多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建有利于氣體擴(kuò)散電極的傳質(zhì)和電催化反應(yīng)的進(jìn)行。本文將廉價(jià)易得的炭黑、石墨與常用的粘結(jié)劑聚四氟乙烯乳液（PTFE）和造孔劑一起共混處理,制成了一種擴(kuò)散層和反應(yīng)層合二為一的,具有多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的無(wú)金屬碳基氣體擴(kuò)散電極,該電極用于O₂電催化還原制H₂O₂。結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn),PTFE不僅是粘結(jié)劑,還和造孔劑共同作用,改變了碳材料原有的孔徑分布,提高了20-80nm孔道數(shù)量,還形成大量微米級(jí)孔道,這種獨(dú)特的分級(jí)結(jié)構(gòu)形成了高效的氣體傳輸和分散網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng),而且有利于生成物H₂O₂的遷移和富集。表征還發(fā)現(xiàn)PTFE在電極中形成了30nm-1μm的聚合物相,分散的聚合物相提高了催化劑表面對(duì)O₂的親和能力。我們的研究表明經(jīng)過(guò)添加PTFE、造孔劑和簡(jiǎn)單的加工后,在介觀尺度可以形成碳材料和聚合物的二元相區(qū)和多級(jí)孔結(jié)構(gòu),在電催化下具有協(xié)同作用,增加了催化劑的電化學(xué)表面積,提高了O₂利用率的同時(shí)抑制副產(chǎn)物H₂的產(chǎn)生,以致在宏觀上呈現(xiàn)出優(yōu)... 

【文章來(lái)源】：鄭州大學(xué)河南省211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

H2O2主要應(yīng)用領(lǐng)域

1引言6圖1.2氧陰極還原法的研究與發(fā)展趨勢(shì)Fig1.2Researchanddevelopmenttrendofoxygencathodicreductionmethod碳材料已被證實(shí)對(duì)O2二電子還原生成H2O2有較高的催化活性，文獻(xiàn)[90,91]中對(duì)碳材料改性主要是對(duì)碳基材料進(jìn)行氧化處理引入含氧官能團(tuán)（-C-O-C-、-C=O、-COO-）以及雜原子的摻雜，調(diào)變其電子結(jié)構(gòu)，增加其親水性，促進(jìn)O2按照端吸附模式進(jìn)行吸附，進(jìn)而提高H2O2的產(chǎn)量及效率。上述所做的研究產(chǎn)生過(guò)氧化氫的濃度均達(dá)不到實(shí)際應(yīng)用所需的要求，造成這種結(jié)果主要是因?yàn)椋貉蹶帢O還原法中將陰極材料置于電池陰極的電解質(zhì)溶液中，隨后在陰極表面進(jìn)行曝氣，氧氣與陰極接觸的同時(shí)在催化劑表面被還原生成過(guò)氧化氫，但是由于電極與氧氣的接觸時(shí)間較短，接觸面積也較小，氧氣多半以空氣的形式排入大氣中并未有效利用，且氣泡在流動(dòng)過(guò)程中增大了傳質(zhì)阻力，所以使得過(guò)氧化氫的濃度達(dá)不到理想水平。因此獲得性能優(yōu)異的陰極非常必要，這也是氧陰極還原法原位生產(chǎn)過(guò)氧化氫的核心。1.5氣體擴(kuò)散電極發(fā)展與改進(jìn)目前，氧陰極還原法原位制備過(guò)氧化氫的研究中采用的電極依據(jù)氧源不同可以劃分為兩種：一種是以溶解氧為氧源的平面二維電極，另一種是以擴(kuò)散氧為

1引言9圖1.3氣體擴(kuò)散電極示意圖Fig1.3SchematicdiagramofgasdiffusionelectrodeGopalR等人[96]選用碳布作為支撐層，采用PTFE乳液進(jìn)行疏水處理，通過(guò)該處理發(fā)現(xiàn)氣體擴(kuò)散電極的性能得到很大的改進(jìn)，使用壽命大大延長(zhǎng)。實(shí)現(xiàn)電化學(xué)合成過(guò)氧化氫的關(guān)鍵在于如何高速率，高效率的將氧氣還原成雙氧水，借助于GDE中擴(kuò)散層的疏水和氣體分散作用，極大的提高了催化三相界面和反應(yīng)位點(diǎn)的增加。GDE是現(xiàn)階段普遍用于電化學(xué)系統(tǒng)合成過(guò)氧化物，特別是過(guò)氧化氫的氧還原電極。GDE具有氣、液、固三相相互作用構(gòu)成的多孔網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)，為液相反應(yīng)物及產(chǎn)物和電解質(zhì)中氧的傳質(zhì)提供了良好的遷移轉(zhuǎn)化空間。但是，三維多孔電極的使用也存在不可忽視的問(wèn)題，即電極的使用效果極易受到自身特殊的制備工藝和電極內(nèi)部結(jié)構(gòu)的影響，如可能會(huì)引起氣液流分布不均勻的現(xiàn)象，產(chǎn)物產(chǎn)量也受到電流密度的限制。1.6反應(yīng)裝置的設(shè)計(jì)與改進(jìn)反應(yīng)裝置為氧陰極還原法制備過(guò)氧化氫提供了反應(yīng)所需的場(chǎng)所，其結(jié)構(gòu)的合理性直接影響過(guò)氧化氫生成量的多少。隨著氧陰極還原法制備過(guò)氧化氫技術(shù)的不斷發(fā)展，根據(jù)反應(yīng)過(guò)程中出現(xiàn)的現(xiàn)實(shí)問(wèn)題，反應(yīng)裝置也經(jīng)歷了不斷被改進(jìn)和完善的過(guò)程。工藝和裝置二者相互促進(jìn)，相輔相成，為氧陰極還原法原位制備過(guò)氧化氫技術(shù)的發(fā)展奠定了堅(jiān)實(shí)的基矗反應(yīng)裝置的改進(jìn)過(guò)程如圖1.4所示，從圖（a）原始的電解池（無(wú)氣體擴(kuò)散電

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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