發(fā)布時(shí)間：2020-05-12 07:14

【摘要】： 一氧化碳(CO)在海洋有機(jī)碳循環(huán)過(guò)程中起著非常重要的作用。表層海水中的CO主要是通過(guò)有色溶解有機(jī)物(CDOM)的光降解產(chǎn)生的,其中大部分被微生物所消耗,一小部分通過(guò)海氣界面擴(kuò)散進(jìn)入大氣。另外,溶解有機(jī)物(DOM)在無(wú)光環(huán)境中也會(huì)分解產(chǎn)生一部分CO。CO的光致生成量在大洋水中已經(jīng)有了比較合理的界定,但是在河口和近岸水中的產(chǎn)量還不清楚。與光化學(xué)反應(yīng)相比,CO微生物消耗的研究迄今為止開(kāi)展較少,暗反應(yīng)的研究則幾乎沒(méi)有。本文系統(tǒng)研究了加拿大圣勞倫斯河口水中CO的光化學(xué)反應(yīng)、暗反應(yīng)和微生物消耗,在此基礎(chǔ)上對(duì)其生物地球化學(xué)循環(huán)做了平衡預(yù)算。進(jìn)而把暗反應(yīng)速率方程推廣應(yīng)用到全球海域,計(jì)算了全球海洋中CO的暗反應(yīng)產(chǎn)量和深海穩(wěn)態(tài)濃度,并對(duì)CO的微生物消耗量進(jìn)行了估算。 CO的光致生成受水溫和CDOM的起源(陸源vs.海源)及光照時(shí)間的影響。為了便于比較,CO量子產(chǎn)率(Φco(λ))經(jīng)太陽(yáng)光量子通量(Q(λ))加權(quán)平均后簡(jiǎn)化為一個(gè)數(shù)值Φco。Φco隨著鹽度的增加(0-33)而降低,并與254 nm處的比吸光系數(shù)(SUVA254)有良好的線性正相關(guān);這表明陸源CDOM光降解產(chǎn)生CO的效率高于海源CDOM。光照會(huì)引起CDOM的吸光系數(shù)降低,即光脫色。光脫色能顯著降低低鹽度水樣的Φco,在光脫色的初始階段降幅最大;但是對(duì)高鹽度水樣幾乎沒(méi)有影響。溫度每升高20oC,低鹽度水樣的Φco升高~ 70%而高鹽度水樣僅僅升高30 - 40%。上述結(jié)果表明:水溫和CDOM的起源及光照時(shí)間都對(duì)CO的光致生成有顯著影響。在構(gòu)建各種時(shí)空尺度的光化學(xué)模型時(shí),都應(yīng)充分考慮到上述因素的影響。通過(guò)多元線性回歸分析擬合出了Φco與各變量的關(guān)系方程,據(jù)此計(jì)算出圣勞倫斯河口水中CO的光致生成量為26.2 Gg CO-C a-1。 CO的暗反應(yīng)速率(Qco)在水平方向自上游至下游依次遞減,垂直方向自上至下遞減。Qco與CDOM的含量呈線性正相關(guān)。陸源DOM產(chǎn)生CO的效率高于海源DOM。Qco與溫度的關(guān)系服從線性阿倫尼烏斯行為,低鹽度水樣的反應(yīng)活化能高于高鹽度水樣。Qco在pH 4-6時(shí)保持相對(duì)穩(wěn)定,pH 6-8時(shí)緩慢增長(zhǎng),隨著pH的進(jìn)一步增加迅速升高。離子強(qiáng)度和鐵對(duì)Qco幾乎沒(méi)有影響。通過(guò)多元線性回歸分析擬合出了Qco與各變量的關(guān)系方程,據(jù)此計(jì)算出圣勞倫斯河口水中CO的暗反應(yīng)產(chǎn)量為4.06 Gg CO-C a-1。 CO的微生物消耗實(shí)驗(yàn)在船上現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定。當(dāng)水樣中CO含量較低(通常[CO] 12 nmol L-1)時(shí),CO微生物消耗呈一級(jí)反應(yīng)的特征,一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)(Kco)隨鹽度的增加而降低,即Kco在低鹽度的上游區(qū)段和Saguenay河高于圣勞倫斯灣。表層水中的Kco的變化范圍:五月0.053 -1.01 (中間值: 0.14) h-1、七月0.081- 0.60 (中間值: 0.27) h-1、十月0.035 - 0.71 (中間值: 0.13) h-1、十二月0.024 - 0.38 (中間值: 0.032) h-1。Kco的變化主要受水溫和細(xì)菌濃度的影響。溫度每升高10oC, Kco升高40 - 80% (平均值: 53%)。反應(yīng)活化能22-38 (平均值: 28) kJ mol-1。在[CO] 0-15 nmol L-1的范圍內(nèi),CO的微生物消耗服從Wright-Hobbie動(dòng)力學(xué);隨著[CO]的進(jìn)一步升高,反應(yīng)出現(xiàn)抑制現(xiàn)象。Wright-Hobbie動(dòng)力學(xué)參數(shù):最大消耗速率(Vmax)為0.15- 4.3 (平均值: 0.72) nmol L-1 h-1,并與鹽度大致呈負(fù)相關(guān);半飽和濃度(Km)為1.7- 6.5 (平均值: 4.1) nmol L-1,與其它參數(shù)沒(méi)有關(guān)聯(lián)。通過(guò)多元線性回歸分析擬合出了Kco與各相關(guān)變量的關(guān)系方程,計(jì)算出圣勞倫斯河口表層水中CO的微生物消耗量為24.7 Gg CO-C a-1。 圣勞倫斯河口水中CO的總產(chǎn)量為30.3 Gg CO-C a-1,其中光化學(xué)反應(yīng)貢獻(xiàn)了87%,是主要的來(lái)源,暗反應(yīng)貢獻(xiàn)了13%,是次要來(lái)源。表層水中CO的微生物消耗量占總產(chǎn)量的～81%,是主要的匯�？紤]進(jìn)海氣擴(kuò)散的影響,表層水中CO的總消耗量占總產(chǎn)量的～91%,源和匯基本持平。 全球海洋中的CO暗反應(yīng)產(chǎn)量為17.10 Tg CO-C a-1,其中91%產(chǎn)自大洋,9%產(chǎn)自近岸,或者54%產(chǎn)自表面混合層,46%產(chǎn)自次表層。與最新的全球海洋CO光致生成量(50 Tg CO-C a-1)相比,CO的暗反應(yīng)產(chǎn)量是顯著的。表層海水中的暗反應(yīng)對(duì)海氣通量的貢獻(xiàn)約為15.7%。根據(jù)深海CO的穩(wěn)態(tài)理論計(jì)算出大洋深處[CO](0.05-0.1 nmol L-1)接近當(dāng)今測(cè)量技術(shù)的方法空白。全球海洋中CO的微生物消耗量估計(jì)為63.58 Tg CO-C a-1。
【圖文】：

圣勞倫斯河口及北大西洋采樣地點(diǎn)圖

圖 3-1：：圣勞倫斯河口中心線上各站位表層水的鹽度、a350(CDOM 在 350 nm處的吸光系數(shù)， 單位 m-1，，用于表征 CDOM 的含量)、[DOC] (mgC L-1) 以及SUVA254(即 a254/[DOC]，單位 L (mgC)-1m-1，用于表征 CDOM 中芳香性碳的含量) 的分布圖。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類(lèi)號(hào)】：P734.2

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本文編號(hào)：2659862