本文關(guān)鍵詞：人工納米粒子在礦物及土壤中轉(zhuǎn)化和吸附行為的研究　出處：《安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：納米材料的廣泛使用導(dǎo)致其不可避免地進(jìn)入環(huán)境并對(duì)環(huán)境生物造成危害,其在環(huán)境中的物理化學(xué)過程會(huì)改變自身理化性質(zhì),對(duì)其毒性和歸趨造成影響。本文以納米ZnO和納米Ag作為研究對(duì)象,分別考察了納米ZnO在不同介質(zhì)中的溶解和轉(zhuǎn)化以及納米Ag在土壤中的吸附行為。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：1.納米ZnO溶解性及其轉(zhuǎn)化行為研究。微米和納米粒徑ZnO在不含礦物的水溶液中溶解結(jié)果顯示ZnO的溶解量隨時(shí)間的增加而增加,pH5.5條件下ZnO溶解量大于其在pH 7.5條件下溶解量：與微米ZnO相比,納米ZnO因粒徑小、比表面積高而更容易發(fā)生溶解；EDTA的加入能夠顯著促進(jìn)ZnO的溶解。納米ZnO在含礦物溶液中溶解結(jié)果顯示溶液中Zn~(2+)含量順序?yàn)槿~蠟石針鐵礦γ-Al_2O_3.隨著時(shí)間的增加含礦物溶液中Zn~(2+)含量逐漸降低,EDTA的加入顯著增加了溶液中Zn的含量。pH 7.5條件下納米ZnO在水溶液中溶解360天(d)后,采集納米ZnO懸液中的固體樣品進(jìn)行XRD分析,發(fā)現(xiàn)其主要組分為ZnO和水鋅礦,表明pH7.5條件下ZnO在水溶液中溶解并在一定條件下轉(zhuǎn)化生成水鋅礦。利用X射線衍射(X-Ray Diffraction, XRD)、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(X-Ray Absorption Fine Structure, EXAFS)和透射電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope, TEM)分析納米ZnO在含礦物溶液中轉(zhuǎn)化及次生礦生成。XRD結(jié)果顯示僅含γ-Al_2O_3的固體樣品中礦物相發(fā)生變化,含針鐵礦和葉蠟石的固體樣品礦物相無(wú)明顯變化。進(jìn)一步通過EXAFS和TEM分析含γ-Al_2O_3樣品,發(fā)現(xiàn)pH 7.5條件下向含γ-Al_2O_3溶液中加入納米ZnO 24小時(shí)后,有Zn-Al層狀雙氫氧化物(Zn-Al Layered Double Hydroxide,Zn-Al LDH)生成。pH 5.5條件下樣品EXAFS結(jié)果顯示納米ZnO加入到含γ-Al_2O_3容液中150 d后有Zn-Al LDH沉淀生成,該條件下360 d樣品TEM電鏡圖可見條狀與片狀沉淀物。pH 7.5條件下將納米ZnO加入到含有EDTA和γ-Al_2O_3的溶液中,反應(yīng)150 d后樣品EXAFS圖譜未見Zn-Al LDH特征峰,該條件下360 d樣品TEM和能譜分析發(fā)現(xiàn)存在Zn-Al LDH沉淀,表明EDTA的存在會(huì)抑制pH7.5條件下Zn-Al LDH的生成。此外,我們還進(jìn)一步研究了納米ZnO在實(shí)際土壤—紅壤和烏柵土中的溶解轉(zhuǎn)化,并用EXAFS進(jìn)行分子機(jī)制的研究,結(jié)果顯示納米ZnO加入到中性土壤烏柵土中30 d后有Zn-Al LDH生成,而加入到酸性土壤紅壤中150 d后仍無(wú)Zn-Al LDH生成。2.絡(luò)合劑EDTA對(duì)Zn-Al LDH生成的影響。研究不同pH條件下EDTA對(duì)γ-Al_2O_3吸附Zn~(2+)的影響,結(jié)果顯示pH 5.5條件下γ-Al_2O_3對(duì)Zn~(2+)的吸附量低于pH 7.5條件下；EDTA的加入增強(qiáng)了pH 5.5條件下γ-Al_2O_3對(duì)Zn~(2+)的吸附作用,該條件下Zn~(2+)在γ-Al_2O_3的吸附量隨EDTA濃度的增加出現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì),并在0.5 mmol/L EDTA濃度時(shí)達(dá)到最大吸附量。pH 7.5條件下γ-Al_2O_3對(duì)Zn~(2+)有著強(qiáng)烈的吸附作用,EDTA的加入減弱了γ-Al_2O_3對(duì)Zn~(2+)的吸附作用,Zn~(2+)在γ-Al_2O_3上的吸附量隨EDTA加入量的增加而降低。對(duì)吸附Zn~(2+)的γ-Al_2O_3進(jìn)行EXAFS分析,結(jié)果顯示僅pH 7.5條件下樣品有Zn-Al LDH特征峰出現(xiàn),含有EDTA的樣品以及pH 5.5條件下的樣品中均未出現(xiàn)Zn-Al LDH特征峰,說(shuō)明pH 7.5條件下γ-Al_2O_3吸附Zn~(2+)后會(huì)生成Zn-Al LDH沉淀,EDTA的存在會(huì)阻礙Zn-Al LDH沉淀的生成。3.納米Ag在土壤上吸附行為的研究。選取四種不同理化性質(zhì)的土壤,考察土壤pH、有機(jī)質(zhì)和二價(jià)陽(yáng)離子Ca~(2+)對(duì)納米Ag在土壤上吸附的影響。試驗(yàn)結(jié)果表明納米Ag在酸性土壤的吸附量高于中性土壤,當(dāng)土壤酸堿性相似時(shí)土壤有機(jī)質(zhì)含量越高納米Ag在其表面的吸附量越高。納米Ag在四種土壤上的吸附等溫線都能較好地利用Freundlich方程進(jìn)行擬合。Ca~(2+)的存在均增加了納米Ag在四種土壤上的吸附量,當(dāng)Ca~(2+)濃度在0.1-10 mM范圍內(nèi),納米Ag在中性土壤上的吸附量隨Ca~(2+)濃度的增加而增加,而在酸性土壤上的吸附量則隨著Ca~(2+)濃度的增加,出現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)。這一結(jié)果有助于了解納米Ag在不同性質(zhì)土壤上的吸附行為,為評(píng)價(jià)納米Ag在環(huán)境中的毒性和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)提供了有用信息。
