本文選題：氨選擇性催化還原　切入點(diǎn)：Cu-SAPO-44　出處：《濟(jì)南大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)是目前消除移動(dòng)源和固定源中排放的氮氧化物(NOx)的主流技術(shù)。在消除移動(dòng)源譬如機(jī)動(dòng)車尾氣的NOx中,分子篩脫硝催化劑由于具有優(yōu)異的催化能力以及較高的水熱穩(wěn)定性而逐漸取代了傳統(tǒng)的釩基體系催化劑。尤其是Cu-SSZ-13、Cu-SAPO-34等Cu基小孔結(jié)構(gòu)的菱沸石型(CHA)分子篩催化劑,已經(jīng)成為近年來分子篩脫硝催化材料的研究熱點(diǎn)。由于SAPO-44分子篩同樣具有CHA的結(jié)構(gòu),故本文從研究SAPO-44分子篩的合成方法入手,通過改進(jìn)合成工藝,使用不同的新型復(fù)合模板劑,成功合成出了SAPO-44分子篩以及Cu-SAPO-44分子篩脫硝催化材料,進(jìn)一步考察了其脫硝性能以及催化劑中活性物種的存在狀態(tài)。本論文改進(jìn)合成方法,首次使用四乙烯五胺(TEPA)與N,N,N',N'-四甲基-1,6-己二胺(TMHD)復(fù)合模板劑結(jié)合的方法成功的合成出了SAPO-44分子篩以及負(fù)載不同Cu含量的Cu-SAPO-44分子篩脫硝催化劑。通過對(duì)不同的后處理所得到的Cu-SAPO-44分子篩脫硝催化劑進(jìn)行脫硝性能測(cè)試后篩選出了最優(yōu)催化劑。對(duì)催化劑運(yùn)用X射線粉末衍射(XRD)、N2吸脫附、電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)、掃描電子顯微鏡(SEM)、高角環(huán)形暗場(chǎng)探針-掃描透射電鏡(HAADF-STEM)、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)、程序升溫還原(TPR)等表征手段分析了活性物種的存在狀態(tài)與催化活性的關(guān)系,最終確定其主要的催化活性位為高度分散的CuO和Cu2+。為了降低Cu-SAPO-44分子篩的合成成本,使用價(jià)格低廉的環(huán)己胺(CHA)代替了價(jià)格昂貴的TMHD,并采用TEPA與CHA復(fù)合模板劑結(jié)合的方法成功合成出了負(fù)載不同Cu含量的Cu-SAPO-44分子篩脫硝催化劑。通過對(duì)不同的后處理所得到的Cu-SAPO-44分子篩脫硝催化劑進(jìn)行脫硝性能測(cè)試后篩選出了最優(yōu)催化劑。最終達(dá)到了既降低合成成本又提高了脫硝活性的目的。
[Abstract]:Ammonia selective catalytic reduction (NH _ 3-SCR) technology is the main technology to eliminate nitrogen oxides (no _ x) emitted from mobile and stationary sources. In the elimination of moving sources such as motor vehicle exhaust (NOx), ammonia selective catalytic reduction (NH _ 3-SCR) is the main technology for eliminating no _ x emissions from mobile and stationary sources. Due to their excellent catalytic ability and high hydrothermal stability, molecular sieve denitrification catalysts have gradually replaced the traditional vanadium-based catalysts, especially Cu-SSZ-13 / Cu-SAPO-34 zeolite catalysts. In recent years, molecular sieve denitrification catalyst material has become a hot spot. Because SAPO-44 molecular sieve also has the structure of CHA, this paper begins with the study of the synthetic method of SAPO-44 molecular sieve, through improving the synthetic technology, using different kinds of new composite templating agent. SAPO-44 molecular sieve and Cu-SAPO-44 molecular sieve denitrification catalyst materials were successfully synthesized, their denitrification performance and the existence of active species in the catalyst were further investigated. SAPO-44 molecular sieve and Cu-SAPO-44 molecular sieve denitrification catalyst loaded with different Cu content were successfully synthesized by the method of the combination of tetraethylenepentylamine (Tepa) and N (N) (N (N) N (N)) (N (N)) -tetramethyl-tetramethyl-1-hexamethylenediamine (THD) complex template for the first time. Through different post-treatment, the catalyst for denitrification of Cu-SAPO-44 molecular sieve was prepared. The obtained Cu-SAPO-44 molecular sieve denitrification catalyst was screened out after the denitrification performance was tested. The catalyst was adsorbed and desorbed by X-ray powder diffraction (XRD). Inductively coupled plasma emission spectrometry (ICP-AESN), scanning electron microscopy (SEM), high angle ring dark field probe (STEM), HAADF-STEMU X-ray absorption fine structure (XAFSX), temperature programmed reduction (TPRR) and other characterization methods were used to analyze the existence of active species. In relation to catalytic activity, In order to reduce the cost of synthesis of Cu-SAPO-44 molecular sieve, its main catalytic active sites are highly dispersed CuO and Cu2. The cheap cyclohexylamine (cha) was used to replace the expensive TMHD, and the Cu-SAPO-44 molecular sieve denitrification catalyst loaded with different Cu content was successfully synthesized by the combination of TEPA and CHA composite template. The obtained Cu-SAPO-44 molecular sieve denitrification catalyst was tested for denitrification and the optimum catalyst was selected, which can reduce the synthesis cost and increase the denitrification activity.
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;X734.2

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