本文關(guān)鍵詞：生物質(zhì)基改性活性炭的高附加值制備及其超級(jí)電容器電極材料應(yīng)用

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【摘要】：活性炭具有比表面積大、導(dǎo)電、導(dǎo)熱性能高等優(yōu)點(diǎn),在吸附劑、催化劑載體和電化學(xué)等領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用。本文以生物質(zhì)(葡萄糖、蝦殼)為碳源,采用摻雜和化學(xué)活化法成功制備出系列活性炭。采用多種技術(shù)手段對(duì)所得材料的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,并考察其作為超級(jí)電容器電極材料的電化學(xué)性能。主要結(jié)論如下:1、以葡萄糖基炭微球(HCs)為前驅(qū)體,三聚氰胺和KOH分別為氮源和活化劑,通過(guò)調(diào)變活化、氮摻雜的順序制備多孔、富氮的系列超級(jí)電容器電極材料,如KOH活化炭微球制備了多孔炭(HC/KOH-1:2),而其經(jīng)三聚氰胺氮摻雜后制備了含氮孔炭(HC/KOH/N);炭微球采用三聚氰胺摻雜制備氮摻雜炭(HC/N-1:5),又經(jīng)KOH活化后得到含氮孔材料(HC/N/KOH)。結(jié)果表明,三聚氰胺是良好的氮摻雜前驅(qū)體,KOH活化有助于材料孔結(jié)構(gòu)的構(gòu)建,且使氮的存在趨向吡啶氮和吡咯氮的形式。在6 M KOH電解液中,具有豐富孔結(jié)構(gòu)的HC/KOH-1:2表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,在三電極體系0.1A g-1電流密度下,比電容值達(dá)279 F g-1;而具有較大比表面積和含氮官能團(tuán)的HC/N/KOH樣品在1 M H2SO4電解液中性能最優(yōu),比電容值高達(dá)492 F g-1。在兩電極體系0.05 A g-1電流密度下,HC/KOH-1:2的能量密度和功率密度分別為8.1 Wh kg-1和24 W kg-1,而HC/N/KOH的能量和功率密度則升高到12 Wh kg-1和24.6 W kg-1。上述優(yōu)異的電化學(xué)性能可歸因于前者具有較大的比表面積(1197 m2 g-1),后者適中的比表面積(566m2 g-1)和較高的氮含量(4.38 wt.%)協(xié)同作用的結(jié)果。2、以含4.106 at%氮、26.99 at%碳和27.00 at%氧的蝦殼為碳源,磷酸(H3PO4)為活化劑,原位制備氮/磷/氧共摻雜孔碳(PCs)。結(jié)果表明,蝦殼是優(yōu)良的制備活性炭的前驅(qū)體,H3PO4有助于構(gòu)建材料的孔結(jié)構(gòu),同時(shí)實(shí)現(xiàn)炭材料的P摻雜。所得材料的孔結(jié)構(gòu)和氮、磷、氧含量隨煅燒溫度的變化而變化。具有豐富孔結(jié)構(gòu)和雜原子官能團(tuán)的PCs作為超級(jí)電容器電極材料在堿性電解液中表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,在三電極體系0.1A g-1電流密度下,PCs的比電容值最高可達(dá)206 F g-1;P摻雜使材料的電壓窗口由0.9 V拓寬至1.1 V,其能量密度也相應(yīng)的由2.9 Wh kg-1增大到5.2 Wh kg-1。3、以蝦殼和KOH分別為碳源和活化劑,通過(guò)調(diào)控二者活化比例和煅燒溫度原位制備氮摻雜活性炭。結(jié)果表明,所得材料氮、氧元素含量隨著煅燒溫度的升高而降低,比表面積則隨之增大,所得材料比表面積在1163~2003 m2 g-1范圍可調(diào)。蝦殼中CaCO3去除與KOH活化的調(diào)變順序影響所得材料的比表面積,先去除CaCO3再KOH活化,所得材料具有更高的比表面積。所得活性炭表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,在0.05 A g-1電流密度下,其比電容、能量密度和功率密度分別為356 F g-1、8.3 Wh kg-1和24 W kg-1。
