【摘要】：隨著我國(guó)工農(nóng)業(yè)的迅速發(fā)展,各種廢氣、廢水、廢渣等被大量不當(dāng)排放,直接或間接地造成土壤污染。多環(huán)芳烴(PAHs)是土壤中常見(jiàn)的一類(lèi)高風(fēng)險(xiǎn)有機(jī)污染物,2014年4月17日,我國(guó)環(huán)境保護(hù)部與國(guó)土資源部發(fā)布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》中指出,"我國(guó)土壤中PAHs點(diǎn)位超標(biāo)率達(dá)1.4%"。如何高效地修復(fù)PAHs污染土壤、以減低土壤污染風(fēng)險(xiǎn),這是當(dāng)前國(guó)內(nèi)外環(huán)境領(lǐng)域急需解決一個(gè)重大研究課題。本論文利用芬頓(Fenton)試劑對(duì)有機(jī)污染物的廣譜氧化性,在實(shí)驗(yàn)室前期研究工作的基礎(chǔ)上,嘗試探索利用芬頓氧化技術(shù)來(lái)去除土壤中PAHs結(jié)合態(tài)殘留,研制芬頓氧化技術(shù)的試劑包,并將其應(yīng)用于修復(fù)實(shí)際PAHs污染土壤,試圖為PAHs污染土壤的治理探索出一條高效、快速、安全的途徑。取得的主要成果如下:(1)研究了芬頓氧化技術(shù)對(duì)土壤中PAHs結(jié)合態(tài)殘留的去除作用。采集了污染區(qū)PAHs污染土樣,以萘、苊烯、芴和蔥為PAHs代表物,研究了 Fenton試劑對(duì)土樣中PAHs結(jié)合態(tài)殘留的氧化降解效果,.并對(duì)H2O2濃度、溶液pH值、反應(yīng)時(shí)間、二價(jià)鐵離子添加率及水/土比等實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行了優(yōu)化。結(jié)果表明:Fenton試劑法能較為有效的氧化降解土壤中的PAHs結(jié)合態(tài)殘留,且以12%H202添加濃度、pH 3.0、1:20鐵添加比率為條件,當(dāng)避光反應(yīng)時(shí)間為24h時(shí),污染土樣中4種PAHs結(jié)合態(tài)殘留的氧化降解效果最佳,去除率分別高達(dá)81%、95%、100%和62%。同樣,設(shè)定另外幾個(gè)影響因素一定、二價(jià)鐵離子添加率為1:30時(shí),4種PAHs結(jié)合態(tài)殘留的去除率分別達(dá)到92%、27%、97%、100%;H202 濃度為 10%時(shí),去除率分別高達(dá) 93%、44%、95%、100%;pH為3.0-5.0時(shí),去除率分別為89%、58%、65%、99%;最佳土/水比為3:1.6 g/mL 時(shí),去除率分別為 82%、63%、95%、100%。(2)研制了芬頓氧化去除土壤中PAHs的試劑包,并試驗(yàn)了其治理PAHs污染土壤的實(shí)際效果。在已得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上,以雙氧水(30%)、28%FeSO4溶液和10%草酸為主要藥劑,研究了 Fenton試劑法對(duì)實(shí)際污染土壤中幾種PAHs的氧化降解效果。為了更方便工程中應(yīng)用,預(yù)定將處理1 g 土樣所用酸和FeS04顆粒放在一個(gè)試劑包中、為試劑包1,將處理1 g 土樣所用酸、K2C2O4和FeSO4顆粒放在一個(gè)試劑包中,為試劑包2,將處理1g 土樣所用H2O2放入另一試劑包,為試劑包3,并進(jìn)行組合應(yīng)用于污染土樣中,對(duì)各反應(yīng)體系進(jìn)行條件優(yōu)化。結(jié)果顯示:體系中H2O2對(duì)Fenton試劑氧化降解PAHs起著非常重要的作用;而在芬頓體系中加入K2C2O4也可對(duì)Fenton試劑氧化降解土壤中PAHs起到較好的增效作用,且在24 h內(nèi)時(shí)間越長(zhǎng)、降解效果越明顯。