本文關(guān)鍵詞：固體超強酸催化油脂和甲醇酯交換制備生物柴油，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】： 隨著石油價格的不斷攀升以及人們對環(huán)境問題的關(guān)注，生物柴油成為一個備受關(guān)注的領域，生物柴油是一種環(huán)境友好的可再生能源。在催化制備生物柴油的各種催化劑中，固體酸催化劑是一種有發(fā)展前景的催化劑，和液體酸相比，固體酸具有以下優(yōu)勢：容易從反應介質(zhì)中分離；可重復使用；不存在腐蝕問題。和堿催化劑相比，固體酸更適用于那些脂肪酸含量高的原料油(比如油煎廢油和一些不能食用的油料)。 本實驗制備了三種固體超強酸催化劑，SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2(catalyst A)，SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2 (catalyst B)，SO_4~(2-)/Zr-SBA-15(catalyst C)催化大豆油和甲醇的酯交換反應制備生物柴油，考察了催化劑的制備條件和酯交換的反應條件，用吡啶紅外和NH_3-TPD考察了催化劑的酸性，研究了催化劑的重復使用性。 (1)催化劑A的吡啶紅外表明催化劑A具有L酸中心和B酸中心，NH_3-TPD測試表明催化劑A具有超強酸性。催化劑的制備因素中，焙燒溫度是形成超強酸的最重要因素，當催化劑的鈦硅摩爾比等于1／3，浸漬硫酸溶液的濃度大于1M，于450℃焙燒5h，催化劑表現(xiàn)出最高的催化活性，在最優(yōu)化的反應條件：醇油摩爾比為13：1，每摩爾油使用1g催化劑，催化劑A在125℃催化反應3h，脂肪酸甲酯收率達90％。 (2)催化劑B也具有超強酸性，催化劑B的制備條件類似于催化劑A，催化劑B的催化活性高于催化劑A，在最優(yōu)化的反應條件：醇油摩爾比為13：1，每摩爾油使用1g催化劑，催化劑B在120℃催化反應3h，脂肪酸甲酯收率達90％。 (3)反應體系的水抑制催化劑B的活性，但催化劑的活性不受體系中游離脂肪酸的影響，這意味著催化劑B能高效催化那些未精煉原油和那些不可食用的油料使酯化和酯交換一步完成。 (4)從SO_4~(2-)/ZrO_2、SO_4~(2-)/ZrO_2-SiO_2和SO_4~(2-)/Zr-SBA-15對酯交換反應的活性差異，我們可以得出這樣的結(jié)論：將介孔分子篩的孔結(jié)構(gòu)優(yōu)勢和超強酸的酸性特征結(jié)合起來，能得到對酯交換更有前景的分子篩型超強酸材料。 (5)實驗對催化劑的失活和再生進行了研究，實驗表明：催化劑表面的硫酸根被甲醇淋洗掉；催化劑表面的活性位被油和甲酯所覆蓋，這兩種原因?qū)е铝舜呋瘎┑氖Щ睢Ｈ欢�，可以通過簡單的辦法將使用過的催化劑再生：450℃焙燒催化劑，浸漬1M的硫酸溶液30分鐘，過濾，干燥，再次于450℃焙燒。 總之，在本實驗制備的三種催化劑中，SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2的催化活性最高，它能在較低的溫度(甚至100℃)催化油脂的酯化酯交換一步完成，通過簡單再生使催化活性恢復，是一種有前景的酯交換油脂制備生物柴油的固體酸催化劑。
【關(guān)鍵詞】：生物柴油 酯交換 固體超強酸 再生
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2008
【分類號】：TE667
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文獻綜述及選題11-36
• 1.1 生物柴油概述11-29
• 1.1.1 引言11-12
• 1.1.2 生物柴油及其優(yōu)點12-13
• 1.1.3 發(fā)展生物柴油的意義13-14
• 1.1.4 生物柴油的國內(nèi)外發(fā)展概況14-17
• 1.1.5 生物柴油的生產(chǎn)方法17-25
• 1.1.6 酯交換反應及其機理25-29
• 1.2 固體超強酸概述29-34
• 1.2.1 SO_4~(2-)/MxOy型固體超強酸的制備30-32
• 1.2.2 SO_4~(2-)/MxOy型固體超強酸酸中心的形成機理32-34
• 1.3 選題目的和意義34-36
• 第二章 固體超強酸SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2催化制備生物柴油36-47
• 2.1 實驗原料36
• 2.2 使用的主要研究方法36-37
• 2.2.1 催化劑的焙燒36
• 2.2.2 催化劑的吡啶紅外測試36-37
• 2.2.3 催化劑的NH_3-TPD分析37
