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含氧煤層氣VPSA脫氧及CMS制備研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-17 02:16

  本文關(guān)鍵詞:含氧煤層氣VPSA脫氧及CMS制備研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:本文主要包括兩方面內(nèi)容,一是采用真空變壓吸附(VPSA)的方法安全有效的脫除含氧煤層氣中的氧氣;二是初步研究適用于含氧煤層氣脫氧的炭分子篩(CMS)的制備方法。 本文對五種商業(yè)炭分子篩進(jìn)行XRD表征和元素分析,以確定它們的微觀晶型和元素組成,排除微觀結(jié)構(gòu)差異性對CMS脫氧性能的影響。為了確定何種tCMS更適合用于變壓吸附法煤層氣脫氧,通過對CMS的O2/N2/CH_4動(dòng)力學(xué)選擇性系數(shù)的測定和以這幾種CMS為吸附劑進(jìn)行空分研究,分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)CMS-5為最佳吸附劑,其對02/N2和O_2/CH_4的選擇性系數(shù)分別為3.15和無窮大。以CMS-5為吸附劑,在一種新型的兩塔真空變壓吸附裝置上進(jìn)行氧氣濃度為12%左右的模擬煤層氣脫氧的研究。實(shí)驗(yàn)考查了真空變壓吸附流程下吸附時(shí)間、置換時(shí)間、置換壓力、入口流量和均壓時(shí)間對脫氧效果的影響。結(jié)果表明在操作條件為吸附時(shí)間80s,置換時(shí)間40s,置換壓力0.33MPa,入口流量850mL/min,均壓時(shí)間3s時(shí),經(jīng)脫氧后的產(chǎn)氣中的氧濃度為0.3%,甲烷濃度達(dá)到52.3%,相比原料氣提高了10.2%。廢氣中甲烷濃度為2.7%,甲烷回收率達(dá)到95.5%,廢氣和產(chǎn)氣中甲烷濃度都在爆炸極限之外。 為了制備出適用于含氧煤層氣脫氧的兩塔VPSA流程中的吸附劑,本文選用苯作為沉積劑,采用化學(xué)氣相碳沉積(CVD)的方法對實(shí)驗(yàn)室制備的活性炭前驅(qū)體進(jìn)行調(diào)孔制備CMS做了初步研究。采用兩種方法進(jìn)行氣相碳沉積制備CMS:通過一步碳沉積法制備具有一定空分性能的CMS,考察了沉積時(shí)間、苯流速、沉積溫度對沉積效果的影響,確定最佳操作條件分別為沉積時(shí)間30min、苯流速1.5mL/min,沉積溫度850℃,此時(shí)CMS變壓吸附空分產(chǎn)氣中氮?dú)鉂舛葹?6%;進(jìn)而提出了加入緩釋劑和苯同時(shí)進(jìn)行沉積,考察了緩釋劑流量和沉積時(shí)間對沉積效果的影響,在緩釋劑流速為19.72mL/h,沉積時(shí)間32min時(shí),CMS空分過程產(chǎn)氣中氮?dú)鉂舛葹?7%。雖然制備出CMS的空分效果不太理想,但是通過碳沉積制備的CMS的空分性能呈現(xiàn)出先提高后降低的較為明顯的變化規(guī)律,為進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)制備用于煤層氣脫氧的炭分子篩提供一個(gè)依據(jù)和鋪墊。
【關(guān)鍵詞】:煤層氣 真空變壓吸附 脫氧 炭分子篩 氣相碳沉積
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2013
【分類號(hào)】:TQ546.5
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 引言9-10
  • 1 文獻(xiàn)綜述10-24
  • 1.1 煤層氣的發(fā)展10-12
  • 1.1.1 煤層氣簡介10-11
  • 1.1.2 煤層氣開發(fā)及利用11-12
  • 1.2 含氧煤層氣的脫氧方法12-17
  • 1.2.1 變壓吸附法12-14
  • 1.2.2 膜分離法14-15
  • 1.2.3 低溫液化分離法15-16
  • 1.2.4 燃燒法16-17
  • 1.3 變壓吸附法氣體分離17-19
  • 1.3.1 變壓吸附氣體分離原理17-19
  • 1.3.2 變壓吸附工藝流程19
  • 1.4 炭分子篩制備19-22
  • 1.4.1 炭分子篩基本特征19-20
  • 1.4.2 炭分子篩制備方法20-22
  • 1.5 本文研究工作22-24
  • 2 實(shí)驗(yàn)部分24-35
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)原料的選擇24-28
  • 2.1.1 商業(yè)炭分子篩的選擇24-25
  • 2.1.2 一步碳沉積前驅(qū)體的選擇25-26
  • 2.1.3 加入緩釋劑沉積碳質(zhì)前驅(qū)體的選擇26-28
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器28-29
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)氣體28
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器28-29
  • 2.2.3 化學(xué)試劑29
  • 2.3 實(shí)驗(yàn)裝置29-30
  • 2.3.1 兩塔真空變壓吸附裝置29-30
  • 2.3.2 轉(zhuǎn)爐30
  • 2.4 真空變壓吸附實(shí)驗(yàn)30-33
  • 2.4.1 實(shí)驗(yàn)流程30-31
  • 2.4.2 數(shù)據(jù)處理31-32
  • 2.4.3 商業(yè)炭分子篩的表征32-33
  • 2.5 氣相碳沉積33-35
  • 3 CMS真空變壓吸附脫氧35-48
  • 3.1 CMS的XRD表征35-36
  • 3.2 CMS的動(dòng)力學(xué)性能研究36-40
  • 3.3 CMS空分性能比較40-41
  • 3.4 CMS-5的真空變壓吸附脫氧研究41-46
  • 3.4.1 吸附時(shí)間的影響41-42
  • 3.4.2 置換時(shí)間的影響42-43
  • 3.4.3 置換壓力的影響43-44
  • 3.4.4 入口流量的影響44-45
  • 3.4.5 均壓時(shí)間的影響45-46
  • 3.5 小結(jié)46-48
  • 4 氣相碳沉積法制備CMS48-57
  • 4.1 一步沉積法制備CMS48-53
  • 4.1.1 苯流速的影響48-50
  • 4.1.2 沉積溫度的影響50-51
  • 4.1.3 沉積時(shí)間的影響51-53
  • 4.2 加入緩釋劑進(jìn)行碳沉積制備CMS53-55
  • 4.2.1 緩釋劑流速影響54-55
  • 4.2.2 沉積時(shí)間的影響55
  • 4.3 小結(jié)55-57
  • 結(jié)論57-59
  • 參考文獻(xiàn)59-64
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況64-65
  • 致謝65-66

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):312201

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