發(fā)布時(shí)間：2017-03-31 04:18

  本文關(guān)鍵詞：煤熱解與氣化反應(yīng)性的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】： 中國(guó)是世界上最大的煤炭生產(chǎn)和消費(fèi)國(guó)之一，能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主的局面在今后幾十年內(nèi)不會(huì)有根本改變。目前中國(guó)的煤炭利用主要形式是直接燃燒，，造成中國(guó)的煤炭利用效率低，環(huán)境污染嚴(yán)重。為此，中國(guó)從20世紀(jì)90年代開(kāi)始大力推廣潔凈煤技術(shù)，其中煤氣化技術(shù)是重要的核心技術(shù)。煤氣的熱能利用效率高，污染少，便于運(yùn)輸和利用，得到廣泛應(yīng)用。而考察硫元素在熱解和氣化等轉(zhuǎn)化過(guò)程中的變遷規(guī)律將有助于脫硫工藝的開(kāi)發(fā)和完善，降低污染，保護(hù)環(huán)境。本論文選取“煤熱解與氣化反應(yīng)性的研究”作為研究課題，用固定床反應(yīng)器對(duì)三種煤進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn)研究，分析了熱解過(guò)程中氣態(tài)產(chǎn)物的分布，并借助非等溫?zé)嶂丶夹g(shù)對(duì)煤的熱解反應(yīng)性進(jìn)行了研究，從而取得相關(guān)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，以期為進(jìn)一步的基礎(chǔ)理論研究提供參考；通過(guò)固定床和流化床反應(yīng)器分析了煤焦與水蒸汽和二氧化碳?xì)饣橘|(zhì)的反應(yīng)性，對(duì)煤焦在CO_2氣氛下的反應(yīng)進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析；實(shí)驗(yàn)還對(duì)熱解和氣化過(guò)程中硫的逸出規(guī)律進(jìn)行了研究。 熱解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明： (1)煤的熱解反應(yīng)分三個(gè)階段進(jìn)行，相同熱解條件下隨著煤階的增高，TG和DTG曲線逐漸向高溫區(qū)移動(dòng)，熱解各階段的失重量逐漸減少，隨著最大失重溫度的增加，煤的熱解反應(yīng)性減��；且由于熱解各階段反應(yīng)機(jī)理和歷程的不同，取得的動(dòng)力學(xué)參數(shù)也有所不同，其活化能值介于8.93—72.23kJ／mol之間，進(jìn)行理論值與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比之后，發(fā)現(xiàn)兩者相關(guān)性較好。 (2)由于煤中含有化學(xué)鍵和結(jié)構(gòu)官能團(tuán)的不同，在熱解過(guò)程中，隨著熱解溫度的變化，不同煤種氣態(tài)產(chǎn)物的分布不同，其CO和CO_2的生成量與煤中的氧含量有關(guān)，而生成的含氫氣態(tài)產(chǎn)物的逸出量與煤中H／O原子比有很大的關(guān)系。 (3)熱解過(guò)程中煤中的硫主要以H_2S和少量COS的形式逸出到氣相，生成含硫氣體的量與煤中含硫量密切相關(guān)。把煤經(jīng)過(guò)脫灰處理后，考察了酸處理前后熱解過(guò)程中硫的變遷規(guī)律，發(fā)現(xiàn)原煤中硫的逸出量較脫灰后有顯著降低，這是原煤中堿性礦物質(zhì)的固硫作用引起的。 氣化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明： (1)在水蒸汽氣化和CO_2氣化反應(yīng)過(guò)程中，三種煤的氣化反應(yīng)性大小為伊泰煤焦＞靈石煤焦＞河津煤焦，三種煤的氣化反應(yīng)性與三種煤在熱解過(guò)程中的反應(yīng)性相同，這主要是由三種煤的煤階決定的，相同條件下，低階煤的熱解和氣化反應(yīng)性均高于高階煤；在900—1100℃范圍內(nèi)，隨著溫度的升高，煤焦的氣化反應(yīng)性隨之提高，同時(shí)根據(jù)在反應(yīng)過(guò)程中碳轉(zhuǎn)化率與時(shí)間的關(guān)系發(fā)現(xiàn)水蒸汽氣化的效果明顯好于CO_2的氣化效果。 (2)煤焦在兩種氣氛下的硫逸出規(guī)律有很大的差異，在CO_2氣氛下氣化，硫大部分以COS的形式逸出到氣相，僅有極少量的H_2S氣體逸出，而在水蒸汽氣氛下氣化，生成的全部是H_2S氣體，沒(méi)有檢測(cè)到COS的生成。 (3)根據(jù)煤焦在CO_2氣化過(guò)程中碳轉(zhuǎn)化率與時(shí)間的關(guān)系，分別用均相反應(yīng)模型與未反應(yīng)縮芯模型求取反應(yīng)速率常數(shù)k，再通過(guò)擬合出的反應(yīng)速率常數(shù)k與反應(yīng)溫度的關(guān)系分別求取了反應(yīng)的活化能Ea和指前因子A，并用兩種模型求得的k模擬碳轉(zhuǎn)化率與時(shí)間的關(guān)系，進(jìn)行理論值與實(shí)驗(yàn)值的比較，發(fā)現(xiàn)相關(guān)性較好。
【關(guān)鍵詞】：熱解 氣化 氣態(tài)產(chǎn)物 硫逸出規(guī)律
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號(hào)】：TQ530.2;TQ541
