【摘要】：化石燃料的使用加劇了大氣中CO2的排放,由CO2等溫室氣體引起的全球變暖現(xiàn)象已經(jīng)給生態(tài)環(huán)境和人類社會(huì)帶來巨大災(zāi)害和經(jīng)濟(jì)損失。化學(xué)鏈燃燒(Chemical Looping Combustion, CLC)是一種具有CO2內(nèi)分離特點(diǎn),不需要額外的能量消耗,且能提高燃料化學(xué)能品味的一種潔凈高效的燃燒方式。它使用載氧體在空氣反應(yīng)器和燃料反應(yīng)器間循環(huán),實(shí)現(xiàn)氧的轉(zhuǎn)移,避免了燃料與空氣中的氧分子直接接觸反應(yīng)。燃料在燃料反應(yīng)器中生成CO2/H2O,僅需通過低能耗的冷凝過程就可實(shí)現(xiàn)CO2的高濃度富集。載氧體的性能對整個(gè)化學(xué)鏈燃燒過程至關(guān)重要,天然鐵礦石因具有原料廣泛、價(jià)格低廉、環(huán)境友好和無二次污染等優(yōu)勢,是一種實(shí)現(xiàn)化學(xué)鏈燃燒比較理想的載氧體材料。鐵礦石載氧體的應(yīng)用能降低CO2捕集成本,其反應(yīng)特性是亟需探討的問題。本文首先對基于鐵礦石載氧體的還原反應(yīng)特性開展研究,在此基礎(chǔ)上采用鉀基催化劑對鐵礦石載氧體進(jìn)行修飾,提高載氧體的還原反應(yīng)活性,并在化學(xué)鏈燃燒串行流化床上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究,并對該反應(yīng)器的氣固兩相流動(dòng)規(guī)律開展模擬研究。在小型流化床反應(yīng)器上開展鐵礦石載氧體和氣體燃料CO的化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)實(shí)驗(yàn),考察反應(yīng)溫度和還原性氣體濃度的影響以及CO-Fe2O3反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明：反應(yīng)溫度為750～850℃時(shí),鐵礦石載氧體轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間增加和反應(yīng)溫度升高而增加,在反應(yīng)后期趨于平衡,且反應(yīng)溫度高于800℃時(shí),鐵礦石載氧體轉(zhuǎn)化率變化不明顯,反應(yīng)速率變化小。還原反應(yīng)后的鐵礦石載氧體顆粒表面氣孔基本消失,多孔結(jié)構(gòu)不明顯,部分區(qū)域覆蓋有燒結(jié)物質(zhì),阻礙CO向鐵礦石載氧體的活性中心擴(kuò)散,導(dǎo)致還原反應(yīng)速率降低。當(dāng)溫度在750℃到950℃區(qū)間時(shí),CO濃度低于20%時(shí),Fe203還原生成的Fe304能穩(wěn)定存在,且在此溫度區(qū)間下Fe304較難被還原為更低價(jià)態(tài)的FeO和單質(zhì)Fe。利用1kWth串行流化床反應(yīng)器,在反應(yīng)溫度800～930℃范圍內(nèi)對浸漬制備的K2CO3修飾鐵礦石載氧體進(jìn)行可行性分析。通過對氣體串混現(xiàn)象的研究,表明1kWth串行流化床中隔離器的設(shè)計(jì)能夠有效的避免燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器間氣體串混,保證了在燃料反應(yīng)器內(nèi)無N2存在,可獲得高濃度的C02。在燃料反應(yīng)器中,純鐵礦石和鉀基修飾鐵礦石作為載氧體時(shí),隨著反應(yīng)溫度的升高,均呈現(xiàn)CO濃度降低、CO2濃度升高和CO轉(zhuǎn)化率增加的趨勢。