【摘要】：低溫催化劑是目前煙氣脫硝催化劑領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一。鐵基催化劑因其價(jià)格低廉、無(wú)毒無(wú)害且選擇性好,是低溫脫硝催化劑開(kāi)發(fā)領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向；而鈰由于其優(yōu)異的氧化還原性能以及較高的儲(chǔ)氧能力,常被摻雜到催化劑中以提高脫硝活性。本文采用檸檬酸法制備鐵鈰復(fù)合催化劑,并對(duì)制備催化劑的條件進(jìn)行優(yōu)化；對(duì)優(yōu)化制備的鐵鈰催化劑展開(kāi)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、反應(yīng)條件和反應(yīng)機(jī)理等研究;對(duì)優(yōu)選催化劑進(jìn)行堿金屬、H20和S02的中毒研究,探索中毒機(jī)理,分析中毒原因；最后,對(duì)鐵鈰催化劑進(jìn)行蜂窩狀成型制備工藝探索。結(jié)果如下：從摻雜鈰制備的鐵鈰復(fù)合催化劑脫硝性能研究表明：Ce能提升鐵基催化劑的脫硝性能。02濃度、氨氮比、反應(yīng)空速(GHSV)及NO初始濃度均會(huì)對(duì)NH3-SCR反應(yīng)產(chǎn)生影響。NH3、NO和02的反應(yīng)級(jí)數(shù)分別為0、1.0和0.2級(jí),220℃～280℃范圍的表觀反應(yīng)活化能為39.1kJ/mol,活性較高。反應(yīng)同時(shí)存在L-H和E-R機(jī)理,低溫L-H機(jī)理占主導(dǎo),高溫更多是以E-R機(jī)理進(jìn)行。從優(yōu)選的鐵鈰復(fù)合催化劑堿金屬中毒研究表明：堿金屬會(huì)使催化劑表面的酸性位點(diǎn)數(shù)量、強(qiáng)度以及酸性種類下降,氧化還原性能還會(huì)受到鈍化作用,導(dǎo)致了SCR脫硝反應(yīng)受阻。堿金屬鉀對(duì)NOx的吸附影響較小。清洗再生能使中毒催化劑的部分活性恢復(fù),酸洗效果比水洗好。從優(yōu)選的鐵鈰復(fù)合催化劑H20和S02失活研究表明：水蒸氣與反應(yīng)氣氛在催化劑活性位點(diǎn)的競(jìng)爭(zhēng)吸附,造成催化劑失活,并且這種失活是可逆的。SO2會(huì)造成鐵鈰催化劑的不可逆失活。S02不會(huì)對(duì)催化劑吸附NH3造成影響,而對(duì)NO的吸附和氧化產(chǎn)生抑制,造成催化劑脫硝活性下降。催化劑表面硫酸銨鹽的沉積以及活性金屬組分被硫酸化也是造成低溫段活性受限的兩個(gè)重要原因。從成型制備工藝研究表明：成型過(guò)程中需添加多種助劑以制備蜂窩狀成型催化劑,其中成型劑的添加種類和添加量會(huì)直接影響成型催化劑的機(jī)械性能。以二氧化硅加硼酸為復(fù)合成型劑所制備催化劑機(jī)械性能較好。蜂窩狀催化劑的制備使用模壓法完成,通過(guò)多個(gè)制備工藝步驟,最終得到具備一定機(jī)械性能及脫硝活性的成型催化劑。
【圖文】：

顆粒狀催化劑無(wú)法直接應(yīng)用到煙氣脫硝工程中，必須通過(guò)一定的工藝手段，將逡逑催化劑制成固定的形狀，再應(yīng)用于工業(yè)脫硝工程中。目前，，常用的整體式催化劑主逡逑要有：蜂窩式、波紋板式Ｗ及平板式，如圖１－２所示：逡逑７逡逑

２．３催化劑的活性評(píng)價(jià)逡逑（１）活性評(píng)價(jià)裝置逡逑ＳＣＲ反應(yīng)活性在圖２－１所示的不鑄鋼固定反應(yīng)器中進(jìn)行，裝置主要由配氣系統(tǒng)、逡逑反應(yīng)器主體和煙氣分析系統(tǒng)組成。其中配氣系統(tǒng)均使用鋼瓶氣，模擬煙氣組成包括：逡逑ＮＯ、ＮＨ３、0２、Ｓ＆、戰(zhàn)0，化作為平衡氣，氣體均通過(guò)質(zhì)量流量計(jì)進(jìn)行控制，進(jìn)逡逑入反應(yīng)器主體前，通過(guò)氣體混合器對(duì)模擬煙氣進(jìn)行預(yù)混合，其中水蒸汽采用微量注逡逑射累液態(tài)水加入煙氣預(yù)熱段，預(yù)熱段溫度比主反應(yīng)溫度低３０‘Ｃ，可確保注入液態(tài)逡逑水充分蒸發(fā)為氣態(tài)，并與其余組分混合均勻構(gòu)成實(shí)驗(yàn)?zāi)M煙氣；反應(yīng)器主體包括煙逡逑氣預(yù)熱段和主反應(yīng)段組成，主反應(yīng)段見(jiàn)圖２－２。逡逑進(jìn)氣總流量為１．５Ｌ／ｍｍ。反應(yīng)后氣體中ＮＯ、Ｎ化和化經(jīng)在線煙氣分析儀逡逑ＭＲＵ６００測(cè)得（德國(guó)ＭＲＵ公司）。ＮＯ轉(zhuǎn)換率計(jì)算公式：逡逑Ｎ0ｘ邋ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ邋＝邋ｆ邋１邋—邐ｘ邋１００％逡逑Ｖ邋［ＮＯＪｉｎ邋Ｊ逡逑廠邐衡ｔa懬傻惱稹懾澹潁危誨澹桑彥五義希懾渭液狗妒ⅲ椋椋酢換危蓿懾義希懾螘

本文編號(hào)：2548092