大國(guó)，紡織印染行業(yè)又是工業(yè)廢水排居我國(guó)整個(gè)工業(yè)廢水排放量的第六位。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)分析，我國(guó)量約為每天 3×106-4×106m3，印染廠每加工 100 m 織物則會(huì)產(chǎn)生]。進(jìn)入環(huán)境的染料數(shù)量和種類不斷增加，，由此而造成的環(huán)境污染日料的性質(zhì)比較穩(wěn)定，進(jìn)入環(huán)境水體后難以進(jìn)行自然降解活動(dòng)，造色度增加，影響入射光線量，進(jìn)而影響到水生動(dòng)植物的正常生命體原有的生態(tài)平衡。更為嚴(yán)重的是，染料多為有毒物質(zhì)，生物毒染嚴(yán)重，對(duì)人體和其他生物具有致癌、致畸、致突變的三致效應(yīng)

圖 0-2 光催化分解水原理示意圖 0-2 Schematic diagram of principle of photocatalytic decomposition of wate體光催化劑性能的改進(jìn)半導(dǎo)體光催化材料應(yīng)該具備以下幾個(gè)特點(diǎn):最佳的能隙,較強(qiáng)吸收能力,在半導(dǎo)體和電解液之間有良好的導(dǎo)電率,在強(qiáng)電解定性[40]。近年來(lái)，隨著人們對(duì)光催化技術(shù)的不斷研究和深入催化材料的認(rèn)識(shí)也在不斷加深。目前，半導(dǎo)體光催化材料主型：金屬氧化物屬氧化物的通式是 MxOy，其中，M 為金屬元素，具有代表素。由于自身獨(dú)特的化學(xué)物理性質(zhì)，二元金屬氧化物有著非光催化、傳感器、電子器件的各個(gè)領(lǐng)域都有著十分廣泛的應(yīng)ZnO、WO3、VO4、MoO4等[41]。研究表明，在不同的實(shí)驗(yàn)條件
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2591747