【摘要】：我國是一個(gè)嚴(yán)重缺水的國家,污水的再生利用已成為我國解決水資源短缺的重要戰(zhàn)略,再生水補(bǔ)充涵養(yǎng)地下水就是途徑之一。近年來,再生水中含有的微量抗生素可能會(huì)引起地下水污染問題,已經(jīng)引起了越來越多的關(guān)注。因而亟需針對(duì)地下水回灌過程中抗生素的遷移轉(zhuǎn)化特征進(jìn)行研究,其成果對(duì)于防止地下水污染、保護(hù)地下水源具有重要的指導(dǎo)意義。論文選取兩種典型的磺胺類抗生素——磺胺甲惡唑(SMZ)和甲氧芐胺嘧啶(TMP),建立高效靈敏的檢測(cè)方法,通過室外采樣調(diào)查目標(biāo)抗生素在再生水回灌場(chǎng)地的分布特征,通過室內(nèi)靜態(tài)實(shí)驗(yàn)研究其在回灌區(qū)域底泥和包氣帶介質(zhì)中的吸附-解吸作用,在土壤沉積物和再生水中的生物降解作用,結(jié)合室內(nèi)動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)揭示磺胺類抗生素在回灌場(chǎng)地土壤介質(zhì)中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,為評(píng)價(jià)其風(fēng)險(xiǎn)提供科學(xué)依據(jù)。通過優(yōu)化超高效液相色譜的梯度洗脫程序、質(zhì)譜條件和土壤提取方式,建立能同時(shí)檢測(cè)SMZ和TMP的磺胺類抗生素UPLC/MS/MS檢測(cè)方法,SMZ和TMP的檢出限分別達(dá)到了0.4μg/L和0.3μg/L.對(duì)北京市潮白河再生水回灌場(chǎng)地三個(gè)斷面進(jìn)行檢測(cè),再生水中SMZ和TMP的檢出率均為100%,平均濃度SMZTMP。SMZ和TMP在底泥和包氣帶介質(zhì)中的吸附解吸研究,發(fā)現(xiàn)單溶質(zhì)體系中SMZ和TMP在底泥中的吸附要強(qiáng)于包氣帶介質(zhì),土壤有機(jī)質(zhì)含量越高吸附作用越強(qiáng)。雙溶質(zhì)體系中,TMP的存在抑制SMZ的吸附,而SMZ的存在能促進(jìn)TMP的吸附作用。SMZ和TMP在底泥、包氣帶介質(zhì)和再生水中的降解研究,發(fā)現(xiàn)無滅菌組中SMZ和TMP的降解均符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)。無滅菌組的半衰期要明顯短于滅菌組。構(gòu)建土柱模擬實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)連續(xù)回灌后土柱的滲透速率不斷下降,最終保持穩(wěn)定。通過靜態(tài)和動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)獲取參數(shù),構(gòu)建抗生素在土柱中遷移轉(zhuǎn)化的一維方程,發(fā)現(xiàn)SMZ和TMP在土柱1中的預(yù)測(cè)穿透時(shí)間分別需要69d和1858d,在實(shí)際回灌15d中未檢測(cè)到SMZ和TMP的濃度。SMZ和TMP在土柱2中的預(yù)測(cè)穿透時(shí)間分別為0.95d和15.3d,在實(shí)際檢測(cè)中SMZ的穿透時(shí)間比理論時(shí)間早,為5h,TMP在回灌期間內(nèi)未能檢測(cè)到濃度。
[Abstract]:China is a country with serious water shortage. The reuse of sewage has become an important strategy to solve the shortage of water resources. Reclaimed water supply and conservation of groundwater is one of the ways. In recent years, trace antibiotics in recycled water may cause groundwater pollution, which has attracted more and more attention. Therefore, it is urgent to study the characteristics of antibiotic migration and transformation in the process of groundwater recharge, which has important guiding significance for preventing groundwater pollution and protecting groundwater source. In this paper, two typical sulfamethoxazole (SMZ) and methoxybenzylamine (TMP),) were selected to establish an efficient and sensitive detection method, and the distribution characteristics of target antibiotics in reclaimed water recharge site were investigated by outdoor sampling. The adsorption and desorption in sediment and aeration zone and biodegradation in soil sediment and reclaimed water were studied by static experiments in laboratory. Combined with indoor dynamic experiments, the migration and transformation of sulfanilamide antibiotics in soil media of recharge site were revealed, which provided a scientific basis for evaluating the risk of sulfanilamide antibiotics. By optimizing the gradient elution procedure of ultra-high performance liquid chromatography (HPLC), mass spectrometry conditions and soil extraction methods, the detection limits of sulfanilamide antibiotics (UPLC/MS/MS) for simultaneous detection of SMZ and TMP were 0.4 渭 g / L and 0.3 渭 g / L, respectively. The detection limits of UPLC/MS/MS and TMP were 0.4 渭 g / L and 0.3 渭 g / L, respectively. Three sections of reclaimed water recharge site of Chaobai River in Beijing were examined. The detectable rates of SMZ and TMP in reclaimed water were 100. The adsorption and desorption of SMZTMP.SMZ and TMP in sediment and aeration zone were studied. It was found that the adsorption of SMZ and TMP in the sediment was stronger than that in the aerated medium, and the higher the content of soil organic matter was, the stronger the adsorption was. The presence of TMP in the double solute system inhibited the adsorption of SMZ, while the presence of SMZ promoted the degradation of TMP in sediment, aeration zone medium and regenerated water. It was found that the degradation of SMZ and TMP in sterilized group was in accordance with first-order kinetics. The half-life of sterilizing group was shorter than that of sterilizing group. It is found that the permeation rate of soil column decreases continuously after continuous reinjection, and finally remains stable. The one-dimensional equation of antibiotic migration and transformation in soil column was established by static and dynamic experiments. It was found that the predicted penetration time of SMZ and TMP in soil column 1 required 69 days and 1858 days, respectively. The predicted penetration time of SMZ and TMP in soil column 2 was 0.95d and 15.3d respectively, and the predicted penetration time of SMZ and TMP was 0.95d and 15.3d respectively. The penetration time is earlier than the theoretical time, The concentration of TMP was not detected during the period of recharge.
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X703;X523

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本文編號(hào)：2205599