【摘要】：近幾十年來,國內(nèi)外因水體中營養(yǎng)元素過量而引起的營養(yǎng)富集化現(xiàn)象普遍發(fā)生,雖然在水體中的磷元素含量相對(duì)于氨氮較少,但是磷元素在海洋、湖泊的赤潮、水華等富營養(yǎng)化問題當(dāng)中占據(jù)主導(dǎo)地位。因此,如何減少生活污水和工業(yè)廢水中的磷元素已經(jīng)逐漸成為國內(nèi)外研究者重點(diǎn)關(guān)注的問題。本次通過吸附作用除磷,采用的試驗(yàn)為靜態(tài)吸附試驗(yàn),吸附劑是甘肅白銀天然及改性沸石材料。論文前半部分以磷酸鹽模擬廢水為研究對(duì)象,后半部分對(duì)去除實(shí)際養(yǎng)殖廢水和地表徑流中的氮磷元素做了初步研究。對(duì)天然沸石所做的表征有電子掃描顯微鏡(SEM)、能譜儀(EDS)、比表面測(cè)定儀(BET),分別用來確定沸石材料的組成成分和測(cè)定吸附劑材料的比表面積。本文對(duì)天然及改性沸石的吸附除磷特性方面所做的研究包括以下幾個(gè)方面,首先確定以白銀天然沸石為基礎(chǔ)原料的的改性方法:利用FeCl3溶液對(duì)天然沸石進(jìn)行改性,并通過控制各種因素(焙燒溫度、焙燒時(shí)間、天然沸石的顆粒半徑、FeCl3溶液的濃度)進(jìn)一步優(yōu)化沸石改性過程的條件,確定最佳改性條件;其次,將FeCl3改性前后沸石對(duì)磷酸根的吸附效果進(jìn)行對(duì)比,同時(shí)也將FeCl3改性吸附劑對(duì)磷元素(PO43-)及氮元素(NH4+)的去除效果進(jìn)行對(duì)比;再研究FeCl3改性沸石在去除磷酸根的過程中容易受到的各種因素的影響,比如模擬磷廢水初始濃度、靜態(tài)試驗(yàn)反應(yīng)的時(shí)間、接觸溫度、p H及FeCl3改性吸附劑投加量,獲得FeCl3改性過程的最優(yōu)條件。最后將改性后的沸石應(yīng)用到實(shí)際養(yǎng)殖廢水和降雨形成的地表徑流中氮磷的去除,考察改性沸石處理實(shí)際廢水的能力。同時(shí)利用改性前后沸石吸附劑對(duì)模擬廢水和實(shí)際廢水中氮磷的去除數(shù)據(jù)繪制反應(yīng)過程的Langmuir、Freundlich吸附等溫線,對(duì)磷酸根的去除過程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)分析,探討FeCl3改性吸附劑對(duì)磷酸根的去除機(jī)理。以下為實(shí)驗(yàn)結(jié)果:(1)電子顯微鏡的圖片顯示沸石的表面十分粗糙并且晶體內(nèi)部存在大量的孔穴和孔隙;通過能譜儀測(cè)定天然沸石的主要組成成分有鋁、硅、鐵等元素。其中,Al占總量的12.47%,Fe占總量的13.44%,Si與Al的元素含量之比為4.13。白銀沸石顆粒的比表面積是10.08m2/g,改性后鐵的含量明顯提高。(2)通過單因素實(shí)驗(yàn)得到四種因素都對(duì)FeCl3溶液改性天然沸石的過程產(chǎn)生影響:FeCl3改性沸石對(duì)磷的吸附能力隨FeCl3溶液濃度增大而增大,隨著焙燒溫度增高卻降低,隨在焙燒時(shí)間增長對(duì)磷的去除量逐漸遞增,顆粒尺寸越小產(chǎn)生的去除效果越好。正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明改性過程最主要的影響因素是焙燒溫度,焙燒溫度不能太高,否則會(huì)破壞沸石的內(nèi)部結(jié)構(gòu),使孔穴和孔道坍塌,其次是沸石的粒徑、焙燒時(shí)間和FeCl3溶液的濃度。得到的最佳改性條件為:焙燒溫度為200℃,吸附劑粒徑為80~100目,焙燒時(shí)間是4h,FeCl3的濃度是4.5mol/L。(3)對(duì)改性沸石去除磷酸根的實(shí)驗(yàn)條件(磷酸根廢水的濃度、反應(yīng)過程中的振蕩時(shí)間、溫度、pH及吸附劑的投加量)的研究得到:FeCl3改性沸石投加量不斷升高,對(duì)磷的去除率增大,但投加量為1.5000g之后增長幅度很小;FeCl3改性吸附劑去除量隨磷初始濃度增大先迅速增加,在磷模擬廢水初始濃度為140mg/L之后,去除量增長趨于平緩,具有“快速吸附、緩慢平衡”的性質(zhì);FeCl3改性復(fù)合吸附劑對(duì)磷的去除效果因溫度升高逐漸增加;在p H小于8時(shí),沸石去除劑去除磷酸根的量隨著p H值增長而增長,p H=8時(shí)去除效果最好,之后p H繼續(xù)增長去除效果降低。(4)FeCl3改性后的沸石吸附劑相對(duì)于改性前吸附效果明顯增強(qiáng),天然沸石去除磷酸根在900min之后緩慢趨于平衡,氯化鐵改性后的沸石反應(yīng)趨于平緩的時(shí)間略短,在720min后趨于平衡狀態(tài),平衡吸附量為3.2798mg/g,平衡吸附量比之前增長了3.2055mg/g。FeCl3改性吸附劑對(duì)NH4+的去除能力與PO43-的去除能力相差較大,效果不是很好。(5)Freundlich模型的R2大于Langmuir、Freundlich和Tempkin模型的R2,說明FeCl3改性沸石去除磷酸根的反應(yīng)并不是簡(jiǎn)單單分子層吸附,而是更符合Freundlich模型的表面不均勻的多分子層反應(yīng)。其中,氯化鐵改性沸石去除磷酸根反應(yīng)模型方程中的1/n=0.2056,說明吸附反應(yīng)容易進(jìn)行,因此吸附反應(yīng)屬于優(yōu)化吸附。熱力學(xué)分析中顯示,改性吸附劑的吸附熵變?yōu)?40.67 J/(mol·K),過程焓變?yōu)?2.371KJ/mol,充分證明此過程為吸熱的熵增過程并且屬于物理吸附。動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果顯示,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程相關(guān)系數(shù)R2=0.9988,R2最大,更能準(zhǔn)確描述FeCl3改性沸石吸附劑的動(dòng)力學(xué)過程,說明反應(yīng)過程并不是簡(jiǎn)單快速吸附過程,而是快速和慢速交替的復(fù)雜過程。(6)將天然及改性沸石應(yīng)用的實(shí)際廢水中,天然沸石對(duì)地表徑流中的氨氮去除率最高可以達(dá)到78.9%,氨氮剩余濃度為0.327 mg/L,符合國家地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的Ⅰ類標(biāo)準(zhǔn)GB3838-2002和國家污水綜合排放一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)GB8978-1996。FeCl3改性沸石吸附劑應(yīng)用的實(shí)際養(yǎng)殖廢水中,對(duì)養(yǎng)殖廢水中的氨氮吸附量為2.21mg/g;對(duì)磷的吸附量為0.99mg/g,去除率高達(dá)75%。經(jīng)處理后的氨氮剩余濃度為67.39 mg/L,磷的剩余濃度為4.62 mg/L,符合國家畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)GB18596-2001。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：蘭州交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2320412