本文關(guān)鍵詞：堿性直接甲醇燃料電池陽極催化劑電化學制備及性能研究

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【摘要】：為實現(xiàn)堿性甲醇氧化反應(yīng)催化劑的高Pt利用率、高活性和穩(wěn)定性,采用誘導電沉積法制備出Pt-on-Au/CNTs催化劑并對其活性和催化機理進行分析。為考察Pd替代Pt可能性,采用誘導電沉積法制備出Pd-on-Au/CNTs催化劑,并與Pt-on-Au/CNTs進行活性和穩(wěn)定性比較,進一步設(shè)計出Pt-on-Pd類催化劑,該催化劑對堿性甲醇、乙醇氧化的活性和穩(wěn)定性比Pt/CNTs、Pd/CNTs都要好。用誘導電沉積法制備出不同Pt含量的Pt-on-Au系列催化劑,催化堿性甲醇氧化反應(yīng)(MOR)。該系列催化劑對MOR表現(xiàn)出極高質(zhì)量活性,催化機理可能涉及Pt與Au之間協(xié)同作用,其中Pt提供Pt-OH可氧化Au表面活性位上吸附的甲氧基吸附質(zhì)(CH3O-)。為進一步提高催化劑活性和穩(wěn)定性并認識催化機理,用電沉積方法制備了系列催化劑如Pt-on-Au/CNTs、Pd-on-Au/CNTs、Pt-on-Pd/CNTs、Pt-on-Pd-on-Au/CNTs、Pd-on-Pt/CNTs等�；钚院头�(wěn)定性結(jié)果表明,Pt-on-Au/CNTs催化劑活性高于Pd-on-Au/CNTs,而后者穩(wěn)定性更好。鑒于此,結(jié)合Pt和Pd組分各自優(yōu)點制備出Pt-on-Pd-on-Au/CNTs和Pt-on-Pd/CNTs催化劑。這兩種催化劑活性均高于Pd-on-Au/CNTs和Pd/CNTs,而穩(wěn)定性優(yōu)于Pt-on-Au/CNTs,表明在催化甲醇氧化反應(yīng)中Pt和Pd之間存在協(xié)同作用。計算結(jié)果表明,含有相當?shù)秃縋t的Pt-on-Pd/CNTs催化劑對甲醇氧化反應(yīng)的總質(zhì)量活性與Pt/CNTs催化劑相當。為拓展催化劑對其它燃料在堿性條件氧化催化的可能應(yīng)用,測試了Pt/CNTs、Pd/CNTs催化劑對堿性甲醇、乙醇、甲酸鉀氧化催化活性隨溫度的變化,表明溫度增加對甲醇氧化活性提高最明顯。對甲醇或乙醇電氧化,Pt活性均高于Pd,但Pt在乙醇中失活較Pd快。催化劑Pt-on-Pd對甲醇和乙醇的氧化峰電流和計時電流比Pt和Pd高,表明其活性和穩(wěn)定性更佳。
【關(guān)鍵詞】：電化學制備 堿性直接甲醇燃料電池 催化劑 活性 協(xié)同作用 穩(wěn)定性
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1 緒論10-20
• 1.1 燃料電池概述10-12
• 1.1.1 燃料電池的研究背景及發(fā)展歷史10-11
• 1.1.2 燃料電池的分類及特點11
• 1.1.3 燃料電池的應(yīng)用11-12
• 1.2 堿性直接甲醇燃料電池概述12-18
• 1.2.1 ADMFC的工作原理13-14
• 1.2.2 甲醇電氧化的機理14-15
• 1.2.3 DMFC陽極催化劑15-16
• 1.2.4 DMFC陽極催化劑的制備方法16-18
• 1.3 論文計劃18-20
• 1.3.1 研究思路18
• 1.3.2 研究內(nèi)容18-20
• 2 實驗試劑、儀器與研究方法20-25
• 2.1 實驗試劑與儀器20-21
• 2.2 CNTs的預(yù)處理21
• 2.3 物理分析方法21
• 2.3.1 透射電鏡測試（TEM）21
• 2.3.2 X射線衍射（XRD）21
• 2.4 電化學分析方法21-25
• 2.4.1 實驗裝置21-22
• 2.4.2 電極制備22
• 2.4.3 循環(huán)伏安法（cyclic voltammetry，CV）22-24
• 2.4.4 線性掃描伏安法（linear sweep voltammetry，LSV）24
• 2.4.5 電流-時間曲線（Amperometric I-t Curve）24-25
• 3 催化劑Pt-on-Au的制備及活性、穩(wěn)定性研究25-40
• 3.1 實驗部分25-27
• 3.1.1Au/CNTs和Au/SnO_2-CNTs的制備25
• 3.1.2 誘導電沉積法制備催化劑Pt-on-Au、Au-on-Pt25-26
• 3.1.3 SnO_2/CNTs和Pt/CNTs的制備及SnO_2的助催化作用研究26-27
• 3.2 結(jié)果與討論27-38
• 3.2.1 不同Pt負載量的Pt-on-Au催化劑的活性比較27-30
• 3.2.2 催化劑Pt-on-Au/SnO_2-CNTs中SnO_2的助催化作用30-31
• 3.2.3 催化劑Pt-on-Au中Pt與Au的協(xié)同作用分析31-38
• 3.2.4 催化劑Pt-on-Au的穩(wěn)定性分析38
• 3.3 本章小結(jié)38-40
• 4 Pt-on-Pd催化劑活性、穩(wěn)定性分析40-59
• 4.1 實驗部分40-41
• 4.1.1 M-on-Au/CNTs(M= Bi、Ru、Cu、Pd)的制備40
• 4.1.2 Pd-on-Au/CNTs與Au-on-Pd/CNTs催化劑的制備40-41
• 4.1.3 Pt-on-Pd-on-Au、Pt-on-Pd和Pd-on-Pt催化劑制備41
• 4.2 結(jié)果與討論41-58
• 4.2.1 M-on-Au/CNTs(M= Bi、Ru、Cu、Pd)的MOR活性研究41-43
• 4.2.2 Pd-on-Au催化劑的活性、穩(wěn)定性43-48
• 4.2.3 Pt-on-Au/CNTs和Pd-on-Au/CNTs的活性、穩(wěn)定性定量比較48-51
• 4.2.4 Pt-on-Pd活性、穩(wěn)定性分析51-53
• 4.2.5 Pt-on-Pd中Pt與Pd的協(xié)同作用分析53-55
• 4.2.6 Pt、Pd和Pt-on-Pd在不同溫度下分別對甲醇、乙醇和甲酸鉀的活性、穩(wěn)定性分析55-58
• 4.3 本章小結(jié)58-59
• 5 結(jié)論59-61
• 參考文獻61-66
• 個人簡歷、攻讀碩士期間發(fā)表論文情況66-67
• 致謝67

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 ;In situ preparation and the characterization of Pt/SnO_2[J];Chinese Chemical Letters;2012年03期

，

本文編號：585844