【摘要】：化石燃料的使用加劇了大氣中CO2的排放,由CO2等溫室氣體引起的全球變暖現(xiàn)象已經(jīng)給生態(tài)環(huán)境和人類社會帶來巨大災害和經(jīng)濟損失。化學鏈燃燒(Chemical Looping Combustion, CLC)是一種具有CO2內(nèi)分離特點,不需要額外的能量消耗,且能提高燃料化學能品味的一種潔凈高效的燃燒方式。它使用載氧體在空氣反應器和燃料反應器間循環(huán),實現(xiàn)氧的轉移,避免了燃料與空氣中的氧分子直接接觸反應。燃料在燃料反應器中生成CO2/H2O,僅需通過低能耗的冷凝過程就可實現(xiàn)CO2的高濃度富集。載氧體的性能對整個化學鏈燃燒過程至關重要,天然鐵礦石因具有原料廣泛、價格低廉、環(huán)境友好和無二次污染等優(yōu)勢,是一種實現(xiàn)化學鏈燃燒比較理想的載氧體材料。鐵礦石載氧體的應用能降低CO2捕集成本,其反應特性是亟需探討的問題。本文首先對基于鐵礦石載氧體的還原反應特性開展研究,在此基礎上采用鉀基催化劑對鐵礦石載氧體進行修飾,提高載氧體的還原反應活性,并在化學鏈燃燒串行流化床上進行實驗研究,并對該反應器的氣固兩相流動規(guī)律開展模擬研究。在小型流化床反應器上開展鐵礦石載氧體和氣體燃料CO的化學鏈燃燒反應實驗,考察反應溫度和還原性氣體濃度的影響以及CO-Fe2O3反應機理。結果表明：反應溫度為750～850℃時,鐵礦石載氧體轉化率隨反應時間增加和反應溫度升高而增加,在反應后期趨于平衡,且反應溫度高于800℃時,鐵礦石載氧體轉化率變化不明顯,反應速率變化小。還原反應后的鐵礦石載氧體顆粒表面氣孔基本消失,多孔結構不明顯,部分區(qū)域覆蓋有燒結物質,阻礙CO向鐵礦石載氧體的活性中心擴散,導致還原反應速率降低。當溫度在750℃到950℃區(qū)間時,CO濃度低于20%時,Fe203還原生成的Fe304能穩(wěn)定存在,且在此溫度區(qū)間下Fe304較難被還原為更低價態(tài)的FeO和單質Fe。利用1kWth串行流化床反應器,在反應溫度800～930℃范圍內(nèi)對浸漬制備的K2CO3修飾鐵礦石載氧體進行可行性分析。通過對氣體串混現(xiàn)象的研究,表明1kWth串行流化床中隔離器的設計能夠有效的避免燃料反應器和空氣反應器間氣體串混,保證了在燃料反應器內(nèi)無N2存在,可獲得高濃度的C02。在燃料反應器中,純鐵礦石和鉀基修飾鐵礦石作為載氧體時,隨著反應溫度的升高,均呈現(xiàn)CO濃度降低、CO2濃度升高和CO轉化率增加的趨勢。在相同溫度下,與純鐵礦石載氧體相比,鉀基修飾鐵礦石載氧體能有效提高CO：濃度和CO轉化率值,這是由于堿金屬離子K+提高了鐵礦石載氧體反應活性,加快反應速率,促進了還原反應的進行。在燃料反應器內(nèi),由于鐵礦石的催化作用,CO會發(fā)生析碳反應,析出的碳附著在鐵礦石載氧體顆粒表面,進入空氣反應器與02反應生成C02。浸漬煅燒后的鐵礦石表面檢測到KFe11O17,呈尖晶石結構,穩(wěn)定性好。鐵礦石和鉀基修飾鐵礦石載氧體的還原指數(shù)分別為0.74和1.45,與鐵礦石相比較,鉀基修飾鐵礦石載氧體中有更多的Fe203被還原為Fe304,傳遞氧的速率更快。采用計算流體力學軟件FLUENT 14.0對東南大學1kWth化學鏈串行流化床進行冷態(tài)模擬,研究氣固兩相流動模型的循環(huán)過程和動力特性,對固相顆粒的濃度、速度分布和氣相的相對壓力、串混現(xiàn)象進行全面的分析。結果表明：該化學鏈串行流化床的空氣反應器和燃料反應器之間能夠實現(xiàn)載氧體顆粒的傳遞,在流化啟動3秒后能夠自平衡,空氣反應器和燃料反應器達到穩(wěn)定流化狀態(tài),維持正常的物料平衡。燃料反應器內(nèi)氣固界面清晰,鼓泡特征明顯,顆粒流化質量高,且床內(nèi)顆�；旌暇鶆�,能夠滿足載氧體顆粒與氣體燃料還原反應的要求。燃料反應器存在三段不同的流化區(qū)域：下部是鼓泡段,濃度波動比較大：中部是流化段,濃度相對的均勻；上部是懸浮段,濃度分布較小；氣泡能夾帶顆粒向上運動,到達一定高度時,氣泡破碎,顆粒被拋撒下落,床中心處氣泡的體積份額較大,造成床內(nèi)局部空隙率增大�？諝夥磻鞒煽焖倭骰癄顟B(tài),顆粒濃度較小,在頂部顆粒體積濃度小于0.15%�？諝夥磻飨虏糠中纬啥嗵幁h(huán)核流動,顆粒濃度分布不均勻；上部分,濃度分布較均勻,環(huán)核流動消失,顆�？焖偕仙�。隨著載氧體顆粒達到穩(wěn)定循環(huán),串行流化床內(nèi)的壓力已基本達到穩(wěn)定,各個反應段壓差分布明顯。鑒于載氧體的氧化反應速度顯著大于其還原反應速度,和空氣反應器內(nèi)空氣氧化載氧體過程相比,氣體燃料在燃料反應器內(nèi)需要充足的停留時間,滿足氣體燃料充分被載氧體氧化的要求。燃料反應器內(nèi)的壓降明顯高于空氣反應器內(nèi)的壓降,表明化學鏈燃燒過程中載氧體主要分布在燃料反應器內(nèi),約占80%,而在隔離器和空氣反應器內(nèi)分別只有10%的載氧體；表明該反應器能夠滿足氣體燃料在燃料反應器內(nèi)被載氧體充分氧化。同時,數(shù)值模擬結果表明：設計的新型隔離器能有效地防止燃料反應器與空氣反應器之間的串混。
【學位授予單位】：東南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TK16

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本文編號：2521705