發(fā)布時間：2017-08-10 00:18

  本文關(guān)鍵詞：分子篩SCR催化劑降低柴油機(jī)NO_x反應(yīng)機(jī)理的數(shù)值模擬

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【摘要】：柴油機(jī)的NOx排放是造成空氣污染的因素之一,日益嚴(yán)格的機(jī)動車排放法規(guī),促進(jìn)了柴油機(jī)NO、排放控制技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。研究者提出了很多適于柴油機(jī)NOx排放控制的機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)和后處理技術(shù),其中最有應(yīng)用前景的后處理技術(shù)之一是選擇性催化還原(SCR)。拓寬尿素SCR有效工作溫窗,提升其低溫和高溫NOx轉(zhuǎn)化效率一直是研究者關(guān)注的問題。對催化劑表面NOx還原過程的深入了解是提升系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化性能的前提。針對廣泛應(yīng)用于尿素SCR后處理技術(shù)的Cu、Fe分子篩催化劑分別建立了一維總包反應(yīng)動力學(xué)模型,模型考慮了NH3吸附和脫附、NH3氧化、NO氧化及NOx轉(zhuǎn)化反應(yīng),通過優(yōu)化各反應(yīng)的動力學(xué)參數(shù)對模型進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,結(jié)果表明所建模型能夠較好地預(yù)測反應(yīng)中各組分摩爾濃度及轉(zhuǎn)化率的變化情況�；隍�(yàn)證的模型,對比了各反應(yīng)條件下Cu、Fe分子篩催化劑性能的不同,結(jié)果表明Cu分子篩催化劑的最大儲氨量更高,NH3氧化能力更強(qiáng),Cu、Fe分子篩催化劑的NO氧化性能相差不大。溫度低于400℃時,標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)中Cu分子篩催化劑活性更高,而更高溫度范圍內(nèi)Fe分子篩催化劑的NO轉(zhuǎn)化性能更好。分析了入口NO2/NOx比值對催化劑NOx轉(zhuǎn)化效率的影響,結(jié)果表明Fe分子篩催化劑對入口NO2/NOx比值更敏感。對Cu、Fe分子篩反應(yīng)模型瞬態(tài)響應(yīng)進(jìn)行分析的時候觀察到：停止通入NH3的時候,NO轉(zhuǎn)化率先升高后降低,證明Fe分子篩催化劑表面的NH3抑制效應(yīng),Cu分子篩催化劑中不存在這種抑制作用。同時,低溫條件下,隨著催化劑表面NH3覆蓋度升高,Fe分子篩催化劑比Cu分子篩催化劑更早達(dá)到該溫度下的穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化率,所以穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化率并不能完全反映催化劑的性能�？紤]到Cu、Fe分子篩催化劑的低溫和高溫活性差異,將Cu、Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合以拓寬系統(tǒng)活性溫窗。為了確定合理的組合方式,分析了催化劑長度對NH3氧化反應(yīng)和標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)的影響,并證明Cu+Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合方式不能提升系統(tǒng)的高溫NOx轉(zhuǎn)化活性。改變Cu、Fe分子篩催化劑順序,證明了Fe+Cu分子篩催化劑串聯(lián)組合方式的合理性,分析了前后催化劑長度比例對NO轉(zhuǎn)化率的影響,最終確定Fe(20%)+Cu(80%)為最佳串聯(lián)組合方式,能夠在更寬的溫度范圍內(nèi)保持較高的NO轉(zhuǎn)化性能。
【關(guān)鍵詞】：柴油機(jī) 氮氧化物 選擇性催化還原 Cu、Fe分子篩催化劑 數(shù)值模擬
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TK421.5
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 緒論9-20
• 1.1 前言9
• 1.2 柴油機(jī)排放現(xiàn)狀9-10
• 1.3 柴油機(jī)NO_x排放后處理技術(shù)10-13
• 1.3.1 選擇性催化還原10-12
• 1.3.2 稀燃NO_x捕集12
• 1.3.3 LNT-SCR耦合系統(tǒng)12-13
• 1.4 SCR后處理技術(shù)研究現(xiàn)狀13-19
• 1.4.1 催化劑13-14
• 1.4.2 化學(xué)反應(yīng)機(jī)理14-15
• 1.4.3 尿素水溶液噴霧15
• 1.4.4 尿素沉積物15-17
• 1.4.5 SCR系統(tǒng)設(shè)計17-19
• 1.5 本章小結(jié)19-20
• 2 反應(yīng)動力學(xué)分析原理20-26
• 2.1 催化反應(yīng)動力學(xué)基礎(chǔ)20-23
• 2.1.1 化學(xué)反應(yīng)速率20-21
• 2.1.2 阿倫尼烏斯方程21
• 2.1.3 多相催化反應(yīng)21-23
• 2.2 SCR計算模型23-25
• 2.2.1 反應(yīng)器模型23-24
• 2.2.2 反應(yīng)動力學(xué)模型24-25
• 2.3 本章小結(jié)25-26
• 3 Cu、Fe分子篩催化劑表面NH_3-SCR反應(yīng)26-48
• 3.1 反應(yīng)機(jī)理26-27
• 3.2 反應(yīng)模型參數(shù)及邊界條件27
• 3.3 反應(yīng)模型驗(yàn)證及分析27-41
• 3.3.1 NH_3吸附和脫附反應(yīng)28-30
• 3.3.2 NH_3氧化反應(yīng)30-32
• 3.3.3 NO氧化反應(yīng)32-33
• 3.3.4 標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)33-34
• 3.3.5 快速SCR反應(yīng)34-36
• 3.3.6 慢速SCR反應(yīng)及N_2O生成反應(yīng)36-38
• 3.3.7 入口NO_2/NO_x比值對NO_x還原反應(yīng)的影響38-41
• 3.4 Cu、Fe分子篩催化劑低溫活性不同的原因41-43
• 3.5 瞬態(tài)響應(yīng)特性43-47
• 3.6 本章小結(jié)47-48
• 4 Cu、Fe分子篩催化劑串聯(lián)組合48-59
• 4.1 催化劑長度對NH_3氧化反應(yīng)的影響49-50
• 4.2 催化劑長度對標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)的影響50-53
• 4.3 Cu+Fe串聯(lián)組合的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證及分析53-55
• 4.4 Fe+Cu串聯(lián)組合的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證及分析55-57
• 4.5 本章小結(jié)57-59
• 結(jié)論59-60
• 參考文獻(xiàn)60-65
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況65-66
• 致謝66-67

