新型鈀基催化劑對于有機小分子電氧化性能的研究
發(fā)布時間:2021-01-17 01:42
本論文從三方面入手,著力探究Pd基催化劑對于有機小分子(甲醇和甲酸)電催化性能的研究。首先,以Pd/C催化劑為基礎,通過摻雜稀土金屬鐿(Yb)對催化劑進行優(yōu)化,提高Pd基催化劑對于甲醇的電催化性能。其次,改變Pd基催化劑的載體,再次研究其對于甲醇的電催化性能的影響。最后,研究了Pd基催化劑對于甲酸的電催化性能。通過硼氫化鈉還原法制備負載到炭黑上不同Pd/Yb比例的Pd-Yb催化劑(20%Pd-x%Yb/C,x=0,1,5,10和15)。電化學測試結果表明,當Yb的含量為5%時,20%Pd+5%Yb/C催化劑表現(xiàn)出對堿性介質中甲醇的電氧化最好的電化學性能。20%Pd+5%Yb/C催化劑好的電化學性能和穩(wěn)定性可以歸功于雙功能原理。另外,Yb的加入可以使零價Pd的含量增多,這也是使20%Pd+5%Yb/C催化劑性能好的原因;20%Pd+5%Yb/C催化劑好的電化學性能,制備20%Pd+5%Yb負載到Ti4O7上的催化劑(20%Pd+5%Yb/Ti4O7)。透射電鏡結果顯示,Pd-Yb顆粒在Ti
【文章來源】:合肥工業(yè)大學安徽省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:81 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
氫氧燃料電池的工作原理
圖 1.2 甲醇燃料電池的工作原理圖Figure 1.2 The working principle of methanol fuel cell[10].2. DMFC 目前存在的一些問題理論上,直接甲醇燃料電池(DMFC)的能量轉換效率比較高,近年來, DMFC 進行了一些研究,并開發(fā)出了一些樣機。但目前 DMFC 研發(fā)中仍些問題,制約了 DMFC 的商業(yè)化[12]。首先,過去在 DMFC 中,常用的陽極催化劑是 Pt,它對作為燃料的醇類分子氧化的電催化活性較低,而且還易被氧化的中間物種毒化,因此,研和有機小分子氧化具有高的電催化活性和抗氧化中間物種毒化的陽極催須要解決的問題。其次,目前在 DMFC 中,一般使用的質子交換膜是 Nafion 膜,而甲醇很Nafion 膜,這不但浪費了燃料,而且透過的燃料會在陰極上氧化,使陰極電位,降低電池性能。目前常用的陰極催化劑也是 Pt,透過的燃料在陰極會使陰極催化劑中毒。所以研制低的燃料透過率的隔膜和對透過的甲醇
直接甲醇燃料電池中,Pt 和 Pt 基合金被認為是最有效的酸性介質中的甲的催化劑。但是,Pt 基催化劑的致命問題是催化劑會被甲醇電氧化期間物 CO 或其他有毒物質所毒化。代替酸性電解質,DMFC 的動力學將顯著 Pt 催化劑可以用于堿性介質中。和 Pt 基催化劑相比,Pd 催化劑有著相對本,高催化活性和耐熱性等特點[13]。近些年來,在堿性介質中對于甲醇的Pd 基催化劑被廣泛研究,比如純金屬 Pd 催化劑[13-19],特殊納米結構的 劑[20-25],Pd 的二元[26-32]和三元[33-37]金屬合金催化劑等。純 Pd 基催化劑ee 等[13]通過在乙二醇溶液中還原 Pd 鹽制備 Pd/C 催化劑。如圖 1.3(a)商業(yè) Pd/C 相比,實驗中制備的 Pd/C 催化劑有更高的電流密度以及電化。iang 等[18]使用水熱生長法合成了碳改性 TiO2納米帶(TiO2-C)作為 Pd 納載體材料,制備催化劑 Pd/TiO2-C。結果表明(圖 1.3(b)),Pd/TiO2-C Pd/AC 的 2.2 倍,是 Pd/TiO2的 1.5 倍。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]直接甲醇燃料電池的陽極和陰極催化劑[J]. 林玲,朱青,徐安武. 化學進展. 2015(09)
[2]燃料電池汽車研究現(xiàn)狀及發(fā)展[J]. 李建秋,方川,徐梁飛. 汽車安全與節(jié)能學報. 2014(01)
[3]低溫燃料電池非鉑催化劑研究進展[J]. 張潔,唐水花,廖龍渝,郁衛(wèi)飛. 催化學報. 2013(06)
[4]形貌可控的鈀納米粒子的電化學制備及電催化性質[J]. 晏曉暉,刁鵬,項民. 高等學;瘜W學報. 2011(11)
[5]直接甲醇燃料電池技術發(fā)展近況及應用[J]. 王瑞敏,張穎穎. 上海汽車. 2010(11)
[6]燃料電池研究進展及發(fā)展探析[J]. 劉潔,王菊香,邢志娜,李偉. 節(jié)能技術. 2010(04)
[7]堿性介質中甲醇在PdMnO2/C上的電氧化行為[J]. 王美麗,黃成德. 電源技術. 2010(02)
[8]燃料電池概述[J]. 劉建國,孫公權. 物理. 2004(02)
博士論文
