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活性炭纖維協(xié)同脫硫脫硝的試驗(yàn)研究

發(fā)布時(shí)間:2018-08-29 18:41
【摘要】:隨著我國(guó)新的環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)的施行,NOx的排放控制研究成為熱點(diǎn),選擇性催化還原法(SCR)脫硝以其工藝簡(jiǎn)單以及脫硝效率高等優(yōu)勢(shì)成為目前首選技術(shù),且在大型燃煤鍋爐已經(jīng)應(yīng)用。活性炭纖維作為一種新型炭質(zhì)吸附催化材料,具有比表面積大,吸附速率快,可聯(lián)合脫除多污染物等優(yōu)勢(shì),有望對(duì)于工業(yè)鍋爐或小型窯爐提供經(jīng)濟(jì)有效的多污染物脫除技術(shù)。不同污染物與NO在ACF表面的競(jìng)爭(zhēng)吸附以及NO的高效脫除是ACF脫硝的關(guān)鍵。本文采用多污染物氣體分析儀在小型固定床吸附試驗(yàn)臺(tái)上開(kāi)展了粘膠基活性炭纖維吸附脫除NO的實(shí)驗(yàn)研究,結(jié)合預(yù)吸附-TPD-XPS等綜合分析方法考察了SO2與NO同時(shí)脫除以及分級(jí)脫除過(guò)程中的競(jìng)爭(zhēng)吸附和協(xié)同促進(jìn)作用機(jī)理。結(jié)果表明:初始吸附脫除階段NO和SO2在ACF微孔表面存在競(jìng)爭(zhēng)吸附,隨著SO2吸附量的增加,吸附在ACF表面的-NOx逐漸被SO2還原而以NO的形式釋放;經(jīng)NO預(yù)吸附后的ACF具有良好的脫硫性能,吸附態(tài)的-NOx能為SO2提供吸附位,并且可以進(jìn)一步將SO2氧化;贑u2O的良好可見(jiàn)光催化效應(yīng)提出了ACF載銅氧化脫除NO的方法,并開(kāi)展Cu2O/ACF光催化脫硝的實(shí)驗(yàn)研究,分析了Cu2O的負(fù)載量、煙氣中氧濃度、水蒸氣含量以及反應(yīng)溫度等因素對(duì)脫硝的影響,同時(shí)探討了TiO2摻雜載銅ACF的脫硝效果。結(jié)果表明:水合肼法制備的Cu2O/ACF有較好的光催化效果,隨著負(fù)載量的增加,脫硝效率先增加后減小;煙氣中氧濃度的升高對(duì)于NO的脫除效率有明顯的促進(jìn)作用;煙氣中H2O含量升高時(shí),脫硝效率先升高后減小,實(shí)驗(yàn)條件下水蒸氣含量為0.5%時(shí)脫硝性能最好,而溫度升高則顯著地抑制了NO的脫除效果,同時(shí)負(fù)載Cu2O和TiO2的催化劑其光催化活性得到顯著增強(qiáng)。研究了富氧燃燒煙氣氣氛下ACF吸附脫除NO的規(guī)律,重點(diǎn)考察前人忽略的高濃度CO2對(duì)ACF吸附脫除NO的影響,結(jié)合XPS、TPD等表征方法,分析了CO2對(duì)ACF吸附氧化NO的影響機(jī)理,結(jié)果表明:CO2對(duì)ACF吸附NO的抑制作用主要表現(xiàn)在:CO2與NO存在競(jìng)爭(zhēng)吸附,不利于NO在微孔中的吸附;CO2抑制了O2在ACF表面吸附形成有利于NO吸附氧化的C-O和C=O官能團(tuán)的過(guò)程以及游離的O2對(duì)于吸附態(tài)NO的進(jìn)一步氧化過(guò)程。
[Abstract]:With the implementation of new environmental protection standards in China, the research on NOx emission control has become a hot spot. Selective catalytic reduction method (SCR) denitrification has become the preferred technology because of its simple process and high denitrification efficiency, and has been applied in large coal-fired boilers. As a new type of carbon adsorptive catalytic material, activated carbon fiber (ACF) has the advantages of large specific surface area, fast adsorption rate, combined removal of multiple pollutants and so on, which is expected to provide economical and effective multi-pollutant removal technology for industrial boilers or small kilns. The key of ACF denitrification is the competitive adsorption of different pollutants with NO on the surface of ACF and the efficient removal of NO. In this paper, the adsorption and removal of NO by viscose based activated carbon fiber was carried out on a small fixed-bed adsorption test bed with a multi-pollutant gas analyzer. The mechanism of competitive adsorption and synergistic promotion of SO2 and NO in the process of simultaneous removal and stepwise removal was investigated by means of comprehensive analysis methods such as preadsorption TPD-XPS. The results show that NO and SO2 are competitively adsorbed on ACF microporous surface in the initial adsorption and removal stage. With the increase of SO2 adsorption amount, the -NOx adsorbed on ACF surface is gradually reduced by SO2 and released as NO. The ACF preadsorbed by NO has good desulfurization performance. The adsorbed -NOx can provide adsorption sites for SO2 and can further oxidize SO2. Based on the good visible light catalytic effect of Cu2O, the method of NO removal by ACF supported copper oxidation was proposed, and the experimental study of Cu2O/ACF photocatalytic denitrification was carried out. The loading amount of Cu2O and the oxygen concentration in flue gas were analyzed. The effects of water vapor content and reaction temperature on denitrification were also discussed. The denitrification effect of TiO2 doped copper-loaded ACF was also discussed. The results showed that the Cu2O/ACF prepared by hydrazine hydrate method had a good photocatalytic effect, and the denitrification efficiency increased first and then decreased with the increase of the amount of loading, and the increase of oxygen concentration in flue gas promoted the removal efficiency of NO obviously. The denitrification efficiency increased first and then decreased with the increase of H _ 2O content in flue gas. The denitrification performance was the best when the water vapor content was 0.5 and the removal effect of NO was significantly inhibited by the increase of temperature. At the same time, the photocatalytic activity of the catalysts supported on Cu2O and TiO2 was significantly enhanced. The regularity of ACF adsorption and removal of NO in oxygen-enriched combustion flue gas was studied. The influence of high concentration of CO2 on ACF adsorption and removal of NO was investigated. The mechanism of CO2 on ACF adsorption and oxidation of NO was analyzed by means of XPS,TPD and other characterization methods. The results showed that the inhibition of NO adsorption by ACF was mainly due to the competitive adsorption of NO with NO. The adsorption of CO _ 2 by NO in micropores inhibits the formation of C-O and C-O functional groups on the surface of ACF and the further oxidation of adsorbed NO by free O _ 2.
【學(xué)位授予單位】:華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:X701;TQ424.1

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6 陶s,

本文編號(hào):2212070


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