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溴氧化鉍的制備及光催化降解苯的性能研究

發(fā)布時間:2017-03-19 01:05

  本文關(guān)鍵詞:溴氧化鉍的制備及光催化降解苯的性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:近年來,工農(nóng)業(yè)發(fā)展過程中產(chǎn)生的大量揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)嚴(yán)重危害了大氣環(huán)境質(zhì)量和人體健康。在眾多VOCs中,苯系物屬于環(huán)境空氣中濃度較高、危害較大且難降解的一類。光催化氧化技術(shù)是一種綠色高級氧化技術(shù),具有能耗低、效率高、降解徹底等優(yōu)點(diǎn),在污染物治理和能源開發(fā)方面具有廣泛的研究和應(yīng)用,溴氧化鉍(BiOBr)作為一種新型的光催化材料,因其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和內(nèi)部電場、間接躍遷模式及優(yōu)良的光催化性能,引起了研究者們的關(guān)注。因此,找到一種簡單有效的方法制備出具有優(yōu)異的光催化性能的BiOB r,探討其對苯的光催化降解性能的影響因素,以期為光催化技術(shù)的推廣和高活性的催化材料的開發(fā)提供理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。采用硝酸鉍作為鉍源,十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)作為溴源,無水乙醇作為溶劑介質(zhì)制備得到納米溴氧化鉍(BiOBr)粉末。制備過程中通過改變?nèi)軇釡囟群头磻?yīng)物Bi/Br摩爾比,得到不同形貌結(jié)構(gòu)的BiOBr粉末。通過XRD、 SEM、TEM、BET、UV-Vis等表征手段,系統(tǒng)地研究了制備過程中溶劑熱溫度及反應(yīng)物Bi/Br摩爾比對BiOBr的結(jié)構(gòu)、形貌、比表面積及光吸收性質(zhì)的影響,初步探討了BiOBr結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理。結(jié)果表明,在反應(yīng)物Bi/Br摩爾比為1:6時,制得的溴氧化鉍為納米片層狀堆疊結(jié)構(gòu),且隨著溶劑熱溫度的變化,溴氧化鉍的晶型結(jié)構(gòu)有一定的轉(zhuǎn)變,納米片厚度和對紫外光的吸收強(qiáng)度都隨溫度的的增加而減小。其中,120℃下制備得到的BiOBr具有最好的光催化活性,對苯進(jìn)行紫外光降解反應(yīng)90min,苯的去除率可達(dá)到65%,而Ti02光催化降解苯的效率僅為18%。測試制得的BiOBr穩(wěn)定性時,發(fā)現(xiàn)催化劑重復(fù)使用三次后,BiOBr對苯的催化效率降低不到1%,說明BiOBr的穩(wěn)定性良好。當(dāng)溶劑熱溫度為120℃時,隨著Bi/Br摩爾比的提高,溴氧化鉍的結(jié)構(gòu)形貌由層狀漸漸交錯成花球狀,且球的粒徑隨之變小,比表面積則相應(yīng)增大,光催化相應(yīng)地增強(qiáng)。Bi/Br比為2:1時,苯的光催化去除率最高可達(dá)80%,光催化性能最好。采用制備得到的性能最優(yōu)的BiOBr探討了光催化過程中催化劑投加量、反應(yīng)物初始濃度、水蒸氣含量和光強(qiáng)對光催化降解苯的影響。結(jié)果表明,在一定范圍內(nèi),催化劑投加量越多,光催化效率越高,當(dāng)達(dá)到一定量時,去除效率不再明顯增加,反應(yīng)界面面積大小不再是影響光催化效率的主要因素。反應(yīng)物初始濃度增加,光催化效率提高,增加到2.3g/m3,去除效率最大達(dá)到90%,繼續(xù)增加濃度,催化效率不再提高,這是因?yàn)榇呋瘎┠芴峁┑幕钚灾行氖怯邢薜?過量的苯分子之間形成了相互競爭的關(guān)系。體系中存在一定量的水蒸氣,可以提高光催化降解效率,水蒸氣過量時,則會制約BiOBr的光催化性能。隨著紫外光光強(qiáng)的增大,體系中光子數(shù)增多,苯的降解率提高。最后對苯的光催化過程進(jìn)行了動力學(xué)研究,結(jié)果表明,苯的光催化過程符合一級反應(yīng)動力學(xué)方程。
