本文關(guān)鍵詞：功能化MIL-101類、UIO-66類MOFs的制備及其對水體中染料、汞和砷的吸附性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著現(xiàn)代化進程的迅速推進,中國正面臨著極為嚴峻的水污染問題。特別是印染廢水以及工業(yè)廢水中重金屬的污染。中國每年有大量未完全處理的印染廢水排放進入地表水中,對水體造成極其嚴重的污染。另一方面,工業(yè)廢水中難處理的重金屬離子排放量也日益增多,特別是汞以及砷導(dǎo)致的水污染,嚴重危害人體健康。金屬有機骨架材料是近十年來,新興的一種多孔材料,有望成為良好的吸附劑材料。本文試圖通過改變金屬有機骨架材料的孔結(jié)構(gòu)或?qū)ζ溥M行修飾,從而為吸附法在處理印染廢水以及重金屬離子污染時提供新思路或使得遇到的問題得以解決,并希望能在一定程度上擴展金屬有機骨架材料在吸附處理水中污染物的應(yīng)用。本文主要研究內(nèi)容有:1、本文通過改變礦化劑的種類、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)的投加量等合成條件,成功合成了七種分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101。通過XRD、SEM、BET等手段對這七種材料進行表征。分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101吸附水中亞甲基藍和甲基橙的實驗結(jié)果表明:HF或NaAc作為礦化劑,合成的MIL-101結(jié)構(gòu)不變,其骨架所帶的電荷則發(fā)生變化,致使其對染料的吸附效果有所不同。以HF為礦化劑合成的MIL-101有利于甲基橙的吸附,而以NaAc為礦化劑合成的MIL-101有利于亞甲基藍的吸附。此外,隨著CTAB的量增加,材料的比表面逐漸降低,并且材料中介孔以及大孔所占的孔體積增大。這在一定程度上有利于其對亞甲基藍的吸附,不利于甲基橙的吸附。分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101對染料的吸附過程更符合Langmuir模型,屬于單層吸附。通過D-R模式對實驗所得的數(shù)據(jù)進行處理分析,染料吸附過程為物理吸附。動力學(xué)研究表明其對染料的吸附過程更符合擬二級動力學(xué)吸附模型。吸附熱力學(xué)研究表明染料吸附過程為吸熱過程。2、本文采用后修飾的方法成功制備了胸腺嘧啶功能化的MIL-101。通過XRD、SEM、FT-IR、NMR、TG等表征方法證明MIL-101-Thymine的成功合成。Hg(II)吸附實驗結(jié)果表明:MIL-101-Thymine對Hg(II)的最大吸附容量高達51.75 mg/g。MIL-101-Thymine對Hg(II)的吸附機理為修飾在MIL-101-Thymine的胸腺嘧啶基團上的N原子與Hg(II)配位,形成Thymine-Hg-Thymine結(jié)構(gòu)。同時MIL-101-Thymine對Hg(II)的吸附過程更符合Langmuir吸附等溫模型。MIL-101-Thymine對Hg(II)的吸附過程更符合擬二級動力學(xué)吸附模型。汞離子的吸附過程也符合顆粒內(nèi)擴散模型,內(nèi)擴散為速率控制步驟。MIL-101-Thymine對Hg(II)的吸附受pH值影響較大。吸附溶液的最佳pH范圍為4-6。MIL-101-Thymine對Hg(II)的吸附具有較高的選擇性以及識別能力,其對Hg(II)吸附相對于Ni(II)的選擇性系數(shù)高達684.29。與此同時,MIL-101-Thymine用于實際廢水中Hg的吸附處理也有很好的效果,有望成為實際廢水處理的性能良好吸附劑。3、本文采用溶劑熱法一步合成UIO-66和UIO-66-NH2。通過XRD、BET、IR、Zeta電位等表征手段方法對合成的吸附劑物理化學(xué)性質(zhì)進行描述。結(jié)果表明UIO-66、UIO-66-NH2對As(III)的吸附過程更符合Freundlich模型,吸附過程為非均相吸附過程。但UIO-66、UIO-66-NH2對As(V)的吸附過程更符合Langmuir模型,吸附過程屬于單層吸附。同時兩種材料吸附As(III)能力遠大于其對As(V)的吸附能力。令人驚奇的是UIO-66具有較高的As(III)吸附能力,其對As(III)的最大吸附量高達200.16mg/g。同時吸附速率非常快,吸附過程在60min左右達到平衡。UIO-66對As(III)的吸附過程更符合擬二級動力學(xué)模型。吸附過程最佳溶液pH為5-9。從共存陰離子實驗的結(jié)果可知,UIO-66對As(III)的吸附過程具有一定的抗干擾能力。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機骨架材料 分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101 胸腺嘧啶 UIO-66 染料 吸附 重金屬離子 As(III) Hg(II)
