本文關鍵詞：天然錳砂調控溴代酚類化合物的生成與機制　出處：《浙江工業(yè)大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

  更多相關文章： 溴酚 羥基化多溴聯(lián)苯醚 天然錳砂 催化氧化

【摘要】：溴代酚類化合物如溴酚(BPs)、羥基化多溴聯(lián)苯醚/羥基化多溴聯(lián)苯(OH-PBDE/PBBs)廣泛存在于各種環(huán)境介質中,其來源引起了人們關注。多數研究表明,溴代酚類化合物可來自生物的代謝過程。然而,非生物過程是否也能夠生成這類化合物還有待研究。本論文探索了在Br—存在條件下天然錳砂氧化轉化苯酚生成溴代酚類化合物的過程與機制。主要研究內容如下:(1)采用氮吸附比表面積儀、掃描電子顯微鏡/能譜儀和X射線能譜儀對天然錳砂表面進行了表征。結果表明,天然錳砂擁有較大的比表面積,表面主要呈結節(jié)狀和片狀,其主要成分為Mn2O3、MnO2和Fe2O3。(2)運用氣相色譜-質譜聯(lián)用儀對生成的產物進行定性和定量分析。結果表明,天然錳砂能夠快速催化氧化Br—和苯酚發(fā)生加溴反應生成4-溴酚(4-BP)、2,4-二溴酚(2,4-DBP)和2,4,6-三溴酚(2,4,6-TBP);同時還檢測到2′-OH-BDE-68、6-OH-BDE-25和2,2′-OH-BB-80等11種OH-PBDE/PBBs等主要產物。(3)通過產物的結構和種類提出了BPs和OH-PBDE/PBBs可能生成機理。天然錳砂催化氧化Br—生成溴系親電試劑HOBr/Br2,苯酚再與親電試劑發(fā)生親電加成反應在生成溴酚(BPs);OH-PBDE/PBBs可能來自于天然錳砂對BPs的進一步氧化而生成的溴苯氧自由基之間的耦合反應。例如,2,4-DBP通過一個電子轉移而被天然錳砂氧化生成的溴苯氧自由基之間發(fā)生碳氧(C-O)和碳碳(C-C)耦合反應便能分別生成2′-OH-BDE-68和2,2′-OH-BB-80。增加初始反應Br—、苯酚濃度都能夠促進Mn2+的釋放和每種溴代產物的生成;增加反應初始pH值對不同的溴代產物生成影響不同,但是溴代化合物的總量隨著p H的增大而增加。鑒于Br—、苯酚和天然錳礦在土壤及沉積物中的廣泛存在性,天然錳砂催化氧化Br—和苯酚生成BPs和OH-PBDE/PBBs可能是自然環(huán)境中BPs和OH-PBDE/PBBs非生物生成途徑之一。
[Abstract]:This paper deals with the process and mechanism of the formation of brominated phenolic compounds from natural manganese sand . The results show that the natural manganese sand can catalyze the oxidation of Br - and phenol to produce 4 - bromophenol ( 4 - BP ) , 2 , 4 - dibromobiphenyl ( 2,4 - DBP ) and 2,4,6 - tribromophenol ( 2,4,6 - TBP ) . The results show that the natural manganese sand can catalyze the oxidation of Br - and phenol to produce 4 - bromobiphenyl ( 4 - BP ) , 2,4 - dibromobiphenyl ( 2,4 - DBP ) and 2,4,6 - tribromobiphenyl ( 2,4,6 - TBP ) .

【學位授予單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X132

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本文編號：1374879