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長三角區(qū)域背景細氣溶膠中不同化學成分質(zhì)量-粒度分布特征及其來源分析

發(fā)布時間:2019-10-21 06:49
【摘要】:大氣細顆粒物現(xiàn)已成為我國多數(shù)區(qū)域的首要污染物,其對能見度降低、氣候變化以及人體健康都有重要影響。2013年7月至2014年5月在長三角區(qū)域臨安大氣本底站利用氣溶膠質(zhì)譜儀(Q-AMS)開展了連續(xù)四個季節(jié)的觀測,得到了長三角區(qū)域背景PM1中硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、有機物、氯化物等各化學成分的季節(jié)變化特征。長三角區(qū)域年均PM1值約為53μg/m3,冬季質(zhì)量濃度最高(84μg/m3),其次分別為夏季(55μg/m3)、春季(48μg/m3)和秋季(38μg/m3)。有機物是PM1中最主要的化學成分,約占PM1的47%。對有機物使用PMF進行分類解析,結(jié)果顯示二次有機氣溶膠(SOA)在四季所占比重均在65%左右,秋、冬季生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的有機氣溶膠(BBOA)所占比重在9%左右,指示出生物質(zhì)燃燒的一定影響。對PM1進行酸度分析顯示春季和冬季PM1呈酸性,夏季和秋季呈中性。各化學成分的峰值粒徑均為冬季最高(~600 nm),顯示其老化程度較深,夏季峰值粒徑最小(400-500 nm),粒子相對新鮮。各化學成分中,有機氣溶膠的峰值粒徑最小,硫酸鹽的峰值粒徑最大,且季節(jié)變化也較小,顯示硫酸鹽的來源四季變化不大。通過對比清潔天氣和污染天氣的質(zhì)量濃度和質(zhì)量-粒度分布發(fā)現(xiàn),冬季污染條件下PM1特征與清潔條件下差異最大,質(zhì)量濃度可升高24倍,峰值粒徑增長1倍。夏季污染時段較清潔時段PM1濃度值以及峰值粒徑相差最小,但夏季清潔時段濃度較高,局地產(chǎn)生的新鮮氣溶膠較多。除了夏季以外,其他季節(jié)污染期間硝酸鹽均大幅增加,質(zhì)量濃度遠高于硫酸鹽。2013年11-12月長三角區(qū)域發(fā)生了兩次大范圍持續(xù)的重霧-霾污染事件,污染期間PM1平均質(zhì)量濃度達到212μg/m3,約為雨后清潔時段的10倍,各化學組分均大幅升高,其中硝酸鹽上升最為顯著。區(qū)域交換不顯著的氣象條件和來自杭州灣附近氣流的短距離輸送導致的污染物混合是造成此次污染事件的首要條件,污染形成后邊界層下壓,較高的相對濕度促進了液相反應(yīng)的發(fā)生導致硫酸鹽和硝酸鹽的快速生成,期間生物質(zhì)燃燒導致的BBOA的大幅增長、以及引發(fā)的大氣氧化性的增強使得低揮發(fā)性氧化性有機氣溶膠(LV-OOA)在污染期間的上升進一步促進了污染的形成。
【圖文】:

大氣本底,臨安,地理位置


是中國氣象局最早建設(shè)的三個區(qū)域本底站之一,也是世界氣象組織大氣本底監(jiān)測網(wǎng)點站。臨安大氣本底站坐落于浙江省臨安市橫畈鎮(zhèn)境內(nèi),東經(jīng)119°44′,北緯30°18′,海拔138.6m。如圖2.1所示,該站距離浙江省省會城市杭州市約50km,東北方向約200km 處為上海,西北方向約 250 km 處為南京,站點周圍植被覆蓋較好,污染源較少,,測得的數(shù)據(jù)可較好的代表長三角區(qū)域混合后的氣溶膠。本研究觀測時間涵蓋夏季(2013.07.20~2013.08.13)、秋季(2013.10.12~2013.10.31,2013.11.14~2013.11.30)、冬季(2013.12.01~2013.12.20)、春季(2014.04.15~2014.05.15)連續(xù)的四個季節(jié)。圖 2.1 臨安大氣本底站地理位置2.2 實驗和儀器介紹觀測儀器放置在實驗室內(nèi),所有儀器都使用同一個共進氣系統(tǒng)(如圖2.2所示),實驗室室內(nèi)溫度控制在25 ℃。屋頂進氣口處安裝有PM10切割頭過濾掉樣氣中粒徑較大的顆粒

布局圖,布局圖,實驗室,粒子


多角度吸收光度計(MAAP)等觀測儀器中,不同的儀器根據(jù)需要獲得相應(yīng)流量的樣氣,AMS所需流量為0.15lpm。圖2.2 實驗室布局圖本研究使用的Q-AMS由美國Areodyne公司生產(chǎn),主要由粒子收集部分、粒徑分離部分、化學組分測量部分三個部分組成(如圖2.3)。粒子收集部分利用6級透鏡將細氣溶膠聚集成一個直徑為1 mm的粒子束,最后一級透鏡由于采樣區(qū)和粒徑分離區(qū)的壓差超聲擴散加速;由于不同粒徑大小的粒子獲得的速度不同,小粒子獲得的運行速度要大于較大的粒子,因此在粒徑分離部分通過測量粒子的飛行時間得到粒子的空氣動力學粒徑;在化學組分測量部分,粒子經(jīng)過加熱表面(600 ℃)后,其中揮發(fā)和半揮發(fā)性成分被電子轟擊離子化,標準四級桿質(zhì)譜儀可檢測到離子化后得到的帶正電的離子碎片,得到這些碎片的信號后事先被選定的離子的信號偏轉(zhuǎn)進入電子倍增器中
【學位授予單位】:中國氣象科學研究院
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:X513

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本文編號:2551288

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