發(fā)布時(shí)間：2017-09-26 03:02

  本文關(guān)鍵詞：纖維素催化裂解制取富低碳烯烴合成氣研究

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【摘要】：航空燃料消費(fèi)高速增長、對(duì)外依存度居高不下,嚴(yán)重威脅著我國能源可持續(xù)發(fā)展和戰(zhàn)略安全。溫室氣體的大量排放,也讓我國承受了巨大國際壓力。生物質(zhì)是唯一可以直接轉(zhuǎn)化為含碳液體燃料的可再生能源,我國有豐富的木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)資源儲(chǔ)量。開發(fā)以木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)為原料制取低碳烯烴、基于低碳烯烴齊聚合成的航空生物燃油技術(shù)路徑,實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)能高品位和規(guī)�；�,對(duì)于建立我國多元化能源體系、解決制約我國能源結(jié)構(gòu)瓶頸、實(shí)現(xiàn)2020年減排目標(biāo),具有重要戰(zhàn)略意義。依托國家重點(diǎn)發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)資金資助項(xiàng)目《生物質(zhì)制取高品位液體燃料基礎(chǔ)問題研究(2013CB228100)》,本文圍繞以木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)為原料制取低碳烯烴、基于低碳烯烴聚合的航空生物燃油合成機(jī)制,探討了纖維素作為生物質(zhì)代表固定床催化裂解制取富低碳烯烴合成氣的可行性。本文主要工作如下：一、反應(yīng)工況對(duì)纖維素催化裂解的影響。開展纖維素催化裂解的控制條件,包括反應(yīng)溫度、載氣流速、催化劑/原料質(zhì)量比等參數(shù)對(duì)氣液固三相產(chǎn)物質(zhì)量收率、氣相產(chǎn)物碳摩爾收率和低碳烯烴碳分布等影響研究。在反應(yīng)溫度為650℃、載氣流速為30 ml/min、催化劑/原料質(zhì)量比為4的優(yōu)化反應(yīng)條件下,低碳烯烴質(zhì)量收率為5.5wt.%,對(duì)應(yīng)碳摩爾收率為10.5 C-mol%。二、催化劑性質(zhì)對(duì)纖維素催化裂解的影響。進(jìn)行了不同硅鋁比和不同Ce改性負(fù)載量HZSM-5催化劑對(duì)氣液固三相產(chǎn)物質(zhì)量收率、氣相產(chǎn)物碳摩爾收率和低碳烯烴碳分布等影響研究。在3 wt.%Ce/HZSM-5(硅鋁比為25)的優(yōu)化條件下,低碳烯烴質(zhì)量收率和碳摩爾收率分別為6.8 wt.%和13.1 C-mol%。三、纖維素催化裂解催化劑表征。采用XRD、BET、NH3-TPD和Py-FTIR等表征手段對(duì)不同硅鋁比和不同Ce改性負(fù)載量HZSM-5催化劑進(jìn)行分析。通過適量添加Ce負(fù)載量優(yōu)化HZSM-5催化劑的表面酸強(qiáng)弱和酸類型分布、優(yōu)化催化劑孔道的擇形性,提高烯烴選擇性,但過度負(fù)載可能會(huì)覆蓋催化劑的酸性位點(diǎn)而導(dǎo)致烯烴收率下降。四、對(duì)生物質(zhì)催化裂解制取富低碳烯烴合成氣路徑進(jìn)行質(zhì)能評(píng)價(jià),并與當(dāng)前已投產(chǎn)低碳烯烴生產(chǎn)工藝及熱點(diǎn)研究路線進(jìn)行比較,探討分析了生物質(zhì)催化裂解制取低碳烯烴的機(jī)理,為進(jìn)一步提升生物質(zhì)制取富低碳烯烴效率給出合理建議。
【關(guān)鍵詞】：低碳烯烴 纖維素 催化裂解 航空燃料
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：V31
【目錄】：

