【摘要】：鈣鈦礦發(fā)光材料具備高熒光量子效率、窄光譜半峰寬、高載流子遷移率、低陷阱密度、可調(diào)節(jié)的發(fā)射波長(zhǎng)、可溶液加工和低成本等優(yōu)勢(shì),在發(fā)光二極管領(lǐng)域中備受矚目。近期,外量子效率超過(guò)20%的高性能鈣鈦礦發(fā)光二極管(Perovskite Light-Emitting Diodes,簡(jiǎn)稱PeLEDs)相繼問(wèn)世,標(biāo)志著PeLEDs在器件效率方面的研究已經(jīng)取得了重大突破,但穩(wěn)定性問(wèn)題仍然是現(xiàn)階段限制PeLEDs走向?qū)嶋H應(yīng)用的主要因素之一,因此本文的研究目標(biāo)是如何提高PeLEDs的穩(wěn)定性。本文通過(guò)ITO/ZnO/PVA/Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3/PVK/MoO_3/Al的倒裝器件結(jié)構(gòu)制備出比較穩(wěn)定的綠光混合陽(yáng)離子PeLEDs。其中的混合陽(yáng)離子鈣鈦礦Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3是通過(guò)往CsPbBr_3(Cesium,簡(jiǎn)稱Cs)主體摻雜少量甲脒(Formamidinium,簡(jiǎn)稱FA)來(lái)制備的,具有接近數(shù)值1的容忍因子(0.96)、較少的陷阱和較高的激子結(jié)合能(59.2 meV);Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3/PVK(聚乙烯基咔唑,Poly(N-Vinylcarbazole)雙膜層是采用含有PVK的氯苯反溶劑(Antisolvent,簡(jiǎn)稱AS)處理旋涂中的鈣鈦礦一步制備的,在簡(jiǎn)化器件制備工藝的基礎(chǔ)上進(jìn)一步減少Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3膜層的陷阱,提高了Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3膜層的光致熒光(Photoluminescence,簡(jiǎn)稱PL)性能和PL穩(wěn)定性,直觀表現(xiàn)為儲(chǔ)存222天后該Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3/PVK雙膜層PL強(qiáng)度仍然高于新鮮制備的CsPbBr_3膜層。通過(guò)上述混合陽(yáng)離子策略和新型反溶劑法制備的PeLEDs,在高達(dá)10000 cd m~(-2)的初始亮度下,器件亮度衰減至初始亮度值一半的時(shí)間(The Time at Decay to Half Initial Brightness,簡(jiǎn)稱T50)可達(dá)11.7 min,優(yōu)于其它Cs-FA混合陽(yáng)離子PeLEDs的器件壽命。該種混合陽(yáng)離子綠光PeLEDs電致發(fā)光(Electroluminescence,簡(jiǎn)稱EL)穩(wěn)定性較好的原因主要是陷阱含量較少的Cs_(0.76)FA_(0.24)PbBr_3膜層所具備的本征PL穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB34;TN312.8
【圖文】：