【學(xué)位授予單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ424;X791
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-27
• 1.1 水中有機染料和重金屬的危害及處理方法10-14
• 1.1.1 印染廢水污染現(xiàn)狀及危害10-11
• 1.1.2 水中重金屬污染現(xiàn)狀及危害11-13
• 1.1.3 水中有機染料及重金屬的處理方法13-14
• 1.2 金屬有機骨架材料在水處理中的應(yīng)用14-25
• 1.2.1 MOFs的概念14-15
• 1.2.2 MOFs的分類15-16
• 1.2.3 MOFs的命名方法16-17
• 1.2.4 MOFs的合成方法17-18
• 1.2.5 MOFs的特點18-21
• 1.2.6 MIL-101和UIO-66結(jié)構(gòu)簡介21-23
• 1.2.7 金屬有機骨架材料（MOFs）的應(yīng)用23-25
• 1.3 本課題研究的目的和主要內(nèi)容25-27
• 第二章 基于不同礦化劑的分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101的合成及其吸附水中亞甲基藍和甲基橙的性能研究27-47
• 2.1 實驗部分27-32
• 2.1.1 實驗儀器和設(shè)備27-28
• 2.1.2 實驗試劑28
• 2.1.3 分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101的合成28-31
• 2.1.4 分層介孔結(jié)構(gòu)MIL-101吸附染料性能研究31-32
• 2.2 實驗結(jié)果與討論32-46
• 2.2.1 表征32-35
• 2.2.2 吸附試驗35-46
• 2.3 小結(jié)46-47
• 第三章 胸腺嘧啶功能化MIL-101的合成及其除汞應(yīng)用研究47-68
• 3.1 實驗部分47-52
• 3.1.1 實驗儀器和設(shè)備47-48
• 3.1.2 實驗試劑48-49
• 3.1.3 胸腺嘧啶功能化MIL-101的合成49-50
• 3.1.4 MIL101Thymine吸附水中Hg(II)性能研究50-52
• 3.2 實驗結(jié)果與討論52-67
• 3.2.1 MIL101Thymine的表征52-57
• 3.2.2 MIL101Thymine吸附汞的性能研究57-67
• 3.3 小結(jié)67-68
• 第四章 UIO-66類MOFs的制備及其吸附水中砷的性能研究68-83
• 4.1 實驗部分68-73
• 4.1.1 實驗儀器68-69
• 4.1.2 實驗試劑69
• 4.1.3 Zr-MOFs的合成69-70
• 4.1.4 UIO-66吸附水中砷性能研究70-73
• 4.2 實驗結(jié)果與討論73-82
• 4.2.1 UIO-66的表征73-75
• 4.2.2 UIO-66吸附水中砷的性質(zhì)研究75-82
• 4.3 小結(jié)82-83
• 第五章 結(jié)論83-85
• 參考文獻85-92
• 碩士期間科研成果92-93
• 致謝93-94

【參考文獻】

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 馬年方;含胺基螯合纖維的制備及其對重金屬離子的吸附[D];中山大學(xué);2010年

2 師蘭;新型吸附材料的制備及對重金屬離子和染料吸附性能研究[D];吉林大學(xué);2014年

  本文關(guān)鍵詞：功能化MIL-101類、UIO-66類MOFs的制備及其對水體中染料、汞和砷的吸附性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：369269