在相同溫度下,與純鐵礦石載氧體相比,鉀基修飾鐵礦石載氧體能有效提高CO：濃度和CO轉(zhuǎn)化率值,這是由于堿金屬離子K+提高了鐵礦石載氧體反應(yīng)活性,加快反應(yīng)速率,促進(jìn)了還原反應(yīng)的進(jìn)行。在燃料反應(yīng)器內(nèi),由于鐵礦石的催化作用,CO會(huì)發(fā)生析碳反應(yīng),析出的碳附著在鐵礦石載氧體顆粒表面,進(jìn)入空氣反應(yīng)器與02反應(yīng)生成C02。浸漬煅燒后的鐵礦石表面檢測到KFe11O17,呈尖晶石結(jié)構(gòu),穩(wěn)定性好。鐵礦石和鉀基修飾鐵礦石載氧體的還原指數(shù)分別為0.74和1.45,與鐵礦石相比較,鉀基修飾鐵礦石載氧體中有更多的Fe203被還原為Fe304,傳遞氧的速率更快。采用計(jì)算流體力學(xué)軟件FLUENT 14.0對東南大學(xué)1kWth化學(xué)鏈串行流化床進(jìn)行冷態(tài)模擬,研究氣固兩相流動(dòng)模型的循環(huán)過程和動(dòng)力特性,對固相顆粒的濃度、速度分布和氣相的相對壓力、串混現(xiàn)象進(jìn)行全面的分析。結(jié)果表明：該化學(xué)鏈串行流化床的空氣反應(yīng)器和燃料反應(yīng)器之間能夠?qū)崿F(xiàn)載氧體顆粒的傳遞,在流化啟動(dòng)3秒后能夠自平衡,空氣反應(yīng)器和燃料反應(yīng)器達(dá)到穩(wěn)定流化狀態(tài),維持正常的物料平衡。燃料反應(yīng)器內(nèi)氣固界面清晰,鼓泡特征明顯,顆粒流化質(zhì)量高,且床內(nèi)顆�；旌暇鶆�,能夠滿足載氧體顆粒與氣體燃料還原反應(yīng)的要求。燃料反應(yīng)器存在三段不同的流化區(qū)域：下部是鼓泡段,濃度波動(dòng)比較大：中部是流化段,濃度相對的均勻；上部是懸浮段,濃度分布較小；氣泡能夾帶顆粒向上運(yùn)動(dòng),到達(dá)一定高度時(shí),氣泡破碎,顆粒被拋撒下落,床中心處氣泡的體積份額較大,造成床內(nèi)局部空隙率增大�？諝夥磻�(yīng)器成快速流化狀態(tài),顆粒濃度較小,在頂部顆粒體積濃度小于0.15%�？諝夥磻�(yīng)器下部分形成多處環(huán)核流動(dòng),顆粒濃度分布不均勻；上部分,濃度分布較均勻,環(huán)核流動(dòng)消失,顆�？焖偕仙�。隨著載氧體顆粒達(dá)到穩(wěn)定循環(huán),串行流化床內(nèi)的壓力已基本達(dá)到穩(wěn)定,各個(gè)反應(yīng)段壓差分布明顯。鑒于載氧體的氧化反應(yīng)速度顯著大于其還原反應(yīng)速度,和空氣反應(yīng)器內(nèi)空氣氧化載氧體過程相比,氣體燃料在燃料反應(yīng)器內(nèi)需要充足的停留時(shí)間,滿足氣體燃料充分被載氧體氧化的要求。燃料反應(yīng)器內(nèi)的壓降明顯高于空氣反應(yīng)器內(nèi)的壓降,表明化學(xué)鏈燃燒過程中載氧體主要分布在燃料反應(yīng)器內(nèi),約占80%,而在隔離器和空氣反應(yīng)器內(nèi)分別只有10%的載氧體；表明該反應(yīng)器能夠滿足氣體燃料在燃料反應(yīng)器內(nèi)被載氧體充分氧化。同時(shí),數(shù)值模擬結(jié)果表明：設(shè)計(jì)的新型隔離器能有效地防止燃料反應(yīng)器與空氣反應(yīng)器之間的串混。
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TK16

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10 李W，

本文編號：2521705