[Abstract]:The widespread use of nano materials which inevitably enter the environment and harm to the environment in the environment of biological, physical and chemical processes will change their physicochemical properties on the toxicity and fate of the impact. In this paper, nano ZnO and nano Ag as the research object, were investigated the adsorption behavior of nano ZnO in different media the dissolution and transformation and nano Ag in the soil. The main research contents and results are as follows: 1. nm ZnO solubility and transformation behaviors of micron and nanometer size. The results show that ZnO ZnO dissolved dissolved amount increased with time in aqueous solution containing minerals, the dissolved amount of ZnO under the condition of pH5.5 under the condition of pH 7.5 is greater than the dissolved amount compared with the micro ZnO, nano ZnO with small particle size, high specific surface area and more prone to dissolution; the addition of EDTA could significantly promote the dissolution of ZnO. Nano ZnO in ore The solution results showed that dissolution of Zn~ particles in the solution (2+) content in the order of pyrophyllite goethite gamma -Al_2O_3. with the increase of time containing mineral solution Zn~ (2+) content decreased gradually, the addition of EDTA significantly increased the content of.PH in the solution of Zn ZnO 7.5 nanoparticles in aqueous solution under the condition of dissolution (d) after 360 days nano ZnO suspension solid samples, collected in the solution of XRD analysis, we found that the main component is ZnO and water zinc ore, showed that the pH7.5 under the condition of ZnO in aqueous solution and dissolved into water zinc under certain conditions. By using X ray diffraction (X-Ray Diffraction, XRD), X (X-ray absorption fine structure X-Ray Absorption Fine Structure, EXAFS) and transmission electron microscopy (Transmission Electron, Microscope, TEM) analysis of nano ZnO transformation and secondary ore generation.XRD results showed that the change of mineral phase solid sample containing only gamma -Al_2O_3 in mineral solution, Containing goethite and pyrophyllite mineral phases of solid samples without significant change. Further EXAFS and TEM analysis of samples containing gamma -Al_2O_3, found under the condition of pH 7.5 to -Al_2O_3 solution containing gamma added nano ZnO 24 hours later, a Zn-Al layered double hydroxides (Zn-Al Layered Double Hydroxide, Zn-Al LDH) EXAFS.PH 5.5 generation sample results under the display of nano ZnO added to the solution containing gamma -Al_2O_3 in 150 d after Zn-Al LDH precipitate, the condition of 360 D samples of TEM electron microscope visible strip with pellet under the condition of.PH 7.5 nano ZnO was added to the solution containing EDTA and gamma -Al_2O_3, after 150 D sample EXAFS Zn-Al no LDH feature map under the condition of 360 D peak, the samples of TEM and energy spectrum analysis shows that there are Zn-Al LDH precipitation, indicated the presence of EDTA will