本文關(guān)鍵詞：厭氧錳礦反應(yīng)柱對水環(huán)境中典型PPCPs的去除效果和機理研究

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【摘要】：近年來水環(huán)境中PPCPs作為一種新興污染物,在世界范圍內(nèi)的地表水、地下水、污水處理廠、江河湖海沉積物等水環(huán)境中頻繁被檢出,雖然其濃度較低一般在μg/L~ng/L級別,但由于其穩(wěn)定性、持久性、難降解性和生物累積性,對水環(huán)境中生物和人類健康存在潛在的威脅和安全隱患,因而逐漸引起了人們的關(guān)注。由于傳統(tǒng)的污水廠處理工藝對PPCPs去除效果較差,因此污水處理廠出水排放被認為是PPCPs進入水環(huán)境的最主要途徑。有很多學者進行了去除水中PPCPs的研究,高級氧化法和膜處理技術(shù)對大多數(shù)PPCPs有很好的去除效果,但由于其工藝復(fù)雜、成本太高而無法推廣。因此,尋求一種成本較低、效率較高的去除方法是未來研究的必然方向。錳礦物在自然界的儲量很豐富,分布也很廣泛。錳礦物一般都具有層狀或孔道結(jié)構(gòu),有電荷零點低、表面電荷量大的特點,因而吸附和催化性能良好,同時由于自然界中很多錳氧化物中錳的化合價較高,也有良好的氧化性能。因此,錳礦物在去除PPCPs方面具有巨大的潛能和研究前景。同時,有研究表明,異化金屬還原菌具有能以有機物為電子供體、金屬氧化物作為電子受體來還原金屬物質(zhì)并降解有機物的特性,這對于水環(huán)境中PPCPs污染的降解和生態(tài)修復(fù)具有重要意義。因此,本研究采用這兩種有研究前景的物質(zhì)天然錳礦石和微生物共同作用進行典型PPCPs的去除研究。本研究選取在水環(huán)境中檢出頻率最高且難降解的兩種PPCPs:卡馬西平和雙氯芬酸,作為PPCPs的典型代表進行降解研究。本實驗采用兩個反應(yīng)柱進行對比試驗,其中1號反應(yīng)柱裝填錳礦石并添加缺氧污泥,2號反應(yīng)柱只裝填錳礦石不添加厭氧污泥,以添加有0.5mg/L左右的卡馬西平和雙氯芬酸的生活污水為進水,在厭氧條件下連續(xù)運行,進行卡馬西平和雙氯芬酸的去除效果研究,并探討了去除機理。此外,還進行了雙氯芬酸降解菌的篩選和降解特性試驗研究,主要得出了以下結(jié)論:(1)卡馬西平為難降解有機藥物,兩個反應(yīng)柱對卡馬西平均無去除效果。雙氯芬酸相對于卡馬西平來說較易降解,1號反應(yīng)柱對雙氯芬酸的平均降解效率為21.82%,2號柱子對雙氯芬酸的平均降解率為67.37%。1號柱子對雙氯芬酸的降解隨時間變化不大,2號柱子對雙氯酚酸的降解隨著時間推移而逐漸減少。(2)通過對卡馬西平和雙氯芬酸的去除機理研究,發(fā)現(xiàn)對雙氯芬酸降解起主要作用的是錳礦石的化學氧化和催化作用,細菌與錳礦石的協(xié)同作用貢獻率相對較少,其中發(fā)揮主要降解作用的微生物為異化金屬還原菌。(3)通過分析雙氯芬酸的副產(chǎn)物,發(fā)現(xiàn)兩個柱子降解雙氯芬酸的途徑和機理基本一致,主要途徑為:雙氯芬酸吸附到錳礦石表面,在錳礦石和微生物的共同作用下,發(fā)生羥基化反應(yīng)生成5-羥基雙氯芬酸(5OH-DCF),再被氧化脫氫得到雙氯芬酸-2,5-亞氨基琨(DCF-2,5-IQ)。除此主要途徑外,還發(fā)現(xiàn)了5種其他降解途徑和11種雙氯芬酸的降解副產(chǎn)物。(4)通過雙氯芬酸降解菌試驗研究,從兩個反應(yīng)柱中篩選出2種雙氯芬酸的降解菌:菌株DM1-2在液體培養(yǎng)基中生長5d對雙氯芬酸的降解率最高能達到78.82%,為伯克氏菌屬(Burkholderia sp.);菌株DM1-2在液體培養(yǎng)基中生長5d對雙氯芬酸的降解率最高能達到79.16%,為假單胞菌屬(Pseudomonas sp.)。菌株DM1-2和DM2-1在厭氧條件下生長需要以MnO_2和Fe_2O_3為電子受體,這一過程與異化金屬還原菌的生長過程類似。
【關(guān)鍵詞】：雙氯芬酸 卡馬西平 錳礦石 去除效果 去除機理
【學位授予單位】：重慶大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-10
• 1 緒論10-22
• 1.1 研究背景10-18
