本文關(guān)鍵詞： 活性炭 納米零價鐵 芬頓 效能 機制　出處：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：非均相Fenton氧化技術(shù)具有H_2O_2利用率高、p H適用范圍廣和催化劑可再生等優(yōu)勢,一直是難降解有機廢水領(lǐng)域的研究熱點。隨著納米技術(shù)的發(fā)展,基于納米零價鐵(nanoscale zero-valent iron,nZVI)的非均相Fenton技術(shù)受到了廣泛關(guān)注。但是nZVI的膠體性質(zhì)決定了它易因團簇而降低活性,因此人們開始研究nZVI的固定化和其催化性能。本研究通過對活性炭負載納米零價鐵制備非均相Fenton催化劑,建立nZVI活性炭/H_2O_2非均相Fenton體系,以典型的偶氮染料甲基橙為目標(biāo)污染物進行研究,探討體系處理難降解有機物的可行性和有效性。本文通過對活性炭酸堿改性、負載次數(shù)進行優(yōu)選,得到優(yōu)選的nZVI活性炭制備條件,并對成品進行表征;其后,考察了優(yōu)選所得nZVI活性炭對甲基橙降解效能的影響因素以及強化手段,并探討了體系的作用機制。通過研究發(fā)現(xiàn),以酸洗活性炭為載體,碳熱法負載一次所得nZVI活性炭的載鐵量較高,載鐵穩(wěn)定性及循環(huán)利用效果最佳。載鐵后,活性炭密度未發(fā)生明顯變化,比表面積略有增加�；钚蕴克d鐵顆粒為納米級零價鐵,平均粒徑為38.25 nm。對甲基橙進行實驗,結(jié)果表明甲基橙初始濃度為15 mg/L時最佳實驗條件為:初始pH為3,nZVI活性炭投加量為3 g/L,過氧化氫用量為11.76mmol/L,反應(yīng)210 min后去除率達到93.78%。EDTA的投加可以強化非均相Fenton體系。在pH=7條件下投加100 mg/L EDTA時,可使甲基橙的去除率提升10.55%。不同體系去除甲基橙的結(jié)果表明,將nZVI負載于活性炭上能顯著提高甲基橙的去除效果。nZVI活性炭/H_2O_2體系屬于非均相Fenton反應(yīng),其作用機制包括兩個方面:一是活性炭的吸附作用,二是nZVI誘發(fā)的Fenton氧化作用,二者協(xié)同作用,提高了單獨作用的效能�；钚蕴繉谆鹊膭討B(tài)吸附過程符合Freundlich模型,其吸附行為以多層吸附為主,吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,內(nèi)擴散和膜擴散是吸附速率的控制步驟。nZVI活性炭催化分解H_2O_2的研究表明,H_2O_2濃度、nZVI活性炭投加量、初始pH均會影響分解速率,通過動力學(xué)分析可知其對于[nZVI活性炭]和[H_2O_2]滿足二級反應(yīng)動力學(xué),速率常數(shù)k=0.202 3 g/(L·min)。
[Abstract]:Heterogeneous Fenton oxidation technology has the advantages of high utilization ratio of H _ S _ 2O _ 2 and wide application range of H _ 2O _ 2 and regeneration of catalyst. With the development of nanotechnology, nanoscale zero-valent iron is based on nanoscale nanoscale. The heterogeneous Fenton technology of nZVI has attracted much attention, but the colloidal properties of nZVI make it easy to degrade its activity due to the cluster. Therefore, people began to study the immobilization of nZVI and its catalytic performance. In this study, heterogeneous Fenton catalysts were prepared by nano-zero-valent iron supported on activated carbon. The heterogeneous Fenton system of nZVI activated carbon / H _ 2O _ 2 was established and the typical azo dye methyl orange was used as the target pollutant. The feasibility and effectiveness of the system in treating refractory organics were discussed. In this paper, the preparation conditions of nZVI activated carbon were obtained by modifying the acid-base of activated carbon and the times of loading, and the finished product was characterized. After that, the factors affecting the degradation efficiency of methyl orange were investigated and the mechanism of the system was discussed. It was found that the acid-pickled activated carbon was used as the carrier. The results showed that the nZVI activated carbon loaded by carbothermal method had higher iron load, and the stability of iron loading and recycling efficiency were the best. After loading iron, the density of activated carbon did not change obviously. The specific surface area was slightly increased. The iron particles contained in activated carbon were nano-scale zero-valent iron with an average particle size of 38.25 nm. The experiments were carried out on methyl orange. The results show that the optimum experimental conditions for the initial concentration of methyl orange are as follows: the initial pH is 3nZVI activated carbon dosage is 3 g / L. The amount of hydrogen peroxide was 11.76 mmol / L. The removal rate reached 93.78% after 210 min reaction. The heterogeneous Fenton system could be strengthened with the addition of 93.78% EDTA. When 100 mg/L EDTA was added to the system under the condition of pH=7. The removal rate of methyl orange was increased by 10.55%. The results of different systems showed that the removal rate of methyl orange could be increased by 10.55%. Loading nZVI on activated carbon can significantly improve the removal efficiency of methyl orange. NZVI activated carbon / H _ 2O _ 2 system belongs to heterogeneous Fenton reaction. The mechanism includes two aspects: one is the adsorption of activated carbon, the other is the Fenton oxidation induced by nZVI. The dynamic adsorption process of activated carbon to methyl orange accords with the Freundlich model, the adsorption behavior is mainly multi-layer adsorption, and the adsorption process accords with the quasi-second-order kinetic equation. Internal diffusion and membrane diffusion are the control steps of adsorption rate. The study on the catalytic decomposition of H _ 2O _ 2 by using nZVI activated carbon showed that the concentration of H _ 2O _ 2 was increased. The initial pH will affect the decomposition rate, and the kinetic analysis shows that the initial pH can affect the decomposition rate. [NZVI activated carbon and. [H _ 2O _ 2 satisfies the second-order reaction kinetics with a rate constant of 0.202 3 g / L 路min ~ (-1).
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703

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本文編號：1460837