本文關(guān)鍵詞：分子印跡型Fenton-like催化劑的制備及其選擇性性能研究

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【摘要】：多相Fenton-like催化氧化以羥基自由基為主要活性物種,羥基自由基沒有選擇性,因此它被用于催化氧化降解廢水時選擇性較差。而分子印跡材料具有特異性的分子識別能力,可選擇性地識別目標物質(zhì)。因此,可將多相Fenton-like和分子印跡技術(shù)結(jié)合起來。本研究以4A分子篩為載體、亞甲基藍(Methylene blue, MB)為模板分子進行分子印跡,印跡后摻入鐵離子制備了多相Fenton-like催化劑MI-FZ (molecularly imprinted Fe-zeolite);作為參照,合成過程中不加入模板分子進行印跡所制備的催化劑記為FZ(Fe-zeolite without imprinting)。本文通過SEM、XRD、FT-IR等方法對催化劑進行表征,并對MI-FZ催化劑的吸附和催化條件進行優(yōu)化。同時,以同具苯環(huán)結(jié)構(gòu)的雙酚A (BPA)為干擾物,研究MI-FZ的選擇吸附和選擇催化性。此外,對反應(yīng)機理和催化劑的使用壽命進行了探究。主要實驗結(jié)論如下：(1)印跡后,MI-FZ的性質(zhì)發(fā)生變化。FZ表面較為光滑,主要為片狀和層狀結(jié)構(gòu),而MI-FZ表面較粗糙,顆粒狀結(jié)構(gòu)明顯,且能觀察到類似于孔狀的結(jié)構(gòu)；MI-FZ和FZ都出現(xiàn)了Fe2O3和Fe2Al4Si5O18的特征峰；相比于FZ, MI-FZ出現(xiàn)了C=O和HOH的新特征峰；MI-FZ的平均粒徑和比表面積遠大于FZ。(2)吸附劑投加量、MB初始濃度、pH和溫度會對MI-FZ吸附MB產(chǎn)生影響。吸附劑投加量為0.3 g/L,亞甲基藍初始濃度為10 mg/L,吸附溫度為30℃,此時實驗條件較為適宜。此外,堿性條件下吸附效果較好,這可能是因為堿性時的絮凝作用。MI-FZ對MB的吸附行為符合Langmuir模型和擬二級吸附動力學方程,且主要為化學吸附。(3)MI-FZ對目標分子MB具有選擇吸附能力。FZ對MB的平衡吸附量(15.7 m∥g)約為FZ(44.4 mg/g)的3倍,而FZ對BPA的吸附量明顯高于MI-FZ;混合溶液中,MI-FZ對MB的平衡吸附率為44.7%,遠大于其對BPA的吸附率14.9%,而FZ對BPA的吸附率增至21%,對MB的吸附率減至28.8%。(4)催化劑投加量、過氧化氫投加量、pH和溫度會對MI-FZ催化MB產(chǎn)生影響。催化劑投加量為0.3 g/L,初始pH為4,過氧化氫投加量為0.16mol/L,反應(yīng)溫度為30℃,此時實驗條件較為適宜。一級反應(yīng)動力學方程能更好地描述MI-FZ和FZ對MB的催化降解過程。(5) MI-FZ對MB的具有選擇催化能力。FZ對MB的降解率為92.2%,遠大于FZ的76.6%；對干擾物BPA,FZ的降解效率高達99.8%,遠遠大于MI-FZ的56.4%,表明印跡后MI-FZ對目標分子MB的催化效率增強,而對非目標物質(zhì)的催化效率降低�；旌先芤褐�,MI-FZ對MB的降解率(82.7%)遠大于BPA(37.8%),而FZ對MB的降解率降至53.8%,對BPA的降解率增到73.5%,進一步證明了催化劑的選擇性。(6) MI-FZ具有較好的使用壽命。在六次重復(fù)催化試驗中,MI-FZ對MB的催化效率保持在87.0±5.0%。
【學位授予單位】：廣西大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ426;X703

