發(fā)布時間：2017-04-17 01:05

  本文關鍵詞：固載化雜多酸催化氧化脫硫的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：面對越來越嚴重的環(huán)境問題以及全球資源匱乏問題，世界各國對燃料油中的硫含量都做出了嚴格的規(guī)定，因此提高油品質量與如何提高油品質量等問題相繼而出。而油品中的噻吩類化合物及其衍生物是油品中硫化物的主要存在形式，這類硫化物很難通過加氫脫硫去除，并且加氫脫硫又需在高溫高壓下進行。這給加氫脫硫帶來了諸多的限制，因此非加氫脫硫引起了研究者們極大的興趣。其中催化氧化脫硫因其反應條件溫和、活性高、設備簡單和脫硫成本低等優(yōu)點被視為未來最有潛力的脫硫方式之一。 催化氧化脫硫的重點在于催化劑的選擇上。本文從環(huán)境及脫硫成本等方面著手，選擇目前研究較為廣泛的綠色環(huán)境友好型材料分子篩、雜多酸和離子液體作為制備催化劑的原材料，合成出綠色的、高活性的、可回收再利用的催化劑，尋求達到深度氧化脫硫的目的。本論文主要研究了以下幾方面內容： （1）通過一步合成法將磷鎢酸(HPW)負載到介孔分子篩TUD-1上，制備出一系列不同載量的HPW-TUD-1催化劑。應用氮吸附/解析等溫線、XRD、FT-IR和ICP-AES等表征手段對催化劑的物質組成與結構進行確定。結果顯示HPW-TUD-1具有介孔結構，并且具有Keggin結構的HPW被固載在TUD-1上。HPW-TUD-1催化劑及回收催化劑的活性測試是通過催化氧化二苯并噻吩（DBT）模擬油來完成的，并對催化劑的最佳工藝進行了探索。結果顯示，催化劑的最佳條件是：載量20%、O/S摩爾比=8、用量為0.1g/10mL、溫度為60℃。在最佳條件下，DBT的脫除率最高，能夠達到98.1%，循環(huán)使用三次活性沒有明顯下降。實現(xiàn)了深度脫硫及回收再利用的目的。 （2）通過浸漬法將HPW和離子液體[Bmim]HSO_4固載在六方介孔結構的載體HMS上，制備出催化劑[Bmim]PW/HMS，同時對催化劑的物理結構及物質組成進行了一系列表征。結果顯示固載后催化劑仍保留介孔結構，并且[Bmim]PW在載體HMS上分散均勻。通過模擬油的催化氧化脫硫來評估催化劑的活性、最佳反應條件以及催化劑的回收再利用。結果顯示該催化劑的最佳反應條件是：載量20%、O/S摩爾比=3、催化劑用量=0.06g/10mL、溫度60℃。在最佳條件下，催化劑對苯并噻吩（BT）、二苯并噻吩（DBT）和4,6-二甲基二苯并噻吩（DMDBT）的脫除率分別是79%、98%和88%。催化劑回收三次以后活性降低較快。在不同老化溫度下制備載體Hx(x為老化溫度)，得到一系列催化劑[Bmim]PW/Hx用于催化氧化脫硫反應體系，并通過BET對其物理結構進行表征。結果發(fā)現(xiàn)催化劑的孔徑隨著老化溫度升高而增大，活性隨著孔徑增大而減小。
【關鍵詞】：HPW-TUD-1 [Bmim]PW/HMS 催化氧化脫硫
【學位授予單位】：石河子大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TE624.55
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 文獻綜述9-19
• 引言9-11
• 1.1 分子篩在催化氧化脫硫中的應用11-13
• 1.1.1 TS-1 在催化氧化脫硫中的應用11
• 1.1.2 SBA 在催化氧化脫硫中的應用11
• 1.1.3 MCM 在催化氧化脫硫中的應用11-12
• 1.1.4 HMS 在催化氧化脫硫中的應用12-13
• 1.2 雜多酸在催化氧化脫硫中的應用13-15
• 1.2.1 雜多酸簡介13
• 1.2.2 雜多酸在催化氧化脫硫中的催化原理13-14
• 1.2.3 雜多酸催化氧化脫硫的研究進展14-15
• 1.3 離子液體在脫硫中的應用15-17
• 1.3.1 離子液體簡介15-16
• 1.3.2 離子液體脫硫原理16
• 1.3.3 離子液體在脫硫中的應用16-17
• 1.4 立題依據(jù)和研究目的17-19
• 第二章 實驗藥品與儀器19-22
• 2.1 實驗藥品和儀器19-20
• 2.2 催化劑表征20
• 2.2.1 氮吸附/解析分析儀（BET）20
• 2.2.2 傅里葉紅外光譜（FT-IR）20
• 2.2.3 X-射線衍射光譜儀（XRD）20
• 2.2.4 透射電鏡（TEM）20
• 2.2.5 熱重分析（TGA）20
• 2.2.6 電感耦合等離子發(fā)射光譜儀（ICP-OES）20
• 2.3 催化劑活性評價20-22
• 2.3.1 模擬油的配置20
• 2.3.2 活性評價過程20
• 2.3.3 催化劑性能評價指標20-21
• 2.3.4 硫含量測定方法21-22
• 第三章 HPW-TUD-1 催化劑的制備、表征、活性測試22-34
• 3.1 前言22
• 3.2 實驗部分22-23
• 3.3 結果和討論23-33
• 3.3.1 BET 測試結果分析23
• 3.3.2 XRD 圖譜分析23-24
• 3.3.3 透視電鏡分析24-25
• 3.3.4 FT-IR 光譜分析25-26
• 3.3.5 TGA 和 DTG 分析26
• 3.3.6 反應體系和 HPW 載量對 DBT 脫硫率的影響26-27
• 3.3.7 O/S 比和催化劑用量對 DBT 脫除率的影響27-29
• 3.3.8 反應溫度對 DBT 脫除率的影響29
• 3.3.9 表觀活化能測定29-31
• 3.3.10 催化劑的回收再利用31-32
• 3.3.11 20HPW-TUD-1 催化劑的熱過濾實驗32-33
• 3.4 本章小結33-34
• 第四章 對氧化脫硫反應具有高催化活性的[BMIM]PW/HMS 催化劑34-52
• 4.1 引言34
• 4.2 實驗部分34-35
• 4.3 結果與討論35-51
• 4.3.1 FT-IR 光譜分析35-37
• 4.3.2 氮吸附/解析數(shù)據(jù)分析37-39
• 4.3.3 X 射線衍射光譜分析39-40
• 4.3.4 [Bmim]PW 載量對 DBT 脫除率的影響40-41
• 4.3.5 O/S 摩爾比對 DBT 脫除率的影響41-42
• 4.3.6 不同催化劑對 DBT 脫除率的影響42-43
• 4.3.7 催化劑用量、轉速和反應溫度對 DBT 脫除率的影響43-44
• 4.3.8 催化劑 20[Bmim]PW/HMS 對不同底物的脫除率44-45
• 4.3.9 對回收催化劑結構、晶型和活性的考察45-47
• 4.3.10 老化溫度對 HMS 的影響47-49
• 4.3.11 [Bmim]PW/Hx 對 DBT 脫除率的研究49-51
• 4.4 本章小結51-52
• 第五章 結論與展望52-54
• 5.1 結論52
• 5.2 展望52-54
• 參考文獻54-60
• 致謝60-61
• 作者簡介61-62
• 導師評閱表62

【參考文獻】

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  本文關鍵詞：固載化雜多酸催化氧化脫硫的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：312060