【摘要】：近年來,導(dǎo)電高分子材料由于具有共軛的電子結(jié)構(gòu),良好的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性,已經(jīng)越來越多地在電催化劑載體方面廣泛應(yīng)用。其中,聚苯胺的主鏈上含有交替的氮原子和苯環(huán),具有優(yōu)良的環(huán)境穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。聚苯胺修飾活性碳制備出的聚苯胺碳復(fù)合載體,可以較大幅度的提高載體的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性。本文利用化學(xué)氧化聚合法制備了聚苯胺碳復(fù)合載體(PAnC);選用十二烷基磺酸鈉(SDS)和十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)摻雜劑對復(fù)合載體PAnC進(jìn)行摻雜,并研究了摻雜劑的用量對聚苯胺碳載體性能的影響;以摻雜的聚苯胺碳復(fù)合載體分別制備聚苯胺碳載鈀、鈀金催化劑。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、X-射線衍射(XRD)、比表面積(BET)和電化學(xué)表面積(ESA)對載體和催化劑進(jìn)行了物理表征;采用循環(huán)伏安法(CV)、計(jì)時(shí)電流法(CA)和交流阻抗法(EIS)等測試技術(shù)對所制備的催化劑進(jìn)行電化學(xué)性能研究。此外,還研究了不同方法制備的聚苯胺碳載鉑催化劑對甲醇、乙醇電催化氧化性能的影響。對單一的活性碳載體和摻雜后的聚苯胺碳復(fù)合載體分別進(jìn)行物理表征的結(jié)果發(fā)現(xiàn),PAnC粒子呈圓球形,顆粒大小均勻,粒徑大小均在30 nm左右。摻雜后的PAnC載體具有更低的電荷傳遞電阻,提高了載體的導(dǎo)電性;10?25 nm的介孔數(shù)量明顯增加,有效比表面積明顯增大。透射電鏡結(jié)果表明,與聚苯胺碳載鈀催化劑相比,聚苯胺碳載鈀金催化劑中顆粒粒徑更小,金屬顆粒在載體表面分散得更加均勻。電化學(xué)研究結(jié)果表明,分別用摻雜0.2 g十二烷基磺酸鈉和0.05 g十二烷基苯磺酸鈉的聚苯胺載體制備的鈀或鈀金催化劑對甲酸具有最高的活性和穩(wěn)定性,從而確定了最佳摻雜量。相同條件下,聚苯胺碳載鈀金催化劑對甲酸的電催化氧化性能比聚苯胺碳載鈀催化劑好。用不同方法制備的鉑催化劑對甲醇和乙醇的電催化氧化性能研究結(jié)果表明,與熱還原法相比,用微波法制備的聚苯胺碳載鉑催化劑對甲醇、乙醇的電催化氧化性能更好。
[Abstract]:In recent years, conductive polymer materials with conjugated electronic structure, good conductivity and stability have been widely used in electrocatalyst support. Among them, the main chain of Polyaniline contains alternating nitrogen atom and benzene ring, which has excellent environmental stability and electrical conductivity. Polyaniline carbon composite carrier modified with Polyaniline can improve the conductivity and stability of the support. In this paper, Polyaniline carbon composite carrier (PAnC); was prepared by chemical oxidation polymerization. The dopant of sodium dodecyl sulfonate (SDS) and sodium dodecylbenzene sulfonate (SDBS) was used to doping the composite carrier PAnC. The influence of the amount of dopant on the performance of Polyaniline carbon support was studied, and the carbon supported palladium and palladium gold catalysts were prepared by doping Polyaniline carbon composite support. The support and catalyst were physically characterized by scanning electron microscope (SEM), (SEM), transmission electron microscope (TEM), X-ray diffraction (XRD),) specific surface area (BET) and electrochemical surface area (ESA). The electrochemical properties of the catalysts were studied by cyclic voltammetry (CV),) chronoamperometric method (CA) and AC impedance method (EIS). In addition, the effect of Polyaniline carbon supported platinum catalysts prepared by different methods on the electrocatalytic oxidation of methanol and ethanol was studied. The results of physical characterization of the single active carbon support and the doped Polyaniline carbon composite support show that the PAnC particles are spherical, the particle size is uniform, and the particle size is about 30 nm. The doped PAnC carrier has lower charge transfer resistance, which improves the conductivity of the carrier and increases the number of mesoporous cells at 1025 nm and the effective specific surface area. The results of transmission electron microscope showed that the particle size of the catalyst was smaller and the metal particles dispersed more evenly on the surface of the support than that of the pani carbon-supported palladium catalyst. The electrochemical results showed that the palladium or palladium gold catalyst prepared by the support of Polyaniline doped with 0.2 g sodium dodecyl sulfonate and 0.05 g sodium dodecyl benzene sulfonate had the highest activity and stability to formic acid, and the optimum doping amount was determined. Under the same conditions, the electrocatalytic oxidation performance of Polyaniline carbon supported palladium gold catalyst for formic acid is better than that of Polyaniline carbon supported palladium catalyst. The electrocatalytic oxidation of methanol and ethanol over platinum catalysts prepared by different methods was studied. The results showed that compared with the thermal reduction method, the electrocatalytic oxidation of methanol and ethanol was better than that of the carbon supported platinum catalyst prepared by microwave method.
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4

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本文編號(hào)：2197863