實(shí)驗(yàn)優(yōu)化后的最佳反應(yīng)條件為:10%草酸添加量為135 μL、Fe2+/C2O42-添加比率為1/3、目標(biāo)雙氧水濃度為11%。反應(yīng)時(shí)間為48 h,此時(shí)土樣中幾種PAHs的降解率可以達(dá)到最大值;得出幾種優(yōu)化試劑包組合。(3)篩選出了三種不同功能的試劑包。其中效率最高的試劑包組合為:FeSO4:K2C2O4=1:3,11%H2O2,1:8鐵離子添加比率條件;土壤中PAHs結(jié)合態(tài)殘留去除的最優(yōu)試劑包為:11%H2O2,1:8鐵離子添加比率;相對(duì)廉價(jià)的試劑包為:FeSO4:K2C2O4=3:1,11%H2O2,1:8鐵離子添加比率。將三類(lèi)試劑包分別應(yīng)用于不同質(zhì)量的實(shí)際污染土樣中,都有很好的使用效果。比如在處理60g污染土壤的時(shí)候,幾種PAHs(萘、苊、苊烯、蒽、芴和菲)的去除率最低分別為40%、70%、52%、50%、63%、75%,其他組的規(guī)律也很相似,去除率在不同質(zhì)量組大致沒(méi)多大差別,但最低去除率都在40%-50%。
【圖文】：

圖２－１邐１６種多環(huán)芳控液相色譜圖逡逑Ｆｉｇ．２－１邋Ｓｉｘｔｅｅｎ邋ｋｉｎｄｓ邋ｏｆ邋ｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃ邋ａｒｏｍａｔｉｃ邋ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ邋ｉｎ邋ｌｉｑｕｉｄ邋ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｍ逡逑

時(shí)間化）邐時(shí)間（ｈ）逡逑圖２－２不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)Ｆｅｎｔｏｎ試劑氧化降解ＰＡＨｓ結(jié)合態(tài)殘留的影晌逡逑Ｆｉｇ．２－２邋Ｅｆｆｅｃｔ邋ｏｆ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｔｉｍｅ邋ｏｎ邋ＰＡＨｓ邋ｂｏｕｎｄ邋ｒｅｓｉｄｕｅｓ邋ｏｘｉｄａｔｉｖｅ邋ｏｎ邋ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ邋ｂｙ邋Ｆｅｎｔｏｎ’ｓ邋ｒｅａｇｅｎｔ逡逑２．４邋ＦｅＳ0４濃度對(duì)Ｆｅｎｔｏｎ試劑氧化降解±壤中ＰＡＨｓ結(jié)合態(tài)殘留的影響逡逑根據(jù)實(shí)驗(yàn)已得的基本數(shù)據(jù)，，在±壤中ＰＡＨｓ結(jié)合態(tài)初始濃度、含水率等己定的前逡逑提下，根據(jù)計(jì)算得到所需添加的ＦｅＳ0４溶液的量，可得表２－３。逡逑表２－３實(shí)驗(yàn)試劑的添加量逡逑Ｔａｂ．２－３邋Ｔｈｅ邋ｄｏｅｓ邋ｏｆ邋化Ｓｔ邋ｒｅａｇｅｎｔｓ逡逑Ｆｅ２＋添加比率逡逑＇＇＇＇１：１０邐１：１５邐１：２０邐１：２４邐１：２６邐１：２８邐１：３０邐１：巧逡逑超純水（ｍＬ）邐１．６０００邐１．６０００邐１．６０００邐１．６０００邐１．６０００邐１．６０００邐１．６０００邐１．６０００逡逑１０0／0邋巧j#酸如邋Ｌ）邐０．１５００邐０．１５００邐化邋１５００邐０．１５００邐０．１５００邐０．１５００邐０．１５００邐０．１５００逡逑２８％邋ＦｅＳ0４（ｍＬ）邐０．５９７９邐０．６５５８邐０．７１６６邐０．＂７６７３邐０．７９３４邐０．８２０１邐０．８４７３邐０．８８９２逡逑３０％邋Ｈ２Ｏ邋伽邋Ｌ）邐１．３４８７邐１．３８０７邐１．４１４３邐１．４４２３邐１．４５６８邐１．４７１５邐１．４８６５邐１．５０９６逡逑設(shè)；＾１２％也0２添加濃度、ｐＨ３．０、避光反應(yīng)２４小時(shí)為基礎(chǔ)，然后根據(jù)預(yù)實(shí)驗(yàn)結(jié)逡逑果
【學(xué)位授予單位】：南京農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2540524