本文關(guān)鍵詞：木質(zhì)纖維素預(yù)處理工藝及高溫液態(tài)水條件下的水解反應(yīng)研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來,日益凸顯的能源危機(jī)和環(huán)境危機(jī)使得人們開始致力于開發(fā)綠色可再生能源,以木質(zhì)纖維素為代表的生物質(zhì)能因其儲量巨大來源廣泛而受到人們的重視。對木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)的利用主要通過對其水解得可發(fā)酵糖,然后制取燃料乙醇的方式來實(shí)現(xiàn)。在現(xiàn)有水解條件的基礎(chǔ)上,探索綠色高效的木質(zhì)纖維素水解轉(zhuǎn)化途徑,并獲得高的可發(fā)酵糖產(chǎn)率是當(dāng)前的工作重點(diǎn)所在。高溫液態(tài)水(LHW)和超臨界二氧化碳(scCO2)作為綠色溶劑的代表,因其優(yōu)良的溶劑特性和傳質(zhì)特性而受到國內(nèi)外學(xué)術(shù)界的廣泛重視,對高溫液態(tài)水和scCO2用于化學(xué)反應(yīng)一直是研究的熱點(diǎn),本文的實(shí)驗(yàn)研究主要是基于這兩種綠色溶劑進(jìn)行的木質(zhì)纖維素轉(zhuǎn)化技術(shù)。 本文主要進(jìn)行了兩方面的工作：一方面采用高溫液態(tài)水耦合馬來酸對木質(zhì)纖維素進(jìn)行兩步法水解以獲得高的還原糖產(chǎn)率,另一方面考察超聲/scCO2及其禍合預(yù)處理對于木質(zhì)纖維素水解的強(qiáng)化,并通過X射線衍射(XRD),高效液相色譜(HPLC),掃描電子顯微鏡(SEM)等表征結(jié)果和熱力學(xué)計(jì)算闡明預(yù)處理作用的機(jī)理,得到結(jié)果如下： 1.采用高溫液態(tài)水耦合馬來酸兩步法水解玉米芯和玉米稈,實(shí)驗(yàn)證明在第一步水解中,高溫液態(tài)水能夠有效去除半纖維素,在第二步水解中考察反應(yīng)時(shí)間,反應(yīng)溫度,馬來酸濃度,反應(yīng)壓力對玉米稈和玉米芯糖產(chǎn)率的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明選擇合適的反應(yīng)壓力能夠?qū)崿F(xiàn)高纖維素轉(zhuǎn)化率和葡萄糖選擇性的統(tǒng)一,采用兩步法最佳工藝條件下對應(yīng)的玉米芯的總糖產(chǎn)率為48.3%,玉米稈兩步法總糖產(chǎn)率為36.3%；相對于一步法最佳工藝條件下對應(yīng)的玉米芯和玉米稈分別為30%和11%的總糖產(chǎn)率有明顯提升,對玉米芯第二步采用CO2耦合馬來酸催化纖維素水解時(shí),最佳工藝下對應(yīng)兩步法總糖產(chǎn)率為51.3%,說明加入CO2能夠?qū)w維素的水解起到促進(jìn)作用。 2.以玉米稈和玉米芯為原料,考察超聲/scCO2及其耦合預(yù)處理中預(yù)處理溫度,預(yù)處理壓力,超聲時(shí)間等對預(yù)處理效果的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明對玉米芯采用scCO2預(yù)處理和超聲/scCO2(?)耦合預(yù)處理均收到顯著效果,最佳工藝條件對應(yīng)的糖產(chǎn)率分別為63%和87%,比空白樣分別提高了51%和65%,通過比較糖產(chǎn)率和樣品SEM表征結(jié)果發(fā)現(xiàn),預(yù)處理過程對玉米芯的效果要優(yōu)于玉米稈,說明對于不同類別的原料,還需進(jìn)一步探討具有針對性的預(yù)處理方法。 3.以玉米芯為原料,采用高溫液態(tài)水耦合scCO2進(jìn)行預(yù)處理,考察預(yù)處理溫度,預(yù)處理壓力,含水量和預(yù)處理時(shí)間對預(yù)處理效果的影響,并采用馬來酸進(jìn)行水解評價(jià),SEM表征結(jié)果證明通過高溫液態(tài)水去除半纖維素后再采用CO2爆破對玉米芯結(jié)構(gòu)破壞顯著,最佳預(yù)處理?xiàng)l件下對應(yīng)的糖產(chǎn)率為28.7%,與未經(jīng)scCO2預(yù)處理的高溫液態(tài)水水解殘?jiān)讟酉啾?相對增加量為35.5%,通過實(shí)驗(yàn)說明,采用馬來酸對預(yù)處理效果進(jìn)行評價(jià)是完全可行的,為預(yù)處理效果評價(jià)提供了新的選擇。 4.采用狀態(tài)方程-活度法計(jì)算了C02－H20二元體系的相平衡常數(shù),進(jìn)一步通過平衡常數(shù)經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算了C02-H20體系的pH值,計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值誤差在1%以內(nèi)。通過以上理論計(jì)算,能夠很好的解釋還原糖產(chǎn)率的變化,為探索預(yù)處理、高溫液態(tài)水水解機(jī)理提供了理論參考。
【關(guān)鍵詞】：木質(zhì)纖維素 超臨界二氧化碳 超聲預(yù)處理 高溫液態(tài)水 還原糖
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：TQ223.122
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 引言11-13
• 1 文獻(xiàn)綜述13-39
• 1.1 木質(zhì)纖維素的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)13-14
• 1.2 木質(zhì)纖維素的水解技術(shù)14-31
• 1.2.1 木質(zhì)纖維素水解方法概述14-17
• 1.2.2 高溫液態(tài)水的性質(zhì)17-19
• 1.2.3 生物質(zhì)各組分在高溫液態(tài)水的水解19-28
• 1.2.4 富含CO_2的高溫液態(tài)水用于生物質(zhì)水解28-30
