【摘要】：水環(huán)境的安全是人類日益關(guān)注的問題,近年來隨著工業(yè)發(fā)展及人類生活的需要,人類有意無意的向水環(huán)境排放了大量的有機污染物。這些污染物種類繁多,給水環(huán)境帶來的危害各不相同,其中環(huán)境激素、PPCPs等最近十余年來逐漸被人們所重視,它們主要來自于化工以及制藥廢水、生活污水和農(nóng)業(yè)廢水的排放。由于人民生活水平的提高,畜牧養(yǎng)殖業(yè)的大力發(fā)展,這類物質(zhì)被大量而廣泛的使用,在水體中經(jīng)常被檢測出來。這類化合物具有持久性、生物活性、生物累積性等特點,在環(huán)境中不易降解,長期存在于環(huán)境中會干擾生物的正常生長和代謝,對生物產(chǎn)生毒性效應(yīng),經(jīng)食物鏈進入人或動物體內(nèi)后會導(dǎo)致內(nèi)分泌紊亂,對人類健康和環(huán)境生物造成持續(xù)性傷害,因此受到人們越來越多的關(guān)注。常規(guī)的污水處理工藝都是為去除一些營養(yǎng)物質(zhì)和好氧有機物而設(shè)計的,沒有專門設(shè)計去除環(huán)境激素和PPCPs的工藝,不能有效地去除這些有機污染物�；诹蛩岣杂苫母呒壯趸夹g(shù)是近年來才興起的一種氧化處理新技術(shù),活化產(chǎn)生的804-·具有較強的氧化性,對新興有機污染物的氧化降解效率較高,而且不會向水體中引入新的污染物,在水處理中具有較大的開發(fā)潛力和良好的應(yīng)用前景。本文采用熱活化的過硫酸鹽對BPA、三氯生和壬基酚進行降解,考察了溫度,過硫酸鹽初始濃度,pH值,水中常見陰離子(Cl-,N03-口SO42-等)和有機質(zhì)(胡敏酸,HA)等因素對降解的影響,通過GC-MS分析反應(yīng)的降解中間產(chǎn)物,探討這些有機物的氧化降解途徑,同時探討了熱活化過硫酸鹽對吉非羅齊的降解情況,得出了以下實驗結(jié)果：(1)熱活化下,過硫酸鹽可以有效處理一些難降解有機污染物,降解反應(yīng)符合偽一階反應(yīng)動力學(xué)。如在50℃實驗條件下反應(yīng)60min,BPA的降解效率達到68.5%,壬基酚的降解率也達到了64.8%,降解率都超過50%。(2)過硫酸鹽對有機污染物的氧化降解效率隨活化溫度的升高而增加。BPA和壬基酚的降解率隨溫度的升高顯著增加,50℃時BPA和壬基酚的降解率分別為68.5%和64.8%,當溫度升高到70℃時,BPA完全降解只需20min,40min寸壬基酚幾乎也完全降解。溫度升高時,三氯生和吉非羅齊的降解率也有所增加,但增幅較小。當溫度從50。C升高到70℃時,三氯生的降解率由21.4%增加到27.8%；當活化溫度溫度從25℃增加到45℃時,吉非羅齊的降解率僅僅由8.7%增加到11.5%。(3)有機污染物的氧化降解效率隨過硫酸鹽初始濃度的增加而增大。在實驗條件下,當過硫酸鹽初始濃度從2.5mM增加到10mM時,BPA的降解率從52%增加到73.2%；當過硫酸鈉初始濃度從250mg/L增加到1000mg/L時,壬基酚的降解率從56.6%增加到61.9%；三氯生和吉非羅齊的降解率隨過硫酸鹽濃度的增加略有升高。(4)有機污染物在不同pH值下的降解效率不同。實驗中,BPA在酸性條件下的降解程度比在中性和堿性條件下要高,降解順序為pH5.0pH9.0pH7.0；三氯生、壬基酚和吉非羅齊的降解率隨pH的升高而降低。(5)溶液中共存的陰離子會抑制有機物的降解。對不同的有機物,陰離子的抑制作用也不同。溶液中共存的陰離子對BPA降解的抑制作用依次為：So42-Cl-NO3-,而Cl-, NO3-, HCO3-和S042-對三氯生的降解抑制作用依次為：Cl-SO42- NO3-HCO3-,對壬基酚降解的抑制作用為：N03-HCO3-SO42-Cl-,對吉非羅齊降解的抑制作用順序為：Cl-S042-NO3-HCO3-。(6)天然有機質(zhì)的存在會抑制有機物的降解。HA對BPA、三氯生、壬基酚和吉非羅齊的降解起抑制作用,降解率隨加入HA濃度的增加而降低。(7)通過GC-MS分析反應(yīng)的降解中間產(chǎn)物。BPA的降解中間產(chǎn)物為對苯二酚、對-異丙烯基苯酚、2-甲基-2,3-二氫苯并呋喃和3-甲基-2,3-二氫苯并呋喃。推測BPA氧化時,富含電子的苯環(huán)與異丙基相連的碳原子首先斷裂,產(chǎn)生的中間體經(jīng)過羥基化、加成或與短鏈烷烴組合等方式形成這幾種中間產(chǎn)物,然后中間產(chǎn)物經(jīng)S04·和·OH進一步氧化分解,最終被礦化為C02和H20；壬基酚的降解中間產(chǎn)物為辛基酚、戊基酚以及異丁基苯酚等短鏈烷烴,推測壬基酚氧化時苯環(huán)上的烷基鏈首先斷裂,然后被進一步氧化分解。三氯生降解過程中沒有檢測到相關(guān)的中間產(chǎn)物。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：揚州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703

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