[1]影響燃料電池壽命的動態(tài)響應分析及經濟性評價[D]. 陳會翠.清華大學 2015
[2]Pd、Pt基燃料電池催化劑的制備及性能研究[D]. 黃中原.湖南大學 2014
碩士論文
[1]新型載體上的鈀—釓雙金屬催化劑在堿性溶液中對甲醇電氧化的催化性能研究[D]. 馬曙輝.中國科學院大學(中國科學院過程工程研究所) 2017
[2]稀土—鈀基催化劑對于甲醇在堿性條件下電氧化的催化性能研究[D]. 王麗.蘭州理工大學 2014
本文編號:2981943
【文章來源】:合肥工業(yè)大學安徽省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:81 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
氫氧燃料電池的工作原理
圖 1.2 甲醇燃料電池的工作原理圖Figure 1.2 The working principle of methanol fuel cell[10].2. DMFC 目前存在的一些問題理論上,直接甲醇燃料電池(DMFC)的能量轉換效率比較高,近年來, DMFC 進行了一些研究,并開發(fā)出了一些樣機。但目前 DMFC 研發(fā)中仍些問題,制約了 DMFC 的商業(yè)化[12]。首先,過去在 DMFC 中,常用的陽極催化劑是 Pt,它對作為燃料的醇類分子氧化的電催化活性較低,而且還易被氧化的中間物種毒化,因此,研和有機小分子氧化具有高的電催化活性和抗氧化中間物種毒化的陽極催須要解決的問題。其次,目前在 DMFC 中,一般使用的質子交換膜是 Nafion 膜,而甲醇很Nafion 膜,這不但浪費了燃料,而且透過的燃料會在陰極上氧化,使陰極電位,降低電池性能。目前常用的陰極催化劑也是 Pt,透過的燃料在陰極會使陰極催化劑中毒。所以研制低的燃料透過率的隔膜和對透過的甲醇
直接甲醇燃料電池中,Pt 和 Pt 基合金被認為是最有效的酸性介質中的甲的催化劑。但是,Pt 基催化劑的致命問題是催化劑會被甲醇電氧化期間物 CO 或其他有毒物質所毒化。代替酸性電解質,DMFC 的動力學將顯著 Pt 催化劑可以用于堿性介質中。和 Pt 基催化劑相比,Pd 催化劑有著相對本,高催化活性和耐熱性等特點[13]。近些年來,在堿性介質中對于甲醇的Pd 基催化劑被廣泛研究,比如純金屬 Pd 催化劑[13-19],特殊納米結構的 劑[20-25],Pd 的二元[26-32]和三元[33-37]金屬合金催化劑等。純 Pd 基催化劑ee 等[13]通過在乙二醇溶液中還原 Pd 鹽制備 Pd/C 催化劑。如圖 1.3(a)商業(yè) Pd/C 相比,實驗中制備的 Pd/C 催化劑有更高的電流密度以及電化。iang 等[18]使用水熱生長法合成了碳改性 TiO2納米帶(TiO2-C)作為 Pd 納載體材料,制備催化劑 Pd/TiO2-C。結果表明(圖 1.3(b)),Pd/TiO2-C Pd/AC 的 2.2 倍,是 Pd/TiO2的 1.5 倍。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]直接甲醇燃料電池的陽極和陰極催化劑[J]. 林玲,朱青,徐安武. 化學進展. 2015(09)
[2]燃料電池汽車研究現(xiàn)狀及發(fā)展[J]. 李建秋,方川,徐梁飛. 汽車安全與節(jié)能學報. 2014(01)
[3]低溫燃料電池非鉑催化劑研究進展[J]. 張潔,唐水花,廖龍渝,郁衛(wèi)飛. 催化學報. 2013(06)
[4]形貌可控的鈀納米粒子的電化學制備及電催化性質[J]. 晏曉暉,刁鵬,項民. 高等學;瘜W學報. 2011(11)
[5]直接甲醇燃料電池技術發(fā)展近況及應用[J]. 王瑞敏,張穎穎. 上海汽車. 2010(11)
[6]燃料電池研究進展及發(fā)展探析[J]. 劉潔,王菊香,邢志娜,李偉. 節(jié)能技術. 2010(04)
[7]堿性介質中甲醇在PdMnO2/C上的電氧化行為[J]. 王美麗,黃成德. 電源技術. 2010(02)
[8]燃料電池概述[J]. 劉建國,孫公權. 物理. 2004(02)
博士論文
[1]影響燃料電池壽命的動態(tài)響應分析及經濟性評價[D]. 陳會翠.清華大學 2015
[2]Pd、Pt基燃料電池催化劑的制備及性能研究[D]. 黃中原.湖南大學 2014
碩士論文
[1]新型載體上的鈀—釓雙金屬催化劑在堿性溶液中對甲醇電氧化的催化性能研究[D]. 馬曙輝.中國科學院大學(中國科學院過程工程研究所) 2017
[2]稀土—鈀基催化劑對于甲醇在堿性條件下電氧化的催化性能研究[D]. 王麗.蘭州理工大學 2014
本文編號:2981943
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