• 1.1.1 水環(huán)境中PPCPs的種類及來源10-12
• 1.1.2 國內(nèi)外水環(huán)境中PPCPs的污染現(xiàn)狀12-13
• 1.1.3 水環(huán)境中PPCPs的危害13-14
• 1.1.4 水中PPCPs的去除方法14-16
• 1.1.5 現(xiàn)有PPCPs去除方法存在的主要問題16-17
• 1.1.6 錳礦物用于水中PPCPs的去除研究17
• 1.1.7 異化金屬還原菌用于水中PPCPs的去除研究17-18
• 1.2 研究目的及意義18-19
• 1.2.1 研究目的18
• 1.2.2 研究意義18-19
• 1.3 主要研究內(nèi)容19-20
• 1.4 技術(shù)路線20-22
• 2 實驗材料和實驗方法22-42
• 2.1 實驗材料22-27
• 2.1.1 有機藥物22-23
• 2.1.2 實驗藥品和試劑23-25
• 2.1.3 實驗儀器和設(shè)備25-27
• 2.2 實驗設(shè)計27-32
• 2.2.1 反應(yīng)裝置設(shè)計27-28
• 2.2.2 實驗步驟28-32
• 2.3 實驗方法32-42
• 2.3.1 卡馬西平和雙氯芬酸濃度的測試方法32-36
• 2.3.2 卡馬西平和雙氯芬酸降解副產(chǎn)物的測試方法36-37
• 2.3.3 其他實驗指標的測試方法37-42
• 3 厭氧錳礦反應(yīng)柱對卡馬西平和雙氯芬酸去除效果研究42-56
• 3.1 厭氧錳礦反應(yīng)柱對卡馬西平的去除效果研究42-46
• 3.1.1 卡馬西平濃度和去除率隨時間規(guī)律42-44
• 3.1.2 卡馬西平濃度和降解率沿程變化規(guī)律44-46
• 3.2 厭氧錳礦反應(yīng)柱對雙氯芬酸的去除效果研究46-49
• 3.2.1 雙氯芬酸濃度和去除率隨時間規(guī)律46-48
• 3.2.2 雙氯芬酸濃度和降解率沿程變化規(guī)律48-49
• 3.3 其他測試指標變化規(guī)律49-54
• 3.3.1 化學指標pH和Mn~（2+）濃度49-51
• 3.3.2 物理指標電導(dǎo)率和ORP51-52
• 3.3.3 有機物指標UV_(254)和COD_(cr)52-53
• 3.3.4 生物指標OD_(600)53-54
• 3.4 結(jié)果與討論54-56
• 4 厭氧錳礦反應(yīng)柱對卡馬西平和雙氯芬酸的去除機理研究56-74
• 4.1 物理吸附作用分析56-57
• 4.1.1 錳礦石的物理吸附作用分析56-57
• 4.1.2 生物膜的物理吸附作用分析57
• 4.2 錳礦石化學作用分析57-58
• 4.3 XRD分析58-60
• 4.4 降解副產(chǎn)物和降解機制分析60-69
• 4.4.1 厭氧錳礦反應(yīng)柱中雙氯芬酸降解副產(chǎn)物和降解機制分析60-66
• 4.4.2 錳礦石單純化學作用對雙氯芬酸降解副產(chǎn)物和降解機制分析66-69
• 4.5 微生物分析69-71
• 4.5.1 微生物量分析69-70
• 4.5.2 微生物量多樣性分析70-71
• 4.6 結(jié)果與討論71-74
• 5 雙氯芬酸降解菌的試驗研究74-92
• 5.1 雙氯酚酸降解菌的篩選、提純和鑒定74-79
• 5.1.1 菌種的篩選、提純74-75
• 5.1.2 菌種的降解實驗75-76
• 5.1.3 菌種的鑒定76-79
• 5.2 雙氯酚酸降解菌的降解特性研究79-85
• 5.2.1 菌懸液的制備79
• 5.2.2 降解特性研究79-85
• 5.3 雙氯酚酸降解菌的降解機理85-89
• 5.3.1 菌液中Mn~（2+）和Fe~（2+）的變化規(guī)律85-87
• 5.3.2 液體培養(yǎng)基不添加MnO_2和Fe2O3的菌種生長情況87-88
• 5.3.3 吸附作用分析88-89
• 5.4 結(jié)果與討論89-92
• 6 結(jié)論與建議92-94
• 6.1 主要結(jié)論92-93
• 6.2 后續(xù)研究建議93-94
• 致謝94-96
• 參考文獻96-102
• 附錄102
• A. 作者在攻讀學位期間取得的科研成果102

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