• 致謝5-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-17
• 第1章 緒論17-29
• 1.1 引言17-18
• 1.2 生物質(zhì)基航空燃料18-20
• 1.3 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)及其利用方式20-22
• 1.3.1 木質(zhì)纖維素20-21
• 1.3.2 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)利用方式21-22
• 1.4 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)催化裂解制取低碳烯烴綜述22-27
• 1.4.1 催化裂解過程22-23
• 1.4.2 催化裂解催化劑23-24
• 1.4.3 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)衍生物催化裂解24-26
• 1.4.4 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)直接催化裂解制取低碳烯烴26-27
• 1.5 論文選題及研究內(nèi)容27-29
• 1.5.1 論文選題27
• 1.5.2 論文研究內(nèi)容27-29
• 第2章 實(shí)驗(yàn)部分29-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器29-30
• 2.2 催化劑改性方法30
• 2.3 催化劑表征手段30-33
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)30-31
• 2.3.2 N_2吸附脫附(BET)31
• 2.3.3 氨氣-程序升溫脫附(NH_3-TPD)31-32
• 2.3.4 吡啶吸附紅外光譜(Py-FTIR)32
• 2.3.5 積碳分析32-33
• 2.4 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)33-37
• 2.4.1 纖維素催化裂解制取富低碳烯烴合成氣反應(yīng)裝置33-34
• 2.4.2 纖維素催化裂解制取富低碳烯烴合成氣操作流程34
• 2 .4.3實(shí)驗(yàn)參數(shù)的測量和定義34-37
• 第3章 纖維素催化裂解反應(yīng)工況尋優(yōu)37-49
• 3.1 前言37
• 3.2 反應(yīng)溫度對(duì)纖維素催化裂解的影響37-40
• 3.3 載氣流速對(duì)纖維素催化裂解的影響40-43
• 3.4 催化劑用量對(duì)纖維素催化裂解的影響43-46
• 3.5 本章小結(jié)46-49
• 第4章 催化劑硅鋁比和負(fù)載CE對(duì)纖維素催化裂解的影響49-65
• 4.1 前言49
• 4.2 不同硅鋁比HZSM-5催化劑表征49-54
• 4.2.1 不同硅鋁比HZSM-5催化劑的XRD表征49-50
• 4.2.2 不同硅鋁比HZSM-5催化劑的BET表征50-51
• 4.2.3 不同硅鋁比HZSM-5催化劑的NH_3-TPD表征51-52
• 4.2.4 不同硅鋁比HZSM-5催化劑的Py-FTIR表征52-54
• 4.3 催化劑硅鋁比對(duì)纖維素催化裂解的影響54-57
• 4.4 不同CE負(fù)載量的HZSM-5催化劑表征57-60
• 4.4.1 不同Ce負(fù)載量的HZSM-5催化劑的XRD表征57
• 4.4.2 不同Ce負(fù)載量的HZSM-5催化劑的BET表征57-58
• 4.4.3 不同Ce負(fù)載量的HZSM-5催化劑的NH_3-TPD表征58-60
• 4.4.4 不同Ce負(fù)載量的HZSM-5催化劑的Py-FTIR表征60
• 4.5 CE負(fù)載量對(duì)纖維素催化裂解的影響60-63
• 4.6 本章小結(jié)63-65
• 第5章 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)催化裂解制烯烴技術(shù)分析65-74
• 5.1 前言65
• 5.2 木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)催化裂解制烯烴質(zhì)能分析65-66
• 5.3 生物質(zhì)催化裂解與其他烯烴制取工藝技術(shù)比較66-70
• 5.3.1 生物質(zhì)經(jīng)合成甲醇途徑制烯烴66-67
• 5.3.2 煤經(jīng)甲醇制取烯烴67-68
• 5.3.3 石腦油制烯烴68-69
• 5.3.4 烯烴制取工藝技術(shù)比較69-70
• 5.4 催化裂解制烯烴機(jī)理探討與建議70-73
• 5.4.1 纖維素催化裂解機(jī)理70-71
• 5.4.2 生物質(zhì)催化裂解制烯烴建議71-73
• 5.5 本章小結(jié)73-74
• 第6章 結(jié)論與展望74-77
• 6.1 全文總結(jié)74-75
• 6.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)75
• 6.3 本文不足之處與研究展望75-77
• 參考文獻(xiàn)77-87
• 作者簡歷87

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2 鞏偉;陰秀麗;謝建軍;吳創(chuàng)之;繆冶煉;;多孔白云石顆粒催化裂解生物質(zhì)焦油的動(dòng)力學(xué)研究[J];太陽能學(xué)報(bào);2010年07期

3 謝丹;黃清發(fā);戎欣;許慶利;王復(fù);李洪宇;顏涌捷;;生物質(zhì)裂解油催化裂解精制機(jī)理研究(Ⅲ)——生物質(zhì)裂解油模擬物的催化裂解機(jī)理[J];太陽能學(xué)報(bào);2012年03期

4 黃清發(fā);戎欣;謝丹;許慶利;王復(fù);李洪宇;顏涌捷;;生物質(zhì)裂解油催化裂解精制機(jī)理研究(Ⅰ)——生物質(zhì)裂解油及其催化裂解精制油的物性及組成[J];太陽能學(xué)報(bào);2012年01期

5 王明峰;許細(xì)微;李伯松;張強(qiáng);劉敏;蔣恩臣;;Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化裂解生物質(zhì)制氫研究[J];可再生能源;2010年04期

6 建方方;谷麗娜;王靜;;高效催化劑催化裂解玉米秸稈[J];能源工程;2010年04期

7 崔一塵,楊e，

本文編號(hào)：921064