本文選題：NH_3-SCR + Fe-ZSM-5　； 參考：《南京理工大學》2015年碩士論文

【摘要】：本文通過水熱法一步合成了粒徑約200 nm的Fe-ZSM-5,并通過不同的方法在其外表包覆了硅殼并考查核殼分子篩在NH3-SCR中的不同性能。首先,利用TPAOH作為模板劑,通過二次水熱晶化在Fe-ZSM-5表面包覆一層較薄的silicalite-1殼層,并在在該過程中調(diào)節(jié)TEOS的用量以控制殼層的厚度。二次晶化過程中,隨著模板劑TPAOH用量的增加,Fe-ZSM-5溶解的程度也逐漸增加,而另一方面,TPAOH的使用也能明顯提高silicalite-1殼層的結晶度。溶解到晶化液中的Fe3+參與了殼層的構建,在后續(xù)的煅燒過程中,Fe3+進一步聚合形成低聚Fe或者簇。由于silicalite-1幾乎不具有酸性,因此殼層的包覆使得核殼分子篩Fe-ZSM-5@silicalite-1的酸性較Fe-ZSM-5有一定的降低,而分散在殼層中的Fe物種明顯增強了核殼樣品的NO吸附能力。比較Fe-ZSM-5@silicalite-1與Fe-ZSM-5的活性以及抗水性可以發(fā)現(xiàn)殼層的包覆可以提高樣品的活性,同時也能提高樣品的疏水性。同樣利用Fe-ZSM-5作為核相分子篩,通過醇／水體系中的自組裝在其表面包覆了一層介孔硅殼,再向其中負載Ce,并且研究了不同殼層厚度和不同Ce負載量對于活性的影響。在自組裝過程中,殼層的厚度主要取決于正硅酸乙酯的用量,但是過量的正硅酸乙酯會使得殼層孔道的規(guī)整性出現(xiàn)明顯的下降甚至形成獨立的介孔硅球。Ce主要以四配位的形式存在于介孔殼層的孔道中,并且具有較高的分散度,在Fe-ZSM-5的孔道中幾乎不存在Ce的氧化物,由于干燥過程中殼層孔道中溶液的濃縮使得Ce更多地存在于殼層的內(nèi)部。相比于Fe-ZSM-5,核殼分子篩對于NO以及O2均具有更好的吸附能力,在SCR過程中,一部分通過殼層的NO與O2發(fā)生反應生成NO2,這部分NO2與剩余的NO以快速SCR機理在Fe-ZSM-5核上反應。由于快速SCR的反應速率比標準SCR高,因此Fe-ZSM-5@Ce-mesosilica的活性相對于Fe-ZSM-5有了明顯的提升。但是由于轉(zhuǎn)化為NO2的NO不到50%,因此在反應過程中快速SCR過程與標準SCR過程是共存的。同時,核殼分子篩具有較好的抗水抗硫性能,在撤去H2O和SO2后,樣品的活性均能夠得到很好的恢復。
[Abstract]:Fe-ZSM-5 with a diameter of about 200nm was synthesized by hydrothermal method. The silicon shell was coated on the surface of Fe-ZSM-5 by different methods and the different properties of core-shell molecular sieve in NH3-SCR were examined.Firstly, TPAOH was used as template, and a thin layer of silicalite-1 shell was coated on the surface of Fe-ZSM-5 by secondary hydrothermal crystallization, and the thickness of the shell was controlled by adjusting the amount of TEOS in the process.In the process of secondary crystallization, the dissolution degree of Fe-ZSM-5 increases with the increase of the amount of TPAOH, and on the other hand, the crystallinity of silicalite-1 shell can be improved by the use of TPAOH.The Fe3 dissolved in the crystallization solution was involved in the construction of the shell, and Fe _ 3 was further polymerized to form oligomeric Fe or clusters during the subsequent calcination process.Because silicalite-1 has almost no acid, the Fe-ZSM-5@silicalite-1 acidity of core-shell molecular sieve is lower than that of Fe-ZSM-5, and Fe species dispersed in the shell obviously enhance the no adsorption ability of core-shell samples.Comparing the activity and water resistance of Fe-ZSM-5@silicalite-1 and Fe-ZSM-5, it is found that the coating of the shell can improve the activity of the sample and the hydrophobicity of the sample.Using Fe-ZSM-5 as a nuclear molecular sieve, a mesoporous silicon shell was coated on its surface by self-assembly in alcohol / water system and then loaded with Ce. the effects of different shell thickness and ce loading on the activity were studied.In the process of self-assembly, the thickness of shell depends mainly on the amount of ethyl orthosilicate.However, excessive amount of ethyl orthosilicate can decrease the regularity of the shell pore and even form an independent mesoporous silica ball. Ce mainly exists in the pore channel of the mesoporous shell in the form of four coordination positions, and has a high dispersion.There is almost no ce oxide in the pore of Fe-ZSM-5. The concentration of solution in the pore channel of the shell during drying makes the ce exist more in the interior of the shell.Because the reaction rate of fast SCR is higher than that of standard SCR, the activity of Fe-ZSM-5@Ce-mesosilica is obviously higher than that of Fe-ZSM-5.However, since the amount of no converted to NO2 is less than 50%, the rapid SCR process and the standard SCR process coexist in the reaction process.At the same time, the core-shell molecular sieve has good water resistance and sulfur resistance. After removing H _ 2O and SO2, the activity of the samples can be recovered very well.
【學位授予單位】：南京理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ426;X701

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本文編號：1732139