1.3.1 Cs-FA 混合陽(yáng)離子體系的穩(wěn)定性潛力影響 PeLEDs 穩(wěn)定性的因素可劃分為影響鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的因素和影響 PeLEDs器件穩(wěn)定性的因素，其中影響鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的因素包括鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)、環(huán)境因素（溫度、氣氛、光照等）以及鈣鈦礦納米顆粒在溶液態(tài)和薄膜態(tài)下的穩(wěn)定性問(wèn)題等；PeLEDs 器件的不穩(wěn)定性因素包括離子遷移、p-i-n 結(jié)的形成、電極金屬的擴(kuò)散、光色不穩(wěn)定等[11]。當(dāng)前為提高鈣鈦礦材料和 PeLEDs 器件的穩(wěn)定性而提出的方案包括 A 位陽(yáng)離子工程、采用 Ruddlesden-Popper 晶相、添加抑制離子遷移的添加劑或界面層、制備均一的鈣鈦礦膜層等[11]。其中 A 位陽(yáng)離子工程是指采用更穩(wěn)定的 A 位陽(yáng)離子來(lái)替換掉鉛鹵鈣鈦礦材料中常見(jiàn)但相對(duì)不穩(wěn)定的 A 位陽(yáng)離子 MA+[11]，以改善鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性。而在鉛鹵鈣鈦礦的立方晶相結(jié)構(gòu) ABX3中，A 位是一價(jià)陽(yáng)離子，B 位是二價(jià)鉛離子，X位是鹵素陰離子，如圖 1-1 所示。進(jìn)一步的，研究者發(fā)現(xiàn)采用多元的 A 位陽(yáng)離子的體系，即混合陽(yáng)離子體系，可以進(jìn)一步改善鈣鈦礦系統(tǒng)的穩(wěn)定性[15,20]。

nm 至 60 nm 厚度的 TPBi 充當(dāng)電子傳輸層。整個(gè)流程如圖 1-2 所示。同樣在 2017 年，Su 等研究者將 MABr、TPBi、MABr + TPBi 這三種組合的材料分別加入由氯苯與 DMF（二甲基甲酰胺，N,N-Dimethylformamide）組成的混合溶劑中（文章及補(bǔ)充材料沒(méi)有提及具體濃度）[41]，作為反溶劑來(lái)處理混合了少量 PVK 的 MAPbBr3，并發(fā)現(xiàn)添加了 MABr + TPBi 的反溶劑，可以進(jìn)一步細(xì)化鈣鈦礦晶粒從而提高鈣鈦礦層覆蓋率、提高鈣鈦礦晶粒對(duì)激子的量子限域效應(yīng)，并顯著延長(zhǎng)鈣鈦礦層的平均激發(fā)態(tài)壽命。研究者將其中鈣鈦礦層形貌的改善效果歸功于 TPBi 的引入，而 MABr 的作用則是抑制 MAPbBr3中 Pb 這一重金屬單質(zhì)的析出。本研究同樣是在添加 MABr + TPBi 的反溶劑處理過(guò)的鈣鈦礦層上方蒸鍍一層 50 nm 厚的 TPBi 作為電子傳輸層。從以上含有添加物的反溶劑處理在 PeLEDs 領(lǐng)域的研究進(jìn)展可以看出，相比于傳統(tǒng)的直接以鈣鈦礦的不良溶劑作為反溶劑的鈣鈦礦層處理方法，在不良溶劑中添加合適的有機(jī)材料后再處理鈣鈦礦層，可以在傳統(tǒng)反溶劑法改善鈣鈦礦層形貌的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步改善鈣鈦礦層形貌并提高其 PL 性能，是一種有效的提高 PeLEDs 器件性能的方法。

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文器件測(cè)試：器件電流密度-電壓-亮度（Current Density-Voltage-Luminance，簡(jiǎn)稱 J-V-L）曲線數(shù)據(jù)、電流效率（CurrentEfficiency，簡(jiǎn)稱 CE）曲線數(shù)據(jù)、T50 曲線數(shù)據(jù)和 EL光譜的采集，是在空氣環(huán)境中（室溫 22 ℃，相對(duì)濕度 60%）進(jìn)行的，使用數(shù)字源表、色度計(jì)和光纖光譜儀測(cè)定并記錄包封好的器件的性能數(shù)據(jù)，再用 Origin 軟件進(jìn)行繪制。其中電壓的掃描步長(zhǎng)為 0.2 V，電壓掃描范圍為 0 V 至 10 V。器件的平均性能為五個(gè)以上獨(dú)立器件測(cè)試結(jié)果的平均值。2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析2.3.1 PVA 基底對(duì) CsPbBr3膜層形貌與 PL 性能的改善作用

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本文編號(hào)：2743929