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鐵氧化物催化類Fenton反應(yīng)降解抗生素磺胺的研究

發(fā)布時(shí)間:2018-05-27 14:22

  本文選題:鐵氧化物 + 類Fenton反應(yīng) ; 參考:《安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文


【摘要】:磺胺類抗生素是我國生產(chǎn)和使用最多的抗生素之一,該類藥物被使用后,大部分是以原形或者以代謝物的形式進(jìn)入到環(huán)境中,進(jìn)而使水體中能夠檢測到它們的殘留。殘留藥物易對環(huán)境生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生破壞,并且會(huì)導(dǎo)致耐藥病原菌的出現(xiàn),甚至可以通過食物鏈的富集,對人體健康產(chǎn)生危害。因此,近年來尋找一種有效方法去除殘留在環(huán)境中的抗生素具有非常重要的意義。目前國內(nèi)外采用高級氧化技術(shù)處理抗生素廢水的研究成為熱點(diǎn),其中,Fenton技術(shù)應(yīng)用較多,它適合于去除難降解的有機(jī)污染物。目前,以鐵氧化物作為催化劑,與雙氧水構(gòu)成類Fenton反應(yīng)降解抗生素廢水的研究還鮮見報(bào)道。本實(shí)驗(yàn)采用傳統(tǒng)Fenton和以納米鐵氧化物為催化劑與H2O2構(gòu)成類Fenton反應(yīng),進(jìn)行抗生素磺胺的氧化降解研究,并考察磺胺初始濃度、催化劑投加量、H2O2濃度、溶液pH等對磺胺氧化降解過程的影響,確定降解動(dòng)力學(xué)的最佳參數(shù),明確降解產(chǎn)物,為治理抗生素的環(huán)境污染提供理論和技術(shù)支持。主要的研究內(nèi)容、研究結(jié)果如下:1、采用傳統(tǒng)Fenton反應(yīng),以抗生素磺胺為目標(biāo)降解污染物,單因素法考察了磺胺初始濃度、Fe2+投加量、H2O2濃度、初始pH值等因素對磺胺降解效果的影響。結(jié)果表明,Fenton反應(yīng)降解磺胺的最佳反應(yīng)條件為:磺胺初始濃度2 mg?L-1、H2O2濃度2.5ml?L-1,0.1 mol?L-1硫酸亞鐵的投加量10 ml?L-1、pH 3.0、溫度25℃,反應(yīng)7 h時(shí)磺胺降解率為95.4%。2、采用以赤鐵礦為催化劑構(gòu)成的類Fenton反應(yīng)降解抗生素磺胺,單因素法考察了磺胺初始濃度、催化劑投加量、H2O2濃度、溶液pH等對磺胺氧化降解過程的影響。結(jié)果表明其最佳反應(yīng)條件是:磺胺初始濃度2 mg?L-1、赤鐵礦投加量1 g?L-1、H2O2濃度30 ml?L-1、pH 3.6、溫度25℃,反應(yīng)72 h時(shí)磺胺的降解率為99.27%。在以赤鐵礦為催化劑構(gòu)成的類Fenton系統(tǒng)中加入不同濃度的無機(jī)陰離子,當(dāng)加入Cl-、H2PO4-時(shí)對磺胺降解有明顯的抑制作用,加入不同濃度的SO42-、NO3-之后對磺胺的降解幾乎沒有影響;向體系中加入無機(jī)陽離子如不同濃度的Na+、Mg2+后,對磺胺的降解基本沒有影響;加入不同濃度的Mn2+、Cu2+后,磺胺的降解率受到抑制。當(dāng)類Fenton體系中有富里酸存在時(shí),磺胺的降解受到抑制。3、采用高鐵酸鉀氧化降解抗生素磺胺,研究了高鐵酸鉀投加量、初始pH對磺胺降解的影響。研究表明,當(dāng)反應(yīng)液初始pH值為9.18,高鐵酸鉀與磺胺的摩爾比為40:1時(shí),120 min后磺胺的降解率可達(dá)到97.8%。高鐵酸鉀的投加量和反應(yīng)液初始pH值對磺胺的降解效果有顯著的影響;前返慕到饴孰S高鐵酸鉀投加量的增大而提高;反應(yīng)液初始pH值的變化同時(shí)會(huì)對高鐵酸鉀的氧化性和穩(wěn)定性造成影響,在pH值為9.18時(shí),磺胺去除率最高。4、采用LC-MS對磺胺的降解產(chǎn)物進(jìn)行了分析,利用類Fenton降解磺胺的主要降解產(chǎn)物是4-硝基苯磺酰胺;前返目赡芙到馔緩绞氰F氧化物催化類Fenton反應(yīng)產(chǎn)生的?OH主要攻擊磺胺分子上的對位氨基( NH2),奪取對位氨基上的電子,氨基所帶的電荷以單電子形式逐步轉(zhuǎn)移,在強(qiáng)氧化劑作用下生成亞硝基;亞硝基不穩(wěn)定,最終被氧化成硝基。但磺胺分子結(jié)構(gòu)中的苯環(huán)未被打開,磺酰氨基也未被氧化。
[Abstract]:The effects of sulfanilamide initial concentration , catalyst dosage , H2O2 concentration and pH value on the oxidative degradation of sulfanilamide were studied . The results showed that the optimal reaction conditions were as follows : 1 . The initial concentration of sulfanilamide , the dosage of H2O2 , the concentration of H2O2 and the pH of the solution were studied . The results showed that the optimal reaction conditions were as follows : 1 . The initial concentration of sulfanilamide , the dosage of H2O2 , the concentration of H2O2 and the pH of the solution were studied . pH 3.6,娓╁害25鈩,

本文編號(hào):1942456

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