能源是維持人民生活和促進(jìn)社會(huì)發(fā)展進(jìn)步的必要條件,在國(guó)家經(jīng)濟(jì)中占據(jù)重要角色。隨著人們對(duì)能源需求的不斷增加以及環(huán)境污染問(wèn)題的日益嚴(yán)峻,尋求清潔可持續(xù)能源已經(jīng)成為全人類(lèi)共同面對(duì)的首要任務(wù)。氫氣（H₂）因其高熱值和燃燒產(chǎn)物環(huán)保的特性而被認(rèn)為是理想的清潔能源,在未來(lái)的能源版圖中將發(fā)揮重要作用。然而氫氣不是自然存在的,需通過(guò)一定方法進(jìn)行制備,電催化水分解析氫反應(yīng)（HER）是水分解的一個(gè)重要半反應(yīng),具有成本較低、效率高、環(huán)境友好、安全性較好等優(yōu)點(diǎn),是未來(lái)制備可持續(xù)清潔能源的可行之路。目前,最先進(jìn)的HER催化劑材料采用的仍然是貴金屬鉑基材料。由于Pt的儲(chǔ)量較少,因此開(kāi)發(fā)非貴金屬HER催化劑以取代Pt已成為過(guò)去幾十年科研者的研究焦點(diǎn)之一。本論文主要通過(guò)氧化還原固相反應(yīng)（SPR）來(lái)增加Mo S₂的活性缺陷和電子傳輸能力,從而提高M(jìn)o S₂的HER性能。研究?jī)?nèi)容如下:1、通過(guò)氧化還原固相反應(yīng)（SPR）的簡(jiǎn)便硬模板策略成功地制造了多孔Mo S₂/Mo O₂雜化物。首先,制備了Fe₂

【文章來(lái)源】：鄭州大學(xué)河南省211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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電解水制氫發(fā)展史[13]

1緒論3泛應(yīng)用成為可能；20世紀(jì)末，能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題成為人類(lèi)巨大的挑戰(zhàn)[18]。為了尋找更為環(huán)保和可再生的能源，氫能在能源家族中脫穎而出，成為一種舉足輕重的能源，為解決困擾人類(lèi)的能源問(wèn)題提供了有效的解決方案。圖1.1電解水制氫發(fā)展史[13]水裂解反應(yīng)由在陰極發(fā)生的析氫反應(yīng)（HydrogenEvolutionReaction，HER）和在陽(yáng)極發(fā)生的析氧反應(yīng)（OxygenEvolutionReaction，OER）兩個(gè)半反應(yīng)組成[19]。根據(jù)圖1.2電解槽示意圖所示，電解槽主要由陽(yáng)極、陰極和電解質(zhì)（堿性、中性或酸性）三部分組成[20]。在兩個(gè)電極施加直流電流后，水分子將被分別涂敷在陰極和陽(yáng)極的析氫和析氧催化劑裂解為氫氣和氧氣。HER是電解水的兩個(gè)半反應(yīng)之一，該反應(yīng)需要考慮的一個(gè)重要參數(shù)就是氫的吸附自由能（ΔGH*）。圖1.2電解槽示意圖[20]在酸性電解質(zhì)中Volmer-Heyrovsky和Volmer-Tafel機(jī)制是析氫反應(yīng)過(guò)程中倆種主要的機(jī)制。如圖1.3所示，首先這兩種機(jī)制都涉及氫離子在電極表面的吸

1緒論4附的過(guò)程（Volmer步驟）。第二步是將吸附在表面的兩個(gè)氫原子重組（Tafel步驟）或使水合質(zhì)子與吸附的氫原子直接鍵合，包括從電極表面轉(zhuǎn)移電子（Heyrovsky步驟）。因此，吸附的H*（*表示催化劑表面的活性位）的吉布斯自由能接近零的催化劑是最有利的，因?yàn)棣H*太低或太高的值都會(huì)影響氫離子的有效吸附和氫分子的解吸。HER在酸性溶液中反應(yīng)如下：陰極反應(yīng)：2H++2e–→H2（1-1）陽(yáng)極反應(yīng):H2O→2H++12O2+2e–（1-2）Volmerstep:H++e–→H*（1-3）Tafelstep:2H*→H2+2*（1-4）Heyrovsky:H*+H++e–→H2（1-5）圖1.3酸性溶液析氫反應(yīng)機(jī)理圖[21]HER也可以在堿性電解質(zhì)中進(jìn)行見(jiàn)公式（1-6）~（1-10），由于在堿性介質(zhì)中HER需要進(jìn)行水離解步驟，因此反應(yīng)的速率通常約比酸性介質(zhì)低二到三個(gè)數(shù)量級(jí)。塔菲爾斜率是衡量陰極上所得電流電勢(shì)增加一個(gè)數(shù)量級(jí)的量度，并且由電極電勢(shì)對(duì)電流密度的對(duì)數(shù)的曲線確定。根據(jù)線性掃描伏安法中極化曲線的塔菲爾斜率，可以確定第一步或第二步是速率確定。在堿性和中性溶液中：陰極反應(yīng)：H2O+2e–→H2+2OH–（1-6）陽(yáng)極反應(yīng)：OH–→H2O+1/2O2+2e–（1-7）


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