【目錄】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 文獻(xiàn)綜述與選題12-32
• 1.1 發(fā)展煤氣化技術(shù)的必要性12-15
• 1.1.1 煤炭在能源中的地位12-13
• 1.1.2 煤炭氣化的意義13-15
• 1.1.3 煤氣化技術(shù)的研究現(xiàn)狀15
• 1.2 煤的熱解與焦的氣化反應(yīng)15-24
• 1.2.1 煤的大分子結(jié)構(gòu)16-17
• 1.2.2 煤的熱解機(jī)理及其影響因素17-19
• 1.2.2.1 煤的熱解機(jī)理17-18
• 1.2.2.2 煤的熱解過(guò)程18
• 1.2.2.3 煤熱解的影響因素18-19
• 1.2.3 煤焦的氣化反應(yīng)機(jī)理及其影響因素19-24
• 1.2.3.1 煤炭氣化的基本反應(yīng)19-20
• 1.2.3.2 煤氣化反應(yīng)機(jī)理20-21
• 1.2.3.3 煤炭氣化的反應(yīng)歷程21-22
• 1.2.3.4 氣化反應(yīng)的主要影響因素22-23
• 1.2.3.5 煤中礦物質(zhì)對(duì)氣化反應(yīng)性的影響23-24
• 1.3 煤轉(zhuǎn)化中硫的變遷規(guī)律24-30
• 1.3.1 煤中硫的分布與形態(tài)25-26
• 1.3.2 煤熱解過(guò)程中硫的變遷規(guī)律26-28
• 1.3.2.1 煤中無(wú)機(jī)硫的轉(zhuǎn)化26-27
• 1.3.2.2 煤中有機(jī)硫的轉(zhuǎn)化27-28
• 1.3.3 氣化過(guò)程中硫的變遷規(guī)律28-29
• 1.3.3.1 氣化過(guò)程中無(wú)機(jī)硫的轉(zhuǎn)化28-29
• 1.3.3.2 氣化過(guò)程中有機(jī)硫的轉(zhuǎn)化29
• 1.3.4 礦物質(zhì)對(duì)煤熱解過(guò)程中硫變遷規(guī)律的影響29-30
• 1.4 選題的目的及研究?jī)?nèi)容30-32
• 第二章 試驗(yàn)裝置與測(cè)試方法32-40
• 2.1 煤樣的選取與制備32-34
• 2.1.1 煤種的選取與分析32-33
• 2.1.2 煤樣的酸處理33-34
• 2.2 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)過(guò)程34-37
• 2.2.1 固定床反應(yīng)器34-35
• 2.2.2 流化床反應(yīng)器35-36
• 2.2.3 熱重實(shí)驗(yàn)36-37
• 2.2.3.1 熱重法簡(jiǎn)介36
• 2.2.3.2 熱重實(shí)驗(yàn)裝置36-37
• 2.3 產(chǎn)物分析37-40
• 2.3.1 氣體成分分析37-38
• 2.3.2 工業(yè)分析38
• 2.3.3 元素分析38-40
• 第三章 煤熱解特性的研究40-54
• 3.1 實(shí)驗(yàn)條件與裝置40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論40-53
• 3.2.1 溫度對(duì)煤熱解的影響40-43
• 3.2.2 煤化程度對(duì)煤熱解的影響43-44
• 3.2.3 不同煤種在相同熱解條件下熱解曲線特征參數(shù)的比較44-46
• 3.2.4 煤熱解動(dòng)力學(xué)的研究46-53
• 3.2.4.1 熱分析動(dòng)力學(xué)方程46-51
• 3.2.4.2 動(dòng)力學(xué)結(jié)果的檢驗(yàn)51-53
• 3.3 結(jié)論53-54
• 第四章 煤熱解過(guò)程中氣態(tài)產(chǎn)物的分布及硫的逸出規(guī)律54-70
• 4.1 實(shí)驗(yàn)裝置54
• 4.2 結(jié)果與討論54-63
• 4.2.1 熱解過(guò)程中 CO和 CO_2的逸出規(guī)律54-56
• 4.2.2 熱解過(guò)程中 H_2的逸出規(guī)律56-57
• 4.2.3 熱解過(guò)程中 C_1-C_3烴類氣體的逸出規(guī)律57-60
• 4.2.4 熱解過(guò)程中硫元素的逸出規(guī)律60-63
• 4.3 礦物質(zhì)對(duì)熱解過(guò)程中硫逸出規(guī)律的影響63-67
• 4.3.1 H_2S氣體的逸出規(guī)律63-65
• 4.3.2 COS氣體的逸出規(guī)律65-67
• 4.4 結(jié)論67-70
• 第五章 煤焦氣化反應(yīng)性的研究70-84
• 5.1 三種煤焦氣化反應(yīng)性的差異70-73
• 5.2 水蒸汽氣化過(guò)程中煤焦的氣化反應(yīng)性73-75
• 5.3 不同氣氛下煤焦的氣化反應(yīng)性75-76
• 5.4 CO_2氣化過(guò)程中硫的逸出規(guī)律76-77
• 5.5 水蒸汽氣化過(guò)程中硫的逸出規(guī)律77-78
• 5.6 煤焦 CO_2氣化動(dòng)力學(xué)的研究78-83
• 5.6.1 三種煤焦的氣化動(dòng)力學(xué)79-82
• 5.6.2 動(dòng)力學(xué)結(jié)果的檢驗(yàn)與模擬82-83
• 5.7 結(jié)論83-84
• 第六章 論文結(jié)論及對(duì)今后工作的建議84-87
• 6.1 論文的主要結(jié)論84-85
• 6.2 對(duì)今后工作的建議85-87
• 參考文獻(xiàn)87-92
• 發(fā)表論文92-93
• 致謝93

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