發(fā)布時(shí)間：2017-11-26 12:18

  本文關(guān)鍵詞：煤矸石合成4A沸石及其對(duì)含氟廢水的吸附研究

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【摘要】：4A沸石是人類合成的一種人工沸石,對(duì)環(huán)境不產(chǎn)生污染,離子交換性能和吸附性能較強(qiáng)。工業(yè)廢物煤矸石的棄置不用和堆積都會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生很大危害,而煤矸石中具有大量的Si02及A1203,可作為合成沸石的原材料。本課題利用煤矸石合成4A沸石,采用了分步溶出硅鋁水熱合成的方法,不需添加硅鋁外源,方法簡(jiǎn)單容易控制,可操作性強(qiáng),為煤矸石合成4A沸石的方法提供了一種新的途徑。隨著工業(yè)發(fā)展,工業(yè)含氟廢水及部分生活飲用水嚴(yán)重超標(biāo),若處理不當(dāng),嚴(yán)重危害環(huán)境和人體健康。將合成的4A沸石用于處理含氟廢水,探索其吸附性能和特征,不僅為處理含氟廢水提供了一種廉價(jià)有效的吸附材料,而且達(dá)到了以廢治廢的環(huán)境目的。首先,本課題以煤矸石為原料,采用分步溶出硅鋁水熱合成法,探索了提取煤矸石中硅鋁有效成分的影響因素以及晶化條件對(duì)合成產(chǎn)物的影響。結(jié)果表明：煤矸石經(jīng)過(guò)熱活化預(yù)處理后,其組分中的高嶺石、石英等惰性成分轉(zhuǎn)化為偏高嶺石等活性成分；將熱活化矸石與粉末狀的碳酸鈉按照質(zhì)量比為1：1.3混合均勻在830℃的高溫下熔融1h,通過(guò)表征發(fā)現(xiàn)煤矸石的硅鋁成分充分轉(zhuǎn)化為有利用價(jià)值的硅酸鈉和硅鋁酸鈉；將熔融產(chǎn)物與水按固液比1：30混合,攪拌水溶1h,通過(guò)表征發(fā)現(xiàn)過(guò)濾后礦物中的硅酸鈉幾乎全部溶解在水中棄去,剩余產(chǎn)物主要為硅鋁酸鈉；將脫硅矸石與3mol/L的NaOH溶液混合,在60℃恒溫下攪拌堿溶1h,硅鋁酸鈉幾乎全部溶解,過(guò)濾得到硅鋁溶液；將硅鋁溶液經(jīng)過(guò)陳化后進(jìn)行晶化水熱合成沸石,在較短的晶化時(shí)間下,合成產(chǎn)物為純度較高的4A沸石,然而當(dāng)晶化時(shí)間較長(zhǎng)時(shí)則逐漸出現(xiàn)方鈉石,本實(shí)驗(yàn)得到合成4A沸石的最佳晶化時(shí)間為4h,合成方鈉石的最佳晶化時(shí)間為16h。然后,利用煤矸石合成的4A沸石作為吸附劑,探索其對(duì)模擬含氟廢水的吸附性能和特征。結(jié)果表明：溶液的初始pH值對(duì)合成4A沸石的吸附除氟效果影響較大,合成沸石去除溶液中氟化物的適應(yīng)pH范圍是4-6；合成4A沸石的除氟吸附量隨溶液與沸石的液固質(zhì)量比的增加而增加,除氟率隨液固比的增加而緩慢減小,當(dāng)溶液與合成沸石的液固質(zhì)量比為50：1時(shí),既提高了沸石的單位吸附量,又保證了一定的除氟率；隨著溶液初始濃度的增加,合成4A沸石對(duì)高濃度和低濃度的含氟溶液的吸附量均不斷增長(zhǎng),合成4A沸石對(duì)高濃度含氟廢水的除氟效果具有一定的濃度限定范圍,而對(duì)于低氟廢水的處理,合成4A沸石的吸附效果較好；振蕩吸附時(shí)間對(duì)合成沸石的吸附除氟作用中,反應(yīng)初期合成沸石對(duì)含氟廢水吸附量的增加較快,而隨著振蕩時(shí)間的延長(zhǎng),合成沸石對(duì)溶液中氟的去除量增加緩慢,最后趨向于一個(gè)穩(wěn)定的平衡狀態(tài)。通過(guò)對(duì)合成沸石的吸附除氟結(jié)果進(jìn)行動(dòng)力學(xué)模型和等溫吸附模型進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)合成4A沸石對(duì)廢水的除氟過(guò)程較符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Freundlich等溫吸附模型,表明該過(guò)程是以化學(xué)吸附和多分子層吸附作用為主。最后,用氯化鐵和氫氧化鈣溶液對(duì)合成4A沸石進(jìn)行改性實(shí)驗(yàn),探索其對(duì)高濃度的工業(yè)含氟廢水的吸附性能。結(jié)果表明：氫氧化鈣改性沸石的吸附除氟效果均高于氯化鐵改性后的沸石,其中用氯化鐵溶液改性沸石時(shí),當(dāng)Fe3+的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和改性時(shí)間分別為0.05%和2h,對(duì)溶液中氟的去除效果最好；用氫氧化鈣溶液改性沸石時(shí),當(dāng)Ca(OH)2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和改性時(shí)間分別為7%和2h,對(duì)溶液中氟的去除效果最好；氫氧化鈣改性沸石對(duì)含氟溶液進(jìn)行吸附后,溶液中的氟含量可達(dá)到我國(guó)工業(yè)廢水排放的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn),而當(dāng)溶液中氟離子的初始濃度為5OOmg/L時(shí),吸附平衡后溶液中的氟含量可達(dá)到我國(guó)工業(yè)廢水排放的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)；氯化鐵改性沸石對(duì)初始濃度小于400mg/L的含氟溶液進(jìn)行吸附后,溶液中的氟含量可達(dá)到我國(guó)工業(yè)廢水排放的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。
【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;TQ424.25

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