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 趙向陽;陳曉剛;陳忻;;水體中雙酚A檢測方法的研究進展[J];廣東化工;2016年01期

2 王崠;張曉輝;王軍;;綠色緩蝕劑酒石酸鈉的性能與機理研究[J];水處理技術(shù);2016年01期

3 查甫更;張浩然;葛濤;王興明;胡友彪;姚多喜;;US/Fe~(2+)預(yù)處理對Fenton和光Fenton處理滲濾液性能的影響[J];環(huán)境工程;2015年09期

4 張佳麗;葉然;徐瀟瀟;俞林佳;呂珊珊;朱麗娜;葉思;沈昊宇;夏清華;;分子印跡氨基功能化納米Fe_3O_4高分子磁性復(fù)合材料的合成及其對海水中2,4,6-三氯苯酚的吸附性能[J];復(fù)合材料學報;2015年04期

5 尚姣博;宋艷群;張媛媛;熊建華;;Fe/Si/Al分子印跡材料的制備及其對酸性橙II(AOII)的選擇吸附性能[J];環(huán)境科學學報;2016年01期

6 郭喜良;熊扣紅;楊衛(wèi)兵;高超;熊小偉;賈梅蘭;李厚文;安鴻翔;;重水蒸汽回收系統(tǒng)失效干燥劑減量化處理初探[J];輻射防護;2015年02期

7 溫福雪;王棟;張興文;喬娜;孫迎超;張灝;;Fe/CHI-MWNTs修飾石墨陰極電Fenton氧化4-硝基酚[J];水處理技術(shù);2014年09期

8 鄧杰;;Fenton反應(yīng)的研究現(xiàn)狀及前景分析[J];廣州化工;2014年16期

9 常青;江國棟;胡夢璇;黃佳;唐和清;;石墨烯基磁性復(fù)合材料吸附水中亞甲基藍的研究[J];環(huán)境科學;2014年05期

10 魏健;趙樂;宋永會;徐東耀;肖書虎;;均相Fenton法處理干法腈綸廢水工藝優(yōu)化與分析[J];環(huán)境科學學報;2013年08期

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 王勇;類Fenton法氧化廢水中鄰苯二酚的效能及機制研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2014年

2 楊雪晶;用于水中微量污染物清除的非均相Fenton反應(yīng)體系：催化劑與作用機理研究[D];華東理工大學;2014年

3 田壯;食品中甾體激素殘留免疫分析技術(shù)與方法研究[D];江南大學;2010年

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 潘靜;赤泥基顆粒吸附劑的制備及其對水中氮磷的吸附研究[D];廣西大學;2015年

2 韋朝帥;EDDS改良非均相光-Fenton降解雙酚A研究[D];廣西大學;2014年

3 尹佳音;印跡型TiO_2光催化劑的制備及其光催化性能研究[D];東華大學;2014年

4 潘漢平;微波-Fenton法對絡(luò)合態(tài)重金屬與有機物的共去除研究[D];廣東工業(yè)大學;2013年

5 史艷茹;木質(zhì)纖維素基三維網(wǎng)絡(luò)水凝膠對亞甲基蘭染料吸附/解吸性能研究[D];內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學;2013年

6 欒田;硅膠表面分子印跡聚合物的制備及識別性能研究[D];齊齊哈爾大學;2013年

7 徐西蒙;FeOCl催化劑用于非均相Fenton體系催化降解水中微量有機物[D];華東理工大學;2013年

8 王娟;分子印跡、摻雜納米TiO_2光催化劑的制備及其選擇性降解水中BPA的研究[D];云南大學;2012年

9 劉力;以馬來松香丙烯酸乙二醇酯為交聯(lián)劑的分子印跡電化學傳感器的研究[D];廣西民族大學;2012年

10 范瀟;基于石英晶體微天平和功能高分子薄膜的在線檢測技術(shù)[D];浙江大學;2012年

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本文編號：1210430