【摘要】：近年來,鉛鹵鈣鈦礦量子點(diǎn)由于其所具有的獨(dú)特光學(xué)及電學(xué)性能而被普遍應(yīng)用于光電二極管(LED),太陽能電池(PV),光電探測(cè)器,生物熒光標(biāo)記等領(lǐng)域,成為該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而,有毒的鉛元素會(huì)對(duì)人體和生態(tài)系統(tǒng)造成嚴(yán)重的危害,鉛元素的存在嚴(yán)重阻礙了鉛鹵鈣鈦礦量子點(diǎn)的商業(yè)應(yīng)用,因而合成出對(duì)環(huán)境沒有危害的無鉛鈣鈦礦量子點(diǎn)是一件具有非凡意義的事情。因?yàn)殂G基化合物具有毒性低、穩(wěn)定性好的特點(diǎn),在此,本文從大量可能替代鈣鈦礦量子點(diǎn)中鉛的元素中,選擇鉍元素作為研究對(duì)象。本文在室溫下成功合成出了(CH_3NH_3)_3Bi_2Br_9與Cs_3Bi_2Br_9鈣鈦礦量子點(diǎn)晶體,并對(duì)其進(jìn)行了必要的表征和研究。在研究中分別使用了兩種量子點(diǎn)的制備方法,其中一種是配體輔助再沉淀法(LARP),而另一種是非極性溶劑室溫合成法(NPRT)。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),與全無機(jī)的Cs_3Bi_2Br_9量子點(diǎn)相比,LARP工藝制備的有機(jī)無機(jī)雜化(CH_3NH_3)_3Bi_2Br_9量子點(diǎn)的性能不夠理想,表現(xiàn)出低熒光量子效率(PLQY)及無法用合適溶劑洗出的問題。在對(duì)Cs_3Bi_2Br_9量子點(diǎn)研究中發(fā)現(xiàn),NPRT工藝合成的全無機(jī)鈣鈦礦Cs_3Bi_2Br_9量子點(diǎn)相比于LARP工藝合成的Cs_3Bi_2Br_9量子點(diǎn)具有極大的優(yōu)越性,不僅熒光量子效率高,而且容易洗出,產(chǎn)量高。NPRT工藝合成的Cs_3Bi_2Br_9量子點(diǎn)在414 nm和433 nm處呈現(xiàn)藍(lán)色雙發(fā)射峰,全寬半高(FWHM)為50nm,熒光量子效率可達(dá)29.6%,在空氣中貯存3周內(nèi)穩(wěn)定性良好。此外,本文還通過向量子點(diǎn)分散溶液中加入不同輔助成分來提高其發(fā)光效果,最終發(fā)現(xiàn)加入油酸鉀(K-OA)溶液可以提高Cs_3Bi_2Br_9鈣鈦礦量子點(diǎn)的發(fā)光強(qiáng)度。
【圖文】：

華 中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 文于載流子在材料中的注入和流動(dòng)，這使得鈣鈦礦量子點(diǎn)非常適合制作發(fā)光二極管(LED)，如圖 1-1b 所示。距今為止，基于 CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)的 LED 是被關(guān)注最多的鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)光二極管，其中有兩個(gè)團(tuán)隊(duì)研制出了外部量子效率(EQE)分別達(dá)到 6.3%[30]和 8.7%[31]的鈣鈦礦量子點(diǎn) LED。前者的亮度峰值超過了 15,000cdm-2，而后者的亮度值大概 1,660cd·m 2。并且兩個(gè)團(tuán)隊(duì)都強(qiáng)調(diào)了從過量配體中凈化鈣鈦礦量子點(diǎn)的重要性。紅色的 CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn) LED 有報(bào)道達(dá)到了 7.3%的 EQE 和波長(zhǎng)在 688nm 的 435cd·m 2亮度峰值[32]。然而基于鈣鈦礦量子點(diǎn)的藍(lán)光 LED 仍然存在較多的問題有待解決，其中最好的例子是 MAPbBr1.5Cl1.5鈣鈦礦量子點(diǎn) LED，但是也僅僅表現(xiàn)出了 1.18%外部量子效率，和波長(zhǎng)在 445 nm 的 2473cd·m 2的峰值亮度。然而對(duì)于最純正的藍(lán)色的鈣鈦礦量子點(diǎn) LED，CsPbCl3量子點(diǎn) LED 最高的外部量子效率僅僅達(dá)到了 0.61%，而對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)在 404 nm 的峰值亮度僅僅為 11 cd·m 2[32]。

子點(diǎn)的合成機(jī)理一直是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。對(duì)于量子膠體粒子的成核及生長(zhǎng)來解釋。盡管量子點(diǎn)在尺寸上，但是通過對(duì)經(jīng)典的膠體粒子成核和生長(zhǎng)理論的學(xué)習(xí)量子點(diǎn)的合成機(jī)理。 Dinegar 的經(jīng)典研究表明，單分散膠體的產(chǎn)生需要一現(xiàn)有核的基礎(chǔ)上緩慢控制其生長(zhǎng)[44]，如圖 2-1 所示。分散膠體的成核制備可以簡(jiǎn)單分成四個(gè)階段:瞬間成慢生長(zhǎng)(Slow Growth)、奧斯特瓦爾德熟化(Ostwald 一階段，迅速加入試劑到反應(yīng)瓶中，這時(shí)，，前驅(qū)物濃，短時(shí)間內(nèi)的成核爆發(fā)可以稍微緩解過飽和現(xiàn)象。第驅(qū)體，導(dǎo)致溶液的飽和度低于成核閾值，成核結(jié)束，爾德熟化階段，小的膠體粒子會(huì)逐漸消融，而大的膠果，膠體粒子的總數(shù)下降，而膠體的平均體積數(shù)值
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O471.1;TN312.8

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本文編號(hào)：2654480