本文關(guān)鍵詞：石墨相氮化碳的制備、改性及其光催化性能研究　出處：《青島科技大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： g-C_3N_4 光催化 氧化刻蝕 球磨 Ag/g-C_3N_4復(fù)合納米片 g-C_3N_4納米片

【摘要】：由于普通方法制備的石墨相氮化碳(g-C3N4)材料存在比表面積大、結(jié)晶度低、光生電子-空穴對復(fù)合率高等弊病,嚴(yán)重阻礙了其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用發(fā)展。針對這些問題,本文主要通過兩個方面對g-C3N4光催化性能的提升進(jìn)行了研究。第一,分別通過氧化刻蝕、Ag負(fù)載和機械球磨對g-C3N4進(jìn)行改性,從而達(dá)到對其進(jìn)行分散及提升量子利用效率的目的；第二,通過以尿素和三聚氰胺為混合前驅(qū)體,半封閉細(xì)口瓶作為反應(yīng)容器,煅燒制得比表面積大、結(jié)晶程度高的g-C3N4納米片。論文的具體研究內(nèi)容及成果如下：(1)首先通過在550℃熱縮聚三聚氰胺的方法制備g-C3N4塊體材料,然后以雙氧水為氧化劑,乙酸和濃硫酸為分散及輔助氧化劑,對g-C3N4塊體材料進(jìn)行氧化刻蝕改性。本文系統(tǒng)研究了雙氧水加入量、乙酸加入量及溫度對氧化刻蝕后樣品光催化性能的影響。實驗結(jié)果表明,當(dāng)g-C3N4為1g、濃H2SO420ml、乙酸20ml、H2O2 1ml時,經(jīng)氧化刻蝕處理的g-C3N4光催化性能最佳,10 mg.L-1的甲基橙溶液經(jīng)模擬日光輻照1h,降解率可以達(dá)到98.2%,并且隨著溫度的升高,氧化刻蝕后樣品的催化性能越好,但收率越低。XRD結(jié)果表明,氧化刻蝕可以在一定程度去除g-C3N4樣品中部分非晶區(qū)域,從而使樣品總體結(jié)晶性有所升高；IR和EDS表征結(jié)果表明氧化刻蝕可以在樣品中摻入少量氧元素；TEM和SEM結(jié)果表明,氧化刻蝕改性可以大大提升g-C3N4樣品的分散性能。高結(jié)晶性、高分散性以及氧元素的摻入是樣品光催化性能提升的根本原因。(2)以550℃熱縮聚三聚氰胺的方法制備g-C3N4塊體材料,通過超聲粉碎得到g-C3N4納米片,然后將g-C3N4納米片加入AgNO3溶液中,光照條件下使AgNO3還原制備Ag/g-C3N4復(fù)合納米片。文章研究了不同理論質(zhì)量百分?jǐn)?shù)Ag負(fù)載對g-C3N4納米片光催化性能的影響,并對Ag/g-C3N4復(fù)合納米片進(jìn)行XRD、 IR、XPS、TEM、UV-vis、PL表征。結(jié)果表明,當(dāng)Ag在Ag/g-C3N4復(fù)合納米片中的理論質(zhì)量百分比為8%時,其光催化性能最佳,10 mg·L-1的羅丹明B溶液經(jīng)模擬日光輻照30 min,降解率可以達(dá)到92.7%。經(jīng)分析認(rèn)為,Ag/g-C3N4復(fù)合納米片優(yōu)異的光催化性能可歸功于Ag納米顆粒的表面等離子共振和Ag納米粒子與g-C3N4納米片界面處有效的光生載流子的分離。(3)以550℃熱縮聚三聚氰胺的方法制備g-C3N4塊體材料,通過機械球磨法對g-C3N4進(jìn)行改性。本文系統(tǒng)研究了球磨時間為12 h、1天、3天、5天的樣品的光催化性能,并對球磨改性后樣品進(jìn)行XRD、TEM、UV-vis表征。結(jié)果表明,隨著球磨改性時間的延長,樣品的光催化性能逐次變好。經(jīng)分析認(rèn)為,球磨改性可以大大提升g-C3N4的分散性,降低其厚度,從而提供更多的光催化反應(yīng)活性位,提升樣品光催化性能。(4)將尿素和三聚氰胺研磨混合并作為制備g-C3N4納米片的混合前驅(qū)體,使用細(xì)口瓶作為反應(yīng)容器,并用鋁箔紙制備的塞子封閉細(xì)口瓶,然后在程序升溫條件下煅燒制備g-C3N4納米片。本文系統(tǒng)的研究了尿素與三聚氰胺的質(zhì)量配比、煅燒時間、溫度和反應(yīng)容器密閉性對制備g-C3N4納米片可見光下光催化降解羅丹明B性能的影響,并對部分樣品進(jìn)行了光催化降解亞甲基藍(lán)的實驗研究。通過XRD、TEM、UV-vis、PL、阻抗對g-C3N4納米片樣品進(jìn)行表征,結(jié)果表明,當(dāng)尿素：三聚氰胺質(zhì)量比為5：2、煅燒時間為6 h、煅燒溫度為575℃時,制備的g-C3N4納米片具有高結(jié)晶性、高分散性、低電阻的優(yōu)異性能,光催化性能最佳,并且反應(yīng)容器密閉性越好,樣品的催化性能也隨之提升。通過對比羅丹明B和亞甲基藍(lán)的降解結(jié)果得出,g-C3N4納米片對具有光敏化效應(yīng)的羅丹明B具有更高的催化降解活性。
[Abstract]:Because of the common methods of preparation of graphite carbon nitride (g-C3N4) materials have large surface area, low crystallinity, photogenerated electron hole recombination rate higher ills, seriously hindered the development of applications in the field of photocatalysis. To solve these problems, this paper mainly through the two aspects to enhance the photocatalytic performance of g-C3N4 was studied. First, respectively by oxidation etching, modification of g-C3N4 Ag load and mechanical milling, in order to disperse and enhance the quantum efficiency of second; by urea and melamine as the mixed precursor, semi closed narrow mouth bottles as the reaction vessel, calcined with large surface area g-C3N4, nano high degree of crystallinity. The specific research contents and results of this paper are as follows: (1) firstly by means of poly melamine in 550 degrees Celsius heat shrinkable preparation of g-C3N4 bulk material, then using hydrogen peroxide as oxidant. B Acid and concentrated sulfuric acid as dispersing and auxiliary oxidant of g-C3N4 bulk material by oxidation etching modification. This paper systematically studies the hydrogen peroxide dosage, acetic acid amount and temperature on the photocatalytic performance of the sample after oxidation etching. The experimental results show that when g-C3N4 is 1g, H2SO420ml concentration, acetic acid 20ml, H2O2 1ml and by oxidation etching processing g-C3N4 the best photocatalytic performance, 10 mg.L-1 methyl orange solution by simulated solar irradiation 1H, the degradation rate can reach 98.2%, and with the