【摘要】：由于具有規(guī)整的三維孔道結(jié)構(gòu)和良好的熱穩(wěn)定性及水熱穩(wěn)定性,MFI型分子篩膜受到研究者的廣泛關(guān)注。MFI型分子篩膜的用途十分廣泛,它可以被用于膜催化反應(yīng)器、傳感器等,也可以用于氣體或液體分離設(shè)備等,還可以用作防腐材料、絕緣材料等。目前制備的MFI型分子篩膜的分離因子一般在50左右,在走向工業(yè)化進(jìn)程中仍有提升的空間;一般采用二次生長(zhǎng)法制備MFI型分子篩膜層,為契合工業(yè)化發(fā)展需求,需要采用更加便捷環(huán)保的方法制備膜層。針對(duì)以上兩個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題,本論文以廉價(jià)的大孔氧化鋁管為載體,在合成液中引入堿金屬離子,提高了膜層的分離性能,并對(duì)其作用進(jìn)行了分析;同時(shí)采用堿誘導(dǎo)界面原位水熱合成法,環(huán)保高效地制備了較高性能的MFI型分子篩膜。(1)鈉離子對(duì)MFI型分子篩膜分離性能的影響在合成液中引入不同含量的Na+離子,制備了高質(zhì)量的MFI型分子篩膜。通過(guò)運(yùn)用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線(xiàn)衍射(XRD)、元素分析(EDX)、紅外(IR)、熱重分析(TG)、水接觸角測(cè)試(CA)、滲透汽化(PV)和氣體透過(guò)測(cè)試等方法,系統(tǒng)地討論了在MFI型分子篩膜的合成過(guò)程中,Na+離子對(duì)膜層的分離性能、生長(zhǎng)和疏水性能等的影響。研究發(fā)現(xiàn),少量Na+離子(Na+/Si≤0.1)所合成的膜層更加致密、更加疏水,使膜層分離因子明顯提升;而過(guò)量的Na+離子(例如,Na+/Si=0.5)會(huì)抑制成核,導(dǎo)致凝膠顆粒的形成,因此降低膜層的分離性能。在60℃C下分離5wt%乙醇溶液時(shí),合成液中不加Na+離子時(shí),膜層分離因子只有52;當(dāng)合成液中Na+/Si摩爾比為0.1時(shí),膜層的分離因子提升到76。不同堿金屬離子對(duì)膜層的影響不同。K+離子在合成過(guò)程中起到的作用和Na+離子類(lèi)似,加入少量K+離子也可以提升膜層分離性能;而少量Cs+離子在合成過(guò)程中的作用和大量Na+離子接近,會(huì)嚴(yán)重阻礙合成液的成核。對(duì)于堿土金屬離子而言,大多數(shù)會(huì)與堿性合成液形成沉淀,因而合成的膜層分離性能較差。(2)堿誘導(dǎo)界面原位水熱合成MFI型分子篩膜本論文提出了一種MFI型分子篩膜原位水熱合成的新方法。運(yùn)用堿誘導(dǎo),即通過(guò)浸潤(rùn)堿液、擦涂及干燥的方式,使載體中均勻分布?jí)A,采用中性合成液(二氧化硅、四丙基溴化銨、水、堿金屬鹽),在載體表面原位水熱合成MFI型分子篩膜層。系統(tǒng)地討論了浸漬液堿濃度、涂堿條件、合成液組成和合成時(shí)間的影響,并提出了堿誘導(dǎo)界面原位水熱合成的機(jī)理。載體表面的堿液可以提供成核位點(diǎn),并促進(jìn)晶體的成核與膜層的生長(zhǎng)。當(dāng)浸漬液堿濃度增加時(shí),膜質(zhì)量越來(lái)越大,膜層越來(lái)越致密,分離性能逐漸提升,在浸漬液堿濃度為1.5 mol·L-1時(shí)膜層分離因子達(dá)到66,通量為1.03 kg·m-2·h-1。但當(dāng)浸漬液堿濃度繼續(xù)增加,膜質(zhì)量逐漸達(dá)到穩(wěn)定,分離性能也達(dá)到穩(wěn)定。鉀離子可以促進(jìn)硅源解聚,加速晶體與膜層的生長(zhǎng),其他堿金屬離子如鈉離子也有類(lèi)似的作用,但效果低于鉀離子。在合成過(guò)程中,中性合成液首先和載體表面及近表面孔道處的堿液接觸,堿液提供成核位點(diǎn),因此載體孔道處及表面迅速形成很多小晶體;之后,晶體逐漸生長(zhǎng),并不斷連生,形成較致密的膜層。隨后,致密層上部會(huì)形成近c(diǎn)軸取向膜層,隨著合成時(shí)間的增加膜層越來(lái)越致密,最終使膜層達(dá)到較好的分離性能。本方法采用中性合成液,合成后溶液也近中性,具有綠色環(huán)保性;原位水熱合成的方法較為簡(jiǎn)便,且能在有缺陷載體表面獲得高性能分離膜,具有工業(yè)化應(yīng)用前景。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TQ051.893

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本文編號(hào)：2470745