【摘要】：含氯苯酚化合物的廢水是比較常見而且數(shù)量眾多的廢水之一,具有相當(dāng)高的生物毒性和富集性,既難降解又容易在生物體內(nèi)積累,對生物體的安全造成了極大的威脅。傳統(tǒng)的物理法、化學(xué)法和生化法很難降解氯苯酚類化合物,因此,針對氯苯酚化合物降解的高級氧化技術(shù)越來越受到重視。低溫等離子體技術(shù)是集臭氧氧化、高能電子輻射和紫外光光解等作用于一體,同時(shí)具有物理效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)的新型高級氧化技術(shù)。在介質(zhì)阻擋放電過程中會產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性的羥基自由基(·OH)等活性粒子,是低溫等離子氧化技術(shù)的關(guān)鍵。該技術(shù)具有反應(yīng)速度快、有機(jī)物降解徹底等優(yōu)點(diǎn),應(yīng)用前景廣闊。首先,本實(shí)驗(yàn)以2,4,6-三氯苯酚為目標(biāo)降解物,采用介質(zhì)阻擋放電方式進(jìn)行降解處理,通過質(zhì)譜掃描和氯離子定性實(shí)驗(yàn)確定2,4,6-三氯苯酚降解處理后,會進(jìn)行脫氯反應(yīng)生成2,4-二氯苯酚。然后,以2,4-二氯苯酚為主要降解目標(biāo),研究了起始電壓、初始濃度、初始pH、起始電導(dǎo)率等因素對其降解效率的影響。結(jié)果表明,在2,4-二氯苯酚初始濃度為50 mg/L,起始電壓為75 V,初始pH為5.32的條件下處理120 min,2,4-二氯苯酚的去除率可達(dá)76.13%。為進(jìn)一步提高去除率,向溶液中加入催化劑(Fe2+、H2O2、TiO2、10%I-TiO2),催化劑的存在不同程度的提高了2,4-二氯苯酚的去除率,這是因?yàn)榇呋瘎┐嬖跁r(shí)增加了溶液中·OH的數(shù)量。在TiO2存在時(shí),2,4-二氯苯酚的去除率可以提升到83.68%,隨著10%I-TiO2的引入,去除率又增加到了90.59%。為了驗(yàn)證·OH的作用,在溶液中加入自由基清除劑(叔丁醇、二丙醇),2,4-二氯苯酚的去除率隨著二者濃度的增大而不斷減小,在二者濃度很大時(shí)仍有一部分2,4-二氯苯酚被降解,說明·OH是起主要作用氧化劑,在放電過程中仍有其他氧化物質(zhì)產(chǎn)生。溶液pH和TOC隨放電時(shí)間的增加而減小。最后,通過紫外可見分光光度計(jì)和質(zhì)譜掃描(MS)定性和定量表征了的2,4,6-三氯苯酚和2,4-二氯苯酚及其降解產(chǎn)物,分析了降解產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和2,4-二氯苯酚的降解過程。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,低溫等離子體能有效降解溶液中的2,4,6-三氯苯酚和2,4-二氯苯酚并將其轉(zhuǎn)化為其他中間產(chǎn)物,這一研究為低溫等離子體技術(shù)在氯苯酚廢水處理方面的實(shí)際應(yīng)用提供了一定的理論指導(dǎo)。
[Abstract]:The waste water containing chlorophenol compounds is one of the most common and abundant wastewater, which has high biotoxicity and enrichment. It is difficult to degrade and accumulate easily in vivo, which poses a great threat to the safety of organisms. The traditional physical, chemical and biochemical methods are difficult to degrade chlorophenol compounds. Therefore, more and more attention has been paid to the advanced oxidation technology for the degradation of chlorophenol compounds. Low temperature plasma technology is a new advanced oxidation technology, which integrates ozone oxidation, high energy electron radiation and UV photolysis, and has both physical and chemical effects. In the process of dielectric barrier discharge (DBD), active particles such as hydroxyl radical (OH) are produced, which is the key technology of low temperature plasma oxidation. The technology has the advantages of fast reaction speed and complete degradation of organic matter, and has a wide application prospect. Firstly, 2,4,6-trichlorophenol was degraded by dielectric barrier discharge (DBD). The degradation of 2,4,6-trichlorophenol was determined by mass spectrometry and qualitative analysis of chloride ion. Dechlorination takes place to produce 2,4-dichlorophenol. Then, taking 2,4-dichlorophenol as the main degradation target, the effects of initial voltage, initial concentration and initial conductivity of pH, on the degradation efficiency were studied. The results show that when the initial concentration of 4-dichlorophenol is 50 mg/L, the initial voltage is 75 V, and the initial pH is 5.32, the removal rate of dichlorophenol can reach 76.13% when the initial concentration of 4-dichlorophenol is 50 min,2,4-. In order to further improve the removal rate of 2,4-dichlorophenol, the presence of catalyst (Fe2, H2O2, TiO2, 10% IxTiO2) increased the removal rate of 2,4-dichlorophenol. This is because the presence of the catalyst increases the amount of OH in the solution. In the presence of TiO2, the removal rate of 2,4-dichlorophenol can be increased to 83.68%, and with the introduction of 10%I-TiO2, the removal rate of 2,4-dichlorophenol can be increased to 90.59%. In order to verify the effect of OH, the free radical scavenger (tert-butanol, dipropanol) was added to the solution, and the removal rate of 2,4-dichlorophenol decreased with the increase of both concentrations. A part of 2,4-dichlorophenol is still degraded when the concentration of OH is very high, which indicates that DCP is the main oxidant, and other oxidation substances are still produced during the discharge process. 4-dichlorophenol is still degraded in the concentration of 2,4-dichlorophenol. The solution pH and TOC decrease with the increase of discharge time. Finally, 2,4,6-trichlorophenol and 2,4-dichlorophenol and their degradation products were characterized by UV-vis spectrophotometer and mass spectrometry scanning (MS). The structure of the degradation products and the degradation process of 2,4-dichlorophenol were analyzed. The experimental results show that the low temperature plasma can effectively degrade 2,4,6-trichlorophenol and 2,4-dichlorophenol and convert them into other intermediate products. This study provides some theoretical guidance for the practical application of low temperature plasma technology in chlorophenol wastewater treatment.
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703

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本文編號：2443646