increase of temperature, the better the catalytic performance of the sample after oxidation etching, but the yield is low.XRD results show that the oxidation etching can remove part of the amorphous region of g-C3N4 in the sample to a certain extent, so that the overall sample crystallinity increased; IR and EDS. The results showed that oxidation etching in the sample can be mixed with a small amount of oxygen; TEM and SEM results showed that the modified oxidation etching Greatly enhance the dispersion properties of g-C3N4 samples. The high crystallinity, high dispersibility and oxygen incorporation is the fundamental reason to enhance the photocatalytic performance of the sample preparation method. (2) to 550 degrees polymerization of melamine by g-C3N4 bulk materials, nano g-C3N4 obtained by sonication, then adding g-C3N4 nano sheet AgNO3 solution, light conditions make AgNO3 preparation of Ag/g-C3N4 nano composite film reduction method. The paper studies the theory of different concentrations of Ag load effect on the photocatalytic performance of nano g-C3N4, and XRD, Ag/g-C3N4 nano composite tablets IR, XPS, TEM, UV-vis, PL respectively. The results show that when the Ag in Ag/g-C3N4 in the theory of composite nano mass percentage is 8%, the best photocatalytic performance, Luo Danming B 10 mg - L-1 solution by simulated sunlight irradiation 30 min, the degradation rate can reach 92.7%. after analysis, Ag/g-C3N4 composite nano sheet excellent Separation and photocatalytic performance can be attributed to the surface plasmon resonance of Ag nanoparticles and Ag nanoparticles and nano g-C3N4 interface effective photocarrier. (3) method to 550 DEG C thermal condensation of melamine by g-C3N4 bulk materials, g-C3N4 was modified by mechanical milling method. This paper studies the milling time 12 h, 1 days, 3 days, 5 days of the photocatalytic performance of the sample, and XRD, mill on the modified samples TEM, UV-vis characterization. The results show that with increasing milling modification time, photocatalytic performance of successive samples better. After analysis that ball milling modification can greatly to enhance the dispersion of g-C3N4, reduce the thickness, thus providing the photocatalytic activity more, enhance the photocatalytic performance of the sample. (4) the urea and melamine mixing and grinding is used in the preparation of mixed precursors of g-C3N4 nanosheets, the use of narrow mouth bottles as a reaction container Device, and foil paper by plug closed flasks, then under the condition of temperature programmed calcination preparation of g-C3N4 nano sheet. This paper systematically studies the mass ratio of urea and melamine, calcination temperature and reaction time, the container closed preparation performance of B photocatalytic degradation of Luo Danming g-C3N4 nanosheets under visible light on system, and some of the samples were studied. The photocatalytic degradation of methylene blue by XRD, TEM, UV-vis, PL, g-C3N4 nano film samples were characterized, impedance results show that when the urea melamine quality ratio of 5:2, calcination time was 6 h, the calcination temperature is 575 degrees centigrade, nano g-C3N4 the preparation has a high crystallinity, high dispersion, excellent performance and low resistance, the best photocatalytic performance, and the reaction vessel sealing better, catalytic properties of the samples are increasing. Through the comparison of Luo Danming B and degradation of methylene blue. It is concluded that the g-C3N4 nanoscale has a higher catalytic activity for the photosensitization of Luo Danming B.

【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;X703

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