【關(guān)鍵詞】：生物質(zhì) 超級(jí)電容器 活化 摻雜 活性炭
【學(xué)位授予單位】：遼寧師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ424.1;TM53
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 引言9-21
• 1.1 活性炭的概述9-13
• 1.1.1 活性炭的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)9-10
• 1.1.2 活性炭的制備前驅(qū)體10-11
• 1.1.2.1 不可再生資源為前驅(qū)體10-11
• 1.1.2.2 可再生資源為前驅(qū)體11
• 1.1.3 活性炭的應(yīng)用領(lǐng)域11-13
• 1.1.3.1 吸附劑11
• 1.1.3.2 催化劑載體11
• 1.1.3.3 電化學(xué)11-13
• 1.2 活性炭的制備與摻雜13-17
• 1.2.1 活性炭的制備方法13-15
• 1.2.1.1 物理活化法13
• 1.2.1.2 化學(xué)活化法13-15
• 1.2.1.2.1 氫氧化鉀 (KOH) 活化法14
• 1.2.1.2.2 磷酸 (H3PO4) 活化法14-15
• 1.2.1.2.3 氯化鋅(ZnCl2)活化15
• 1.2.2 活性炭的摻雜15-17
• 1.2.2.1 N摻雜16-17
• 1.2.2.2 P摻雜17
• 1.2.2.3 O摻雜17
• 1.3 活性炭用作超級(jí)電容器17-19
• 1.3.1 超級(jí)電容器簡(jiǎn)介17-18
• 1.3.2 活性炭作為超級(jí)電容器電極材料的影響因素18-19
• 1.3.2.1 比表面積18
• 1.3.2.2 孔徑分布18-19
• 1.3.2.3 表面性質(zhì)19
• 1.4 課題選擇的意義19-20
• 1.5 儀器、表征手段以及試劑20-21
• 1.5.1 儀器和表征手段20
• 1.5.2 試劑20-21
• 第2章 改性葡萄糖基炭微球的制備其超級(jí)電容器電極材料的性能研究21-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分21-22
• 2.1.1 炭微球的制備21
• 2.1.2 氮摻雜炭材料的制備21-22
• 2.1.3 活性炭的制備22
• 2.1.4 氮摻雜活性炭的制備22
• 2.1.5 電極制備及其電化學(xué)性質(zhì)的研究22
• 2.2 結(jié)果和討論22-26
• 2.3 電化學(xué)性能測(cè)試26-35
• 2.4 本章小結(jié)35-36
• 第3章 蝦殼基氮/磷/氧共摻雜活性炭的制備及其超級(jí)電容器應(yīng)用36-46
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分36-37
• 3.1.1 蝦殼炭的制備36
• 3.1.2 氮/磷/氧共摻雜活性炭的制備36-37
• 3.1.3 電極制備及其電化學(xué)性質(zhì)的研究37
• 3.2 結(jié)果與討論37-41
• 3.3 電化學(xué)性能測(cè)試41-45
• 3.4 本章小結(jié)45-46
• 第4章 蝦殼基氮摻雜活性炭的原位制備及其在超級(jí)電容器中的應(yīng)用46-57
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分46-47
• 4.1.1 蝦殼基活性炭的制備46
• 4.1.2 殼聚糖基活性炭的制備46-47
• 4.1.3 電極制備及其電化學(xué)性質(zhì)的研究47
• 4.2 結(jié)果和討論47-50
• 4.3 電化學(xué)性能測(cè)試50-56
• 4.4 本章小結(jié)56-57
• 第5章 結(jié)論57-59
• 參考文獻(xiàn)59-63
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況63-64
• 致謝64

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