generate Zn-Al LDH inhibition of pH7.5 conditions. In addition, we also studied in nano ZnO The actual soil red soil and Wushan soil dissolved in transformation, and study the molecular mechanism of EXAFS, the result shows that nano ZnO added to the neutral soil wushantu soil after 30 d Zn-Al LDH, is added to the effects of acidic red soil in 150 D Zn-Al LDH.2. is still no generation of complexing agent EDTA on Zn-Al the development of LDH. EDTA on the adsorption of Zn~ on gamma -Al_2O_3 under different pH conditions (2+) effects, results showed that under the condition of pH 5.5 -Al_2O_3 of Zn~ gamma (2+) adsorption capacity is lower than under the condition of pH 7.5; EDTA was improved by adding pH 5.5 under the condition of Zn~ gamma -Al_2O_3 (2+) adsorption, the under the condition of Zn~ (2+) increased with the concentration of EDTA has increased first and then decreased in the adsorption of gamma -Al_2O_3, and the maximum adsorption capacity of.PH 7.5 under the condition of Zn~ gamma -Al_2O_3 in 0.5 mmol/L concentration of EDTA (2+) has a strong adsorption, the addition of EDTA decreased the -Al_2O_3 of Zn~ gamma (2+) the adsorption of Zn~ (2+) adsorption capacity increases in -Al_2O_3 with gamma EDTA content decreased. On adsorption of Zn~ (2+) gamma -Al_2O_3 EXAFS analysis, the results showed that only 7.5 pH samples under the conditions of Zn-Al LDH characteristic peaks, samples containing EDTA and pH 5.5. The samples were not found in the Zn-Al LDH Zn~ -Al_2O_3 gamma characteristic peak, 7.5 under the conditions of adsorption of pH (2+) will generate Zn-Al LDH of precipitation, blocking the formation of.3. nano Ag Zn-Al LDH precipitation adsorption behavior in soil on the existence of EDTA. There were four different physical and chemical properties of soil, soil investigation pH, organic matter and two valence cation Ca~ (2+) on the effect of nano Ag adsorbed in the soil. The experimental results showed that nano Ag adsorption amount in acidic soils than in neutral soil, when the soil pH is similar to soil organic matter content was higher in nano Ag adsorption on the surface of nano Ag is higher. Can use Freundlich equation to fit.Ca~ in four kinds of soil adsorption isotherms (2+) are added nano Ag in the four kinds of soil on the adsorption capacity, when Ca~ (2+) 0.1-10 concentration in the range of mM, the adsorption amount of nano Ag in neutral soil with Ca~ (2+) concentration the increase of the adsorption on acidic soils with Ca~ (2+) concentration increased, appeared increased first and then decreased. This result is helpful to understand the adsorption behavior of nano Ag in different soils and provide useful information for the evaluation of toxicity of nano Ag in the environment and health state risk.

【學(xué)位授予單位】：安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X53

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本文編號(hào)：1391427