發(fā)布時(shí)間：2020-03-20 09:12

【摘要】：自工業(yè)革命以來,大氣中的二氧化碳含量逐年升高,溫室效應(yīng)也逐漸加劇。而人為產(chǎn)生的二氧化碳主要來源于燃煤電廠尾氣未經(jīng)脫碳處理的排放。傳統(tǒng)乙醇胺工藝是目前燃燒后捕集二氧化碳技術(shù)中最常用也是最成熟的一種工業(yè)技術(shù),但是它存在再生能耗過高、吸收性能不足的缺陷。近年來,雙相吸收劑是新型吸收劑開發(fā)的熱點(diǎn)研究方向之一。溫度變化或者吸收CO_2后,雙相吸收劑會(huì)發(fā)生相變,超過90%的CO_2儲(chǔ)存在富相中,也只有富相需要再生,因此大幅降低了再生所需的能耗及設(shè)備成本。本文選取了十幾種不同物性的一、二、三級(jí)胺,按照一定比例配成水溶液吸收CO_2,結(jié)合~(13)C NMR和量子化學(xué)手段分析,取得了如下成果:1)構(gòu)建了一套有機(jī)胺物性篩選指標(biāo)。研究了有機(jī)胺物性(堿度,pKa和疏水性,Log P)與吸收劑性能之間的關(guān)系,如吸收容量、分相表現(xiàn)、傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)以及熱力學(xué)等。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明三級(jí)胺的堿度是決定雙相吸收劑的吸收能力的主要因素,而一、二級(jí)胺和三級(jí)胺的疏水性共同影響了吸收劑的分相表現(xiàn)。動(dòng)力學(xué)分析表明,富液的總傳質(zhì)阻力隨三級(jí)胺Log P值的增大而減小。熱力學(xué)分析表明,隨著三級(jí)胺Log P值的增加,再生過程中的顯熱就會(huì)減小,而潛熱反而增大。2)評(píng)價(jià)了新型雙相吸收劑TETA-DMCA的性能。通過自建的指標(biāo)體系優(yōu)選得到一種高效低耗的雙相吸收劑TETA-DMCA,確定了其最優(yōu)組分配比為1M:3M。評(píng)估結(jié)果表明,雙相吸收劑TETA-DMCA的吸收容量可達(dá)到乙醇胺的1.6倍,分相表現(xiàn)也優(yōu)于目前已報(bào)道的其他雙相吸收劑。動(dòng)力學(xué)分析表明,除了低溫吸收(40 ~oC)的情況,TETA-DMCA溶液中液相傳質(zhì)阻力是占據(jù)主導(dǎo)地位的。熱力學(xué)分析表明,TETA-DMCA的再生能耗會(huì)隨著貧液負(fù)載的升高而降低,最低僅為MEA的40%。此外我們還結(jié)合~(13)C NMR分析,闡明了TETA-DMCA與CO_2的反應(yīng)機(jī)理。3)闡明了雙階段協(xié)同機(jī)理。研究了雙相吸收劑吸收CO_2過程中出現(xiàn)的分相及吸收速率變化,結(jié)合~(13)C NMR與量子化學(xué)計(jì)算,提出并闡明了雙相吸收劑的雙階段協(xié)同機(jī)理。在一階段時(shí)(活潑胺基團(tuán)濃度較高),質(zhì)子傳遞是由兩性離子經(jīng)過一、二級(jí)胺再傳遞給三級(jí)胺。該路徑活化自由能較低,表觀吸收速率較快,反應(yīng)主要受反應(yīng)動(dòng)力學(xué)控制;在二階段(活潑胺基團(tuán)濃度較低),由于吸收反應(yīng)放熱以及一階段的反應(yīng)路徑受到抑制,迫使反應(yīng)向產(chǎn)物更穩(wěn)定的路徑(兩性離子的質(zhì)子直接傳遞給三級(jí)胺)進(jìn)行,此時(shí)吸收反應(yīng)主要受熱力學(xué)控制。
【圖文】：

浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文集中來自電力供應(yīng)、水泥制造和汽車尾氣三個(gè)方面。如圖 1-2所示，2010力供應(yīng)、水泥制造和汽車尾氣三個(gè)來源排放的 CO2占到總?cè)藶榕欧帕康?。而這之中，導(dǎo)致大氣中 CO2含量逐年上升的最主要原因是燃煤電廠煙經(jīng)脫碳處理的直接排放。據(jù)美國能源信息管理局(EIA)報(bào)道[4]，，從 2015年球煤消耗量雖然會(huì)緩慢降低，但在電力生產(chǎn)和工業(yè)制造領(lǐng)域依舊會(huì)以煤為能源，因此控制燃煤電廠的 CO2排放至關(guān)重要。

TETA-DMCA 吸收煙氣中二氧化碳的動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)及機(jī)理研究.2 CO2減排技術(shù)一般認(rèn)為 CO2的減排技術(shù)分為兩類：一類是從源頭控制，如開發(fā)新的源(如風(fēng)能、潮汐能、地?zé)岷秃四艿?和調(diào)整能源產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)優(yōu)化升級(jí)，但同時(shí)協(xié)調(diào)好經(jīng)濟(jì)發(fā)展，并且耗時(shí)較長；第二類是對(duì)污染源的排放進(jìn)行后，直接減少排入大氣的 CO2含量。當(dāng)下，碳捕集與封存(CCS)技術(shù)被認(rèn)為效的能控制從工業(yè)中產(chǎn)生的 CO2排放的方式。2017年,IEA在其能源技術(shù)nergy Technology Perspectives)中對(duì)全球 CO2減排的技術(shù)領(lǐng)域進(jìn)行了劃分5]，從圖 1-3可以看出，為了達(dá)到全球年平均溫度升幅 2oC 的目標(biāo)，CCS 至少 14%，是第二類減排技術(shù)中最關(guān)鍵的技術(shù)。
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X773

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