• 2.2.4 確定生物柴油產(chǎn)率的分析方法37
• 2.2.5 元素分析37
• 2.3 催化劑的制備37-38
• 2.4 酯交換反應38
• 2.5 催化劑SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2酸性的表征38-39
• 2.5.1 吡啶紅外分析38
• 2.5.2 NH_3-TPD分析38-39
• 2.6 確定生物柴油產(chǎn)率的方法39-41
• 2.6.1 反應產(chǎn)物的氣相色譜分析圖39-40
• 2.6.2 豆油平均分子量的確定40
• 2.6.3 生物柴油收率的計算40-41
• 2.7 SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2的制備條件對催化制備生物柴油產(chǎn)率的影響41-43
• 2.7.1 催化劑焙燒溫度的影響41-42
• 2.7.2 催化劑Ti/Si摩爾比的影響42-43
• 2.7.3 浸漬硫酸溶液濃度的影響43
• 2.8 反應條件對脂肪酸甲酯收率的影響43-46
• 2.8.1 油醇摩爾比的影響43-44
• 2.8.2 催化劑用量的影響44-45
• 2.8.3 反應溫度和時間的影響45-46
• 2.9 結(jié)論46-47
• 第三章 固體超強酸SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2催化制備生物柴油47-58
• 3.1 催化劑的制備47
• 3.2 催化劑SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2的酸性表征47-48
• 3.2.1 催化劑SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2吡啶紅外分析47-48
• 3.2.2 催化劑SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2的NH_3-TPD分析48
• 3.3 SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2的制備條件對催化制備生物柴油產(chǎn)率的影響48-52
• 3.3.1 焙燒溫度的影響48-50
• 3.3.2 催化劑Sn/Si摩爾比的影響50-51
• 3.3.3 浸漬液種類和濃度的影響51-52
• 3.4 反應條件對脂肪酸甲酯收率的影響52-57
• 3.4.1 醇油比的影響52-53
• 3.4.2 催化劑用量的影響53-54
• 3.4.3 反應溫度和時間的影響54-55
• 3.4.4 反應體系中水的影響55-56
• 3.4.5 脂肪酸的影響56-57
• 3.5 結(jié)論57-58
• 第四章 改性固體超強酸催化制備生物柴油初探58-67
• 4.1 固體超強酸催化劑改性進展58-62
• 4.1.1 制備方法的改性58
• 4.1.2 對促進劑的改性58-59
• 4.1.3 對載體的改性59-62
• 4.2 改性固體超強酸催化制備生物柴油62-66
• 4.2.1 超強酸引入其他金屬氧化物62-63
• 4.2.2 超強酸引入分子篩63-66
• 4.3 結(jié)論66-67
• 第五章 固體超強酸催化制備生物柴油失活及再生67-70
• 5.1 SO_4~(2-)/M_XO_Y型固體超強酸的失活與再生67
• 5.2 SO_4~(2-)/SnO_2-SiO_2催化制備生物柴油的失活及其再生67-69
• 5.3 結(jié)論69-70
• 第六章 總結(jié)與設想70-73
• 6.1 總結(jié)70-71
• 6.2 設想71-73
• 參考文獻73-81
• 致謝81-82
• 碩士期間發(fā)表論文82

【引證文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 于海蓮;;碘催化大豆油合成大豆油甲酯條件的優(yōu)化[J];大豆科學;2010年05期

2 侯凱麗;趙華;田薇薇;李會鵬;;固體催化劑催化酯交換反應制備生物柴油研究進展[J];工業(yè)催化;2010年08期

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 胡智杰;固體堿催化制備生物柴油的研究[D];長安大學;2010年

2 任娜;生物柴油管式反應器固體酸催化劑的研制[D];南昌大學;2011年

3 張霞;磁性多酸復合催化劑的制備及催化性能研究[D];東北師范大學;2011年

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本文編號：312981