【摘要】：聚丙烯酰胺(PAM)是一種水溶性線性聚合物。在被廣泛應(yīng)用的同時(shí),也帶來了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。生物電催化系統(tǒng)(BES)作為一種新型污水處理技術(shù),可以利用產(chǎn)生生物電的過程有效地提高有機(jī)物的降解效率。本課題構(gòu)建了用于降解PAM類水溶高聚物的BES,綜合運(yùn)用電化學(xué)、分析化學(xué)以及微生物學(xué)的多種方法和手段,深入探索了PAM的降解途徑以及生物電對PAM降解的強(qiáng)化機(jī)制。首先采用分子量為5×106,水解度為25%的部分水解PAM (HPAM)作為底物在BES反應(yīng)器中培養(yǎng)和馴化用于降解HPAM的電活性微生物群落。結(jié)果表明,BES陽極室中附著在電極上的和浮游的微生物都具有獨(dú)自利用HPAM產(chǎn)電的能力,而附著在電極上的微生物具有更強(qiáng)的代謝底物與電子傳導(dǎo)能力。HPAM的濃度會(huì)對BES的產(chǎn)電性能產(chǎn)生影響,當(dāng)HPAM的濃度在500 mg L-1時(shí),最大電流密度可達(dá)110 mAm-2。BES閉路運(yùn)行時(shí),溶液中氨氮降到0.1±0.08 mg L-1。同時(shí),COD從933±12 mgL-1降到630±4 mg L-1,降解率達(dá)32.5%。粘度從23.01±0.15 mPa s降到21.00± 0.10mPa s。BES開路時(shí),溶液中的氨氮基本穩(wěn)定在1.2 mg L-1,溶液的粘度只有很小的變化,并且COD的降解率只有7.4%。說明生物電的產(chǎn)生對于HPAM的降解具有明顯的強(qiáng)化效應(yīng)。采用凝膠色譜、核磁、紅外、光電子能譜等手段對HPAM的降解產(chǎn)物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。結(jié)果表明BES中陽極微生物通過部分水解側(cè)鏈的酰胺基團(tuán)獲得生長所需要的氮源,而HPAM的主鏈則是被微生物部分降解,從而使聚合物的分子量下降。HPAM的主鏈降解并不是以鏈裂解的方式進(jìn)行,而是一個(gè)鏈縮短的過程,該過程伴隨著醚鍵的產(chǎn)生。基于結(jié)構(gòu)分析,提出了微生物對HPAM的進(jìn)攻發(fā)生在碳主鏈的1“頭-頭”聯(lián)接處。該處的兩個(gè)α-[-CH-]首先被氧化成[-C-OH],之后在[-CH2～C-OH]處斷裂,產(chǎn)生的小分子有機(jī)酸進(jìn)入微生物細(xì)胞內(nèi)供微生物代謝,然后兩個(gè)[-CH2-OH]之間發(fā)生脫水反應(yīng)生成醚鍵將開裂處重新聯(lián)接。分別采用分子量為5×106的聚丙烯酸鈉(PAA)和分子量為5×106的PAM在BES中進(jìn)行降解,研究PAM側(cè)鏈基團(tuán)(-COOH,-CONH2)對降解的影響。PAA和PAM具有相類似的降解效率,表明側(cè)鏈基團(tuán)不是決定微生物降解的關(guān)鍵因素。分子量為1.0×105、1.5×106的PAM都可以被微生物部分降解,而且其降解都是產(chǎn)生醚鍵的鏈縮短過程,進(jìn)一步證明了前面提出的降解機(jī)制,即微生物只能進(jìn)攻PAM主鏈上的“頭-頭”聯(lián)接鍵。
【圖文】：

與性質(zhì)直接影響ＢＥＳ的工作效率及產(chǎn)電能力。優(yōu)質(zhì)的質(zhì)子交換膜可１＾高效的傳遞逡逑質(zhì)子１＾？及抑制電子受體遷移。逡逑組裝單室ＢＥＳ，如圖３．１所示。逡逑１４逡逑

反應(yīng)器Ａ中具有浮游微生物的陽極液、新的電極、新鮮底物構(gòu)建為反應(yīng)器Ｂ；逡逑反應(yīng)器Ａ中附有微生物膜的陽極、新鮮底物構(gòu)建為反應(yīng)器Ｃ。反應(yīng)器Ｂ和Ｃ中ＨＰＡＭ逡逑的濃度均為５００邋ｍｇ心１。從圖３．３中可ｌｉｌ看出反應(yīng)器Ｂ和Ｃ都能產(chǎn)生電能，這說明依逡逑附在電極上的微生物和陽極液中的浮游微生物都能獨(dú)立的利用ＨＰ邋ＡＭ并產(chǎn)生電能。逡逑這一現(xiàn)象和Ｗ有機(jī)酸為底物ＢＥＳ有著區(qū)別，在Ｗ有機(jī)酸為底物的ＢＥＳ中，，只有陽極逡逑微生物膜才能利用有機(jī)酸產(chǎn)生電能Ｉ５７＇５８］。逡逑Ａ邋１叫角逡逑＂ｅ邋１２０－邐。Ａ逡逑Ｐ．Ｒ邐－逡逑０邐２邐４邐６邐８邐１０邐１２邐１４邐１６逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｄａｙ）逡逑圖３．３不同來源微生物的ＢＥＳ的產(chǎn)電量逡逑Ａ－微生物來自陽極液和生物膜Ｂ－微生物來自陽極液Ｃ－微生物來自陽極的生物膜逡逑Ｆｉｇ．邋３．３邋Ｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ邋ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ邋ｉｎ邋民ｅａｃｔｏｒ邋Ａ邋ｗｉｔｈ邋ｂｉｏａｎｏｄｅ邋ｉｎ邋ｃｕｌｔｉｖａｔｅｄ邋ａｎｏｄｉｃ邋ｓｏｌｕｔｉｏｎ，民ｅａｃｔｏｒ邋Ｂ逡逑ｗｉ化邋ａ邋ｎｅｗ邋ａｎｏｄｅ邋ｉｎ邋ｃｕｌｔｉｖａｔｅｄ邋ａｎｏｄｉｃ邋ｓｏｌｕｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋民ｅａｃＵ）ｒ邋Ｃ邋Ｗｉｔｈ邋ｂｉｏａｎｏｄｅ邋ｉｎ邋ｆｒｅｓｈ邋ｍｅｄｉｕｍ逡逑從圖３．３中還可Ｗ看出Ｂ和Ｃ兩個(gè)反應(yīng)器產(chǎn)的電流密度都比反應(yīng)器Ａ的低。同時(shí)逡逑經(jīng)計(jì)算得反應(yīng)器Ａ、Ｂ、Ｃ的電量分別為３２０．５邋Ｃ、２１５．６７邋Ｃ、２３８．９３邋Ｃ，可Ｗ看出反逡逑應(yīng)器Ａ產(chǎn)生電量小于反應(yīng)器Ｂ和Ｃ產(chǎn)生電量之和，這是因?yàn)榉磻?yīng)器Ｂ和Ｃ中都有足逡逑夠可被微生物利用并產(chǎn)生電能的ＨＰＡＭ
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X172;X703

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 李金雄;潘涌璋;;膨潤土對水中聚丙烯酰胺的吸附行為研究[J];工業(yè)用水與廢水;2010年06期

2 李凡修;謝建華;;光催化降解部分水解聚丙烯酰胺廢水技術(shù)研究[J];石油天然氣學(xué)報(bào);2010年04期

本文編號(hào)：2569288