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 楊文杰;溫亞林;張武高;;Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3催化劑H_2-NSR性能影響因素的試驗(yàn)分析[J];上海交通大學(xué)學(xué)報;2015年05期

2 曹曼曼;李志軍;劉磊;陳韶舒;;不同還原劑對稀燃NO_x催化轉(zhuǎn)化器轉(zhuǎn)化效率的影響[J];西安交通大學(xué)學(xué)報;2015年01期

3 蘇慶運(yùn);李艷賓;解亮;馮廷智;;鉑表面H_2還原NO_x的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理[J];工程熱物理學(xué)報;2014年06期

4 唐韜;趙彥光;華倫;帥石金;;柴油機(jī)SCR系統(tǒng)尿素水溶液噴霧分解的試驗(yàn)研究[J];內(nèi)燃機(jī)工程;2015年01期

5 帥石金;唐韜;趙彥光;華倫;;柴油車排放法規(guī)及后處理技術(shù)的現(xiàn)狀與展望[J];汽車安全與節(jié)能學(xué)報;2012年03期

6 姜磊;葛蘊(yùn)珊;李璞;劉志華;;柴油機(jī)尿素SCR噴射特性的試驗(yàn)研究[J];內(nèi)燃機(jī)工程;2010年04期

7 譚丕強(qiáng),陸家祥,鄧康耀,王桂華;車用直噴式柴油機(jī)氮氧化物的排放特性[J];內(nèi)燃機(jī)學(xué)報;2003年06期

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本文編號：647995