【關(guān)鍵詞】:溴氧化鉍 揮發(fā)性有機(jī)物 光催化 降解 動力學(xué)
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:TQ426;X701
【目錄】:
  • 摘要8-10
  • ABSTRACT10-12
  • 第1章 緒論12-27
  • 1.1 揮發(fā)性有機(jī)物概述12-14
  • 1.2 揮發(fā)性有機(jī)物的處理技術(shù)14-19
  • 1.2.1 物理、物化法14-16
  • 1.2.2 化學(xué)、生化法16-19
  • 1.3 光催化劑鹵氧化鉍的研究現(xiàn)狀19-22
  • 1.3.1 鹵氧化鉍的結(jié)構(gòu)特征19-21
  • 1.3.2 鹵氧化鉍的制備方法21-22
  • 1.4 光催化降解VOCs的影響因素22-25
  • 1.4.1 催化劑性質(zhì)23-24
  • 1.4.2 反應(yīng)條件24-25
  • 1.5 研究意義和內(nèi)容25-27
  • 1.5.1 研究意義25-26
  • 1.5.2 研究內(nèi)容26-27
  • 第2章 實(shí)驗(yàn)部分27-33
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器27-28
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑27
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)方法28-33
  • 2.2.1 溴氧化鉍的制備方法28-29
  • 2.2.2 溴氧化鉍的表征方法29-30
  • 2.2.3 光催化實(shí)驗(yàn)方法30-32
  • 2.2.4 苯的檢測方法32-33
  • 第3章 溴氧化鉍的形貌調(diào)控及表征分析33-43
  • 3.1 不同溶劑熱溫度制備的溴氧化鉍的形貌結(jié)構(gòu)33-37
  • 3.1.1 溴氧化鉍的晶體結(jié)構(gòu)分析33-34
  • 3.1.2 溴氧化鉍的形貌結(jié)構(gòu)分析34-35
  • 3.1.3 溴氧化鉍的比表面積和孔徑分析35-36
  • 3.1.4 溴氧化鉍的光學(xué)吸收性質(zhì)分析36-37
  • 3.2 不同Bi/Br比制備的溴氧化鉍的形貌結(jié)構(gòu)37-41
  • 3.2.1 溴氧化鉍的晶體結(jié)構(gòu)分析37-38
  • 3.2.2 溴氧化鉍的表面形貌分析38-40
  • 3.2.3 溴氧化鉍的比表面積和孔徑分析40-41
  • 3.3 本章小結(jié)41-43
  • 第4章 溴氧化鉍光催化降解苯的性能研究43-53
  • 4.1 催化劑制備條件對光催化效率的影響43-45
  • 4.1.1 溶劑熱溫度對溴氧化鉍光催化性能的影響43-44
  • 4.1.2 反應(yīng)物Bi/Br比對溴氧化鉍光催化性能的影響44-45
  • 4.2 反應(yīng)條件對光催化效率的影響45-51
  • 4.2.1 催化劑用量對苯的光降解效率的影響45-46
  • 4.2.2 苯的初始濃度對光降解效率的影響46-47
  • 4.2.3 水蒸氣含量對苯的光降解效率的影響47-48
  • 4.2.4 光強(qiáng)對苯的光降解效率的影響48-49
  • 4.2.5 苯的光催化降解動力學(xué)研究49-51
  • 4.3 本章小結(jié)51-53
  • 第5章 結(jié)論與展望53-55
  • 5.1 結(jié)論及創(chuàng)新點(diǎn)53-54
  • 5.2 展望54-55
  • 參考文獻(xiàn)55-63
  • 致謝63-64
  • 附錄64-65
  • 附件65

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