本文關鍵詞：銅、釔雙金屬改性NaY分子篩對吸附脫硫性能研究　出處：《東北石油大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：本文采用液相離子交換法成功制備了銅、釔雙金屬改性吸附劑,并采用X射線粉末衍射(XRD)、比表面積測定(BET)、電感藕合等離子體原子發(fā)射光譜分析(ICP-AES)、X射線光電子能譜(XPS)、差熱-熱重分析(TG-DTA)、吡啶紅外光譜(Py-IR)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)、掃描電鏡(SEM)等一系列表征手段對所制得的吸附劑進行了表征。通過靜態(tài)吸附脫硫法研究了焙燒溫度、陽離子交換順序、陽離子交換濃度、Cu/Y摩爾比、離子交換時間、吸附劑質量、吸附時間和吸附溫度等制備條件對Cu(I)-Y(III)-Y分子篩吸附劑脫硫性能的影響。得到Cu(I)-Y(III)-Y的最適宜制備條件為:先交換Cu后交換Y離子,離子交換24小時,Cu/Y摩爾比為1,離子交換濃度為0.1 mol·L-1,550oC焙燒;用最優(yōu)制備條件制備的Cu(I)-Y(III)-Y吸附劑對含有苯并噻吩的模擬油(劑油比為0.01g·mL-1)在50 oC條件下吸附60 min后,苯并噻吩脫硫率達到99%。以含有一定量的硫化物(噻吩和苯并噻吩)以及一定量競爭組分(鄰二甲苯、間二甲苯和對二甲苯)的正辛烷溶液為模擬油,測試了吸附劑的吸附脫硫性能。實驗結果表明,Cu(I)-Y(III)-Y具有類似于Cu(I)-Y的高硫容特性,Cu(I)-Y(III)-Y對各不同硫化物的吸附能力大小為:苯并噻吩2,5-二甲基噻吩3-甲基噻吩噻吩。Cu(I)-Y(III)-Y還具有類似于Y(III)-Y的高選擇性,競爭吸附組分鄰二甲苯、間二甲苯和對二甲苯對吸附劑脫硫性能的影響大小順序為:鄰二甲苯間二甲苯對二甲苯。Cu(I)-Y(III)-Y通過π絡合(通過Cu+)和S-M鍵(通過Y3+)兩種配位鍵與硫化物發(fā)生作用,使得Cu(I)-Y(III)-Y對硫化物具有良好的選擇能力和吸附能力。以苯并噻吩為模型化合物,研究了Cu(I)-Y(III)-Y吸附劑等溫吸附和吸附動力學,并計算了熱力學參數(shù)ΔG和ΔH。結果表明:Cu(I)-Y(III)-Y對苯并噻吩的吸附符合Langmuir模型,其吸附動力學可以用準二級速率方程進行描述,Cu(I)-Y(III)-Y吸附劑的吸附脫硫過程是一個自發(fā)的放熱過程。
[Abstract]:In this paper, copper and yttrium bimetallic modified adsorbents were successfully prepared by liquid phase ion exchange method. X-ray powder diffraction (XRD) and specific surface area determination (BET) were used for the preparation of copper and yttrium bimetallic adsorbents. Inductively coupled plasma atomic emission spectrometry (ICP-AESU) X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), differential thermogravimetric analysis (TG-DTAA), pyridine infrared spectroscopy (Py-IRR). The adsorbents were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), scanning electron microscopy (SEM) and so on. The calcination temperature was studied by static adsorption desulfurization method. Cationic exchange order, cationic exchange concentration, Cu / Y molar ratio, ion exchange time, adsorbent mass. Effects of preparation conditions such as adsorption time and adsorption temperature on desulfurization performance of Cu(I)-Y(III)-Y molecular sieve adsorbent. The optimum preparation conditions of -Y are as follows: first exchange Cu and then exchange Y ion. The molar ratio of Cu / Y is 1 and the ion exchange concentration is 0.1 mol 路L ~ (-1) ~ 550oC. Preparation of Cu(I)-Y(III)-Y adsorbents for simulated oils containing benzothiophene (the ratio of solvent to oil is 0.01g 路ml ~ (-1)). After 60 min adsorption at 50oC. The desulfurization rate of benzothiophene is up to 99. The n-octane solution containing a certain amount of sulfides (thiophene and benzothiophene) and a certain amount of competing components (o-xylene, m-xylene and p-xylene) is used as the simulation oil. The adsorption and desulphurization properties of the adsorbent were tested. The experimental results show that the adsorbent has a high sulfur capacity similar to that of Cu(I)-Y. The adsorption ability of Cu(I)-Y(III)-Y to different sulfides is benzothiophene 2. 5- dimethylthiophene 3-methylthiophene. Cuanili-Y also has high selectivity and competitive adsorption of o-xylene, which is similar to that of YPIII- Y. The order of influence of m-xylene and p-xylene on desulfurization performance of adsorbents is: o-xylene m-xylene p-xylene. Cuanine I- (-Y) III- Y is complexed by 蟺 (via Cu). And S-M bond (through Y3) interact with sulfides. The results showed that Cu(I)-Y(III)-Y had good selectivity and adsorption ability for sulfides. Benzothiophene was used as the model compound. The isothermal adsorption and adsorption kinetics of Cu(I)-Y(III)-Y adsorbent were studied. The thermodynamic parameters 螖 G and 螖 H have been calculated. The results show that the adsorption of benzothiophene to benzothiophene at 1: Cu-I-Y is in accordance with the Langmuir model. The adsorption kinetics can be described as a spontaneous exothermic process by using the quasi second order rate equation.
【學位授予單位】：東北石油大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ424;X742

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