高嶺石水化作用和離子吸附的微量熱研究
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圖1 高嶺石的XRD圖譜(a),SEM圖像(b)和晶體結(jié)構(gòu)(c)
高嶺石與鹽溶液混合后,立即有熱釋放,持續(xù)時間與水化作用時間基本一致,與高濃度溶液的作用時間略長于低濃度條件(圖3).吸附量與溫度有明顯的關(guān)系,高溫條件下的離子吸附量明顯低于低溫條件(表1).不同溫度條件下,熱流曲線形態(tài)相似但峰值存在一定差異,70℃條件下持續(xù)時間略短,釋放的熱量一....
圖2 C80微量熱儀(a)和膜反應(yīng)池(b)結(jié)構(gòu)圖
圖1高嶺石的XRD圖譜(a),SEM圖像(b)和晶體結(jié)構(gòu)(c)在NaCl溶液中,40℃條件下的時間-熱流曲線和水化曲線的差異不明顯,但在70℃時100mmol?L-1溶液中反應(yīng)熱(14.513J?g-1)顯著高于水化熱(12.054J?g-1)和40℃時的反應(yīng)熱(12.9....
圖3 40℃和70℃條件下高嶺石與不同溶液混合的熱流-時間曲線
由于不同離子的水合能力和離子半徑存在差異,在高嶺石表面的吸附行為存在區(qū)別.前期分子模擬研究提出[35-36],在水溶液條件下水合Na+離子一般更傾向于遠(yuǎn)離礦物表面[32],不與羥基面發(fā)生交換反應(yīng).K+離子則與硅氧四面體的作用更強(qiáng),傾向于陷入六元環(huán)而與表面氧原子形成內(nèi)球絡(luò)合[36]....
圖4 高嶺石與不同流體混合的熱流值
溫度對高嶺石與溶液混合釋熱影響較大,由圖4可知,盡管70℃時離子吸附量低,但混合反應(yīng)熱普遍高于40℃時.這一特征可能與離子的活動性和高嶺石表面反應(yīng)性變化有關(guān).一方面,隨著溫度上升,陽離子的活動性增強(qiáng),更多外球絡(luò)合形式的離子有機(jī)會靠近六元環(huán)中心位置而形成內(nèi)球絡(luò)合[32,37],從而....
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