【摘要】：高氯酸鹽具有穩(wěn)定性好,溶解度高,難被礦物質(zhì)表面或者活性炭吸附的特點,對人體的危害主要表現(xiàn)在對甲狀腺功能的破壞,目前其已經(jīng)成為新型持久性污染物。本實驗采用生物電解池技術(shù),以陰極作為高氯酸鹽還原菌的電子供體,進行生物電化學(xué)還原高氯酸鹽的研究,并通過采用導(dǎo)電聚合物和納米材料對石墨陰極表面進行修飾,實現(xiàn)對陰極的優(yōu)化,考察納米復(fù)合材料修飾陰極對生物電解池修復(fù)效果的影響機制。通過電化學(xué)方法制備了不同納米復(fù)合材料修飾電極,并對不同修飾電極材料的電化學(xué)性質(zhì)進行了對比研究,采用FI-IR, Raman等表征手段對這些納米復(fù)合材料進行表征。通過研究不同電極材料在不同條件下的循環(huán)伏安曲線可以得出,納米修飾電極具有良好的電化學(xué)性質(zhì)。膜內(nèi)高氯酸根離子的傳輸主要受擴散控制,并且遵循半無限擴散規(guī)律。高氯酸根離子更容易在N-H鍵附近富集,并且摻雜后的膜可以阻止其他離子的富集。因此,高氯酸根在電極附近的離子交換機理主要包含三方面：1)高氯酸根易在修飾電極表面發(fā)生富集；2)在氧化還原電位下,發(fā)生高氯酸根離子的摻雜與脫摻雜反應(yīng)；3)摻雜后,高氯酸根在膜內(nèi)的運動。與PANI修飾電極相比,GR, CNT的摻雜使修飾電極的氧化還原峰電位負移,有利于高氯酸根的摻雜與脫摻雜過程,主要原因有兩方面：1)GR、CNT的摻雜可以提高電極的導(dǎo)電性,有利于電極表面的電子傳輸；2)GR與CNT的摻雜使電極比表面積增大,電極表面更加粗糙,有利于高氯酸根離子的進入。同時,與PANI修飾電極相比,GR、CNT摻雜后,電極峰電位差變小,可逆性提高,穩(wěn)定性增強。在無膜微生物電解池(MEC)中,外加電場作為唯一電子供體,高氯酸鹽還原效果良好,最高還原效率可達1.75mg/L。PANI的多孔性,優(yōu)良的導(dǎo)電性和良好的生物親性可以促進生物膜的形成。實驗結(jié)束后,在懸浮污泥中可以觀察到類似納米導(dǎo)線結(jié)構(gòu)。推測,當外加電場作為唯一電子供體時有利于納米導(dǎo)線的生成,陰極表面形成生物膜的主要作用是加速電子傳遞。系統(tǒng)發(fā)育樹分析表明,懸浮污泥中高氯酸鹽還原菌PCRB屬于β一變形菌屬,并且與Azospiraoryzae strain DSM 13638親緣關(guān)系最為接近。GR與CNT的摻雜,可以提高MEC對高氯酸根離子的降解效果,這主要有兩個原因：1)GR、CNT良好的導(dǎo)電性有利于MEC中的胞外電子傳遞,有利于電極表面的電子傳遞,促進高氯酸根離子的還原；2)GR與CNT的摻雜使電極表面更加粗糙,孔隙度增大,有利于高氯酸根離子的吸附。與PANI-CNT修飾陰極MEC相比,PANI-GR修飾陰極MEC的高氯酸鹽降解效率更高,并且可以促進PCRB的富集。這主要是由于與CNT相比,GR的導(dǎo)電性更高,并且GR表面含氧官能團等豐富。
【圖文】：

為對比電極），在相同條件下培養(yǎng)。采用電磁攬拌器攬拌溶液，使污泥可Ｗ均勻逡逑地與電極接觸。每兩天換一次電解液，并采用電化學(xué)工作站實現(xiàn)反應(yīng)器電流的實逡逑時監(jiān)控，電流穩(wěn)定后開始實驗。實驗裝置如圖２－３所示：逡逑１２逡逑

電解池分別標記為反應(yīng)器１，反應(yīng)器２，反應(yīng)器３。采用電磁攢拌器e*拌溶液，，逡逑使污泥可１＾均勻地與電極接觸。每兩天換一次電解液，并采用電化學(xué)工作站實現(xiàn)逡逑反應(yīng)器電流的實時監(jiān)控，電流穩(wěn)定后開始實驗。實驗裝置如圖２－３所示：逡逑①逡逑Ｉ邋＾１逡逑？邋／ｉｎｉ逡逑管Ｉ屸逡逑１．電極（銅棒＋光譜純石墨電極），２．法蘭，３．出水口，４．微生物電解池反應(yīng)器，５．曝氣逡逑口（Ｎ２，間歇性曝氣，提供厭氧環(huán)境），６．曝氣組件，７．攬拌槽（玻璃，避免長時間攢拌逡逑底部磨穿）逡逑圖２－３微生物電解池解析圖逡逑Ｆｉｇ．邋２－３邋Ｔｈｅ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｍｉｃｒｏｂｉａｌ邋ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ邋ｃｅｌｌ逡逑１３逡逑
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703

【參考文獻】

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1 程愛華;王林紅;吳薇;王志盈;;水處理中電化學(xué)方法及其組合工藝的開發(fā)與應(yīng)用[J];西安建筑科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2006年06期

本文編號：2551429