基于聚苯胺及碳納米修飾材料的微生物電解池對高氯酸鹽的降解研究
發(fā)布時間:2019-10-21 14:52
【摘要】:高氯酸鹽具有穩(wěn)定性好,溶解度高,難被礦物質(zhì)表面或者活性炭吸附的特點(diǎn),對人體的危害主要表現(xiàn)在對甲狀腺功能的破壞,目前其已經(jīng)成為新型持久性污染物。本實驗采用生物電解池技術(shù),以陰極作為高氯酸鹽還原菌的電子供體,進(jìn)行生物電化學(xué)還原高氯酸鹽的研究,并通過采用導(dǎo)電聚合物和納米材料對石墨陰極表面進(jìn)行修飾,實現(xiàn)對陰極的優(yōu)化,考察納米復(fù)合材料修飾陰極對生物電解池修復(fù)效果的影響機(jī)制。通過電化學(xué)方法制備了不同納米復(fù)合材料修飾電極,并對不同修飾電極材料的電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了對比研究,采用FI-IR, Raman等表征手段對這些納米復(fù)合材料進(jìn)行表征。通過研究不同電極材料在不同條件下的循環(huán)伏安曲線可以得出,納米修飾電極具有良好的電化學(xué)性質(zhì)。膜內(nèi)高氯酸根離子的傳輸主要受擴(kuò)散控制,并且遵循半無限擴(kuò)散規(guī)律。高氯酸根離子更容易在N-H鍵附近富集,并且摻雜后的膜可以阻止其他離子的富集。因此,高氯酸根在電極附近的離子交換機(jī)理主要包含三方面:1)高氯酸根易在修飾電極表面發(fā)生富集;2)在氧化還原電位下,發(fā)生高氯酸根離子的摻雜與脫摻雜反應(yīng);3)摻雜后,高氯酸根在膜內(nèi)的運(yùn)動。與PANI修飾電極相比,GR, CNT的摻雜使修飾電極的氧化還原峰電位負(fù)移,有利于高氯酸根的摻雜與脫摻雜過程,主要原因有兩方面:1)GR、CNT的摻雜可以提高電極的導(dǎo)電性,有利于電極表面的電子傳輸;2)GR與CNT的摻雜使電極比表面積增大,電極表面更加粗糙,有利于高氯酸根離子的進(jìn)入。同時,與PANI修飾電極相比,GR、CNT摻雜后,電極峰電位差變小,可逆性提高,穩(wěn)定性增強(qiáng)。在無膜微生物電解池(MEC)中,外加電場作為唯一電子供體,高氯酸鹽還原效果良好,最高還原效率可達(dá)1.75mg/L。PANI的多孔性,優(yōu)良的導(dǎo)電性和良好的生物親性可以促進(jìn)生物膜的形成。實驗結(jié)束后,在懸浮污泥中可以觀察到類似納米導(dǎo)線結(jié)構(gòu)。推測,當(dāng)外加電場作為唯一電子供體時有利于納米導(dǎo)線的生成,陰極表面形成生物膜的主要作用是加速電子傳遞。系統(tǒng)發(fā)育樹分析表明,懸浮污泥中高氯酸鹽還原菌PCRB屬于β一變形菌屬,并且與Azospiraoryzae strain DSM 13638親緣關(guān)系最為接近。GR與CNT的摻雜,可以提高M(jìn)EC對高氯酸根離子的降解效果,這主要有兩個原因:1)GR、CNT良好的導(dǎo)電性有利于MEC中的胞外電子傳遞,有利于電極表面的電子傳遞,促進(jìn)高氯酸根離子的還原;2)GR與CNT的摻雜使電極表面更加粗糙,孔隙度增大,有利于高氯酸根離子的吸附。與PANI-CNT修飾陰極MEC相比,PANI-GR修飾陰極MEC的高氯酸鹽降解效率更高,并且可以促進(jìn)PCRB的富集。這主要是由于與CNT相比,GR的導(dǎo)電性更高,并且GR表面含氧官能團(tuán)等豐富。
【圖文】:
為對比電極),在相同條件下培養(yǎng)。采用電磁攬拌器攬拌溶液,使污泥可W均勻逡逑地與電極接觸。每兩天換一次電解液,并采用電化學(xué)工作站實現(xiàn)反應(yīng)器電流的實逡逑時監(jiān)控,電流穩(wěn)定后開始實驗。實驗裝置如圖2-3所示:逡逑12逡逑
電解池分別標(biāo)記為反應(yīng)器1,反應(yīng)器2,反應(yīng)器3。采用電磁攢拌器e*拌溶液,,逡逑使污泥可1^均勻地與電極接觸。每兩天換一次電解液,并采用電化學(xué)工作站實現(xiàn)逡逑反應(yīng)器電流的實時監(jiān)控,電流穩(wěn)定后開始實驗。實驗裝置如圖2-3所示:逡逑①逡逑I邋^1逡逑?邋/ini逡逑管I屸逡逑1.電極(銅棒+光譜純石墨電極),2.法蘭,3.出水口,4.微生物電解池反應(yīng)器,5.曝氣逡逑口(N2,間歇性曝氣,提供厭氧環(huán)境),6.曝氣組件,7.?dāng)埌璨郏úA,避免長時間攢拌逡逑底部磨穿)逡逑圖2-3微生物電解池解析圖逡逑Fig.邋2-3邋The邋structure邋of邋microbial邋electrolysis邋cell逡逑13逡逑
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:X703
本文編號:2551429
【圖文】:
為對比電極),在相同條件下培養(yǎng)。采用電磁攬拌器攬拌溶液,使污泥可W均勻逡逑地與電極接觸。每兩天換一次電解液,并采用電化學(xué)工作站實現(xiàn)反應(yīng)器電流的實逡逑時監(jiān)控,電流穩(wěn)定后開始實驗。實驗裝置如圖2-3所示:逡逑12逡逑
電解池分別標(biāo)記為反應(yīng)器1,反應(yīng)器2,反應(yīng)器3。采用電磁攢拌器e*拌溶液,,逡逑使污泥可1^均勻地與電極接觸。每兩天換一次電解液,并采用電化學(xué)工作站實現(xiàn)逡逑反應(yīng)器電流的實時監(jiān)控,電流穩(wěn)定后開始實驗。實驗裝置如圖2-3所示:逡逑①逡逑I邋^1逡逑?邋/ini逡逑管I屸逡逑1.電極(銅棒+光譜純石墨電極),2.法蘭,3.出水口,4.微生物電解池反應(yīng)器,5.曝氣逡逑口(N2,間歇性曝氣,提供厭氧環(huán)境),6.曝氣組件,7.?dāng)埌璨郏úA,避免長時間攢拌逡逑底部磨穿)逡逑圖2-3微生物電解池解析圖逡逑Fig.邋2-3邋The邋structure邋of邋microbial邋electrolysis邋cell逡逑13逡逑
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:X703
【參考文獻(xiàn)】
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1 程愛華;王林紅;吳薇;王志盈;;水處理中電化學(xué)方法及其組合工藝的開發(fā)與應(yīng)用[J];西安建筑科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2006年06期
本文編號:2551429
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