• 1.2.5 高溫液態(tài)水水解與傳統(tǒng)水解的比較30-31
• 1.3 木質(zhì)纖維素的預(yù)處理技術(shù)31-38
• 1.3.1 常用預(yù)處理方法31
• 1.3.2 scCO_2預(yù)處理31-36
• 1.3.3 超聲預(yù)處理36-38
• 1.4 論文研究內(nèi)容38-39
• 2 高溫液態(tài)水耦合馬來酸兩步法水解木質(zhì)纖維素39-66
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法39-47
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器設(shè)備39-40
• 2.1.2 生物質(zhì)原料40-41
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)裝置和流程41-43
• 2.1.4 產(chǎn)物分析及計(jì)算方法43-47
• 2.2 玉米芯兩步法水解結(jié)果與討論47-60
• 2.2.1 反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對玉米芯半纖維素水解的影響47-48
• 2.2.2 第一步水解產(chǎn)物的pH變化規(guī)律48-50
• 2.2.3 第一步玉米芯水解固體殘?jiān)某煞址治?/span>50-51
• 2.2.4 第一步固體殘?jiān)黊RD與SEM表征51-53
• 2.2.5 馬來酸濃度對玉米芯纖維素水解的影響53-55
• 2.2.6 反應(yīng)時(shí)間對玉米芯纖維素水解的影響55-56
• 2.2.7 反應(yīng)壓力對玉米芯纖維素水解的影響56-58
• 2.2.8 CO_2與馬來酸耦合水解玉米芯纖維素58-60
• 2.3 玉米稈兩步法水解結(jié)果與討論60-64
• 2.3.1 反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對玉米稈半纖維素水解的影響60
• 2.3.2 馬來酸濃度對玉米稈纖維素水解的影響60-61
• 2.3.3 反應(yīng)時(shí)間對玉米稈纖維素水解的影響61-62
• 2.3.4 反應(yīng)壓力對玉米稈纖維素水解的影響62-64
• 2.4 兩步法水解與一步法水解的比較64
• 2.5 本章小結(jié)64-66
• 3 木質(zhì)纖維素的scCO_2/超聲預(yù)處理及其耦合效應(yīng)66-80
• 3.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法66-69
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器設(shè)備66-68
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置和流程68-69
• 3.1.3 產(chǎn)物分析與計(jì)算方法69
• 3.2 ScCO_2預(yù)處理生物質(zhì)69-74
• 3.2.1 預(yù)處理壓力的影響69-71
• 3.2.2 預(yù)處理溫度的影響71-72
• 3.2.3 預(yù)處理時(shí)間的影響72-73
• 3.2.4 scCO_2預(yù)處理樣品的SEM表征73-74
• 3.3 超聲與scCO_2的耦合預(yù)處理的影響74-79
• 3.3.1 耦合過程中超聲時(shí)間對預(yù)處理效果的影響74-77
• 3.3.2 耦合預(yù)處理樣品的SEM和XRD表征77-79
• 3.4 本章小結(jié)79-80
• 4 scCO_2耦合高溫液態(tài)水預(yù)處理水解玉米芯80-88
• 4.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法80-81
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器設(shè)備80
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置和流程80-81
• 4.1.3 產(chǎn)物分析及計(jì)算方法81
• 4.2 結(jié)果與討論81-87
• 4.2.1 反應(yīng)溫度和含水量對預(yù)處理效果的影響81-82
• 4.2.2 CO_2壓力對預(yù)處理效果的影響82-83
• 4.2.3 預(yù)處理時(shí)間對預(yù)處理效果的影響83-84
• 4.2.4 scCO_2預(yù)處理樣品水解液組分分析84-85
• 4.2.5 預(yù)處理樣品的SEM表征結(jié)果85-87
• 4.3 本章小結(jié)87-88
• 5 CO_2-H_2O二元體系相平衡及pH值估算88-94
• 5.1 氣液相平衡的計(jì)算88-91
• 5.1.1 理論模型88-90
• 5.1.2 組分摩爾分?jǐn)?shù)x_i、y_i的求解90-91
• 5.2 富含CO_2的高溫液態(tài)水的pH值計(jì)算91-93
• 5.2.1 理論模型91-92
• 5.2.2 計(jì)算值與文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)值的對比92-93
• 5.3 本章小結(jié)93-94
• 結(jié)論94-95
• 參考文獻(xiàn)95-103
• 附錄A 符號及縮寫說明103-104
• 附錄B 反應(yīng)釜溫度與壓力變化曲線104-105
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況105-106
• 致謝106-107

【參考文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：木質(zhì)纖維素預(yù)處理工藝及高溫液態(tài)水條件下的水解反應(yīng)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：278403