本文關(guān)鍵詞：富氧燃煤煙氣關(guān)鍵組分與不同煤階煤的相互作用

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【摘要】：二氧化碳(CO_2)是主要的人為溫室氣體,其大規(guī)模排放導(dǎo)致一系列環(huán)境問題。為此,需要采取措施減少CO_2排放水平。研究證明,實施二氧化碳捕集與封存技術(shù)(Carbon dioxide Capture Sequestration, CCS)能夠有效控制CO_2的排放量。一方面,作為二氧化碳捕集技術(shù),富氧燃燒技術(shù)能夠有效捕集燃煤電廠所排放的CO_2另一方面,強化煤層氣(CH4)采收率的深部煤層封存CO_2技術(shù)(CO_2 Sequestration in Coal Seams with Enhanced Coal-bed Methane Recovery, CO_2-ECBM)能夠?qū)⒉都降腃O_2進行永久性的地質(zhì)封存。因此,若將富氧燃煤煙氣直接進行地質(zhì)封存,那么該技術(shù)將具有協(xié)同減少煙氣中的溫室氣體(CO_2)和主要污染物(NOx、SO_2)排放并獲得CH4副產(chǎn)物的潛力。為了驗證該技術(shù)的可行性,本論文以富氧燃煤煙氣煤層封存為研究對象,重點研究了主要燃煤煙氣污染物一氧化氮(NO)和二氧化硫(SO_2)與不同煤階煤(兩種煙煤和一種無煙煤)的相互作用關(guān)系。本論文主要研究結(jié)論包括：(1)利用深部煤層實現(xiàn)流體的封存,主要基于煤基質(zhì)的吸附性能,因此精確測定煤體的高壓吸附性能對于目標煤儲層的流體封存特性的評價具有重要的意義。為此,本論文采用誤差傳遞原理,著重討論了容量法中壓力、溫度、樣品質(zhì)量、容器體積和壓縮因子五個參數(shù)對于煤體吸附性能測定的影響。結(jié)果表明：相較其它獨立變量而言,壓力對總誤差的影響占主要部分。所測量誤差均隨壓力的升高而增大,且誤差中各個獨立變量的權(quán)重也均隨壓力的升高而增大。因此,采用高精度壓力傳感器,減小實驗缸的體積,增大樣品質(zhì)量可以提高測量精度。(2)通過NO與煤體的相互作用研究發(fā)現(xiàn)：Sips模型能夠有效描述三種煤階煤對NO的吸附靜力學(xué)行為；三種煤階煤的NO吸附動力學(xué)研究表明,Elovich模型具有優(yōu)良的預(yù)測精度。對于NO作用前后煤體的傅里葉變化紅外光譜(Fourier Transform Infrared, FTIR)和X射線光電子能譜(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)表征數(shù)據(jù)顯示：NO分子與煤體之間存在明顯的化學(xué)吸附作用,即NO分子與煤體生成胺基或者酰胺基。XPS表征數(shù)據(jù)進一步顯示NO作用后煤體吡咯/吡啶-N含量降低,因此推測煤體吡咯/吡啶-N極有可能與NO分子發(fā)生反應(yīng),從而進一步生成胺基或者酰胺基。NO分子與煤體之間的化學(xué)吸附作用有利于煤層對于NO的穩(wěn)定存儲,同時基于給電子-受電子作用機理,NO作用后煤體胺基或者酰胺基的生成又有利于強化煤層的CO_2封存性能。(3)通過SO_2與煤體的相互作用研究發(fā)現(xiàn)：吸附靜力學(xué)方面,Freundlich等溫吸附模型能夠有效預(yù)測三種不同煤階煤體的SO_2吸附靜力學(xué)行為；對于不同煤階煤體的SO_2吸附動力學(xué),擬二階模型具有較高的擬合精度。通過對SO_2作用前后煤體的進行XPS表征發(fā)現(xiàn),SO_2與不同煤階煤體之間存在明顯的化學(xué)吸附作用,即煤體中含有的噻吩或者亞砜可能與SO_2分子發(fā)生化學(xué)吸附作用,進一步生成砜。SO_2分子與不同煤階煤存在的上述化學(xué)吸附作用有利于煤層對SO_2的長期穩(wěn)定存儲。
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ534;X701

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本文編號：1279895