鉑/金屬氮化物—氮摻雜石墨烯二維多層結(jié)構(gòu)催化劑的構(gòu)筑及醇電催化氧化性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-01-08 10:15
目前,經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展而帶來(lái)的環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)重,環(huán)保能源將為人類(lèi)提供發(fā)展的動(dòng)力,為人類(lèi)創(chuàng)造更好的生活。環(huán)保能源就是在更好的利用自然資源的同時(shí),深入認(rèn)識(shí)污染和破壞環(huán)境的根源,促進(jìn)人類(lèi)與環(huán)境的協(xié)調(diào)發(fā)展。低溫燃料電池,尤其是直接醇類(lèi)燃料電池(DAFC),因其較高的能量轉(zhuǎn)換效率、較低的污染排放物、便攜等特點(diǎn)被大家公認(rèn)為一種新型能源的利用方式。但直接甲醇燃料電池中陽(yáng)極催化劑的昂貴,不穩(wěn)定和易中毒嚴(yán)重阻礙其市場(chǎng)化進(jìn)程,不同于改變Pt基催化劑或改性碳載體的傳統(tǒng)研究,本論文以過(guò)渡金屬氮化物M-N(M=Ti,Nb,Ta)和氮摻雜石墨烯的復(fù)合物為載體,利用金屬氮化物和氮摻雜石墨烯的高Pt利用率、高穩(wěn)定性和催化活性、實(shí)現(xiàn)Pt基催化劑的醇類(lèi)電催化氧化過(guò)程中的低Pt、長(zhǎng)效、抗中毒“三效合一”。具體內(nèi)容如下:1.我們主要采用高溫固相法合成Pt/TiN@N石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu),系統(tǒng)研究了石墨烯層厚度對(duì)該催化劑催化性能的影響。通過(guò)X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)對(duì)樣品的晶形、形貌等進(jìn)行了測(cè)試,并通過(guò)電化學(xué)測(cè)試技術(shù)(循環(huán)伏安法、交流阻抗法等)對(duì)該催化劑在酸性條件下測(cè)試,結(jié)果顯示該催化劑乙...
【文章來(lái)源】:內(nèi)蒙古大學(xué)內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:83 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
燃料電池工作原理示意圖
圖 2 直接甲醇燃料電池工作原理示意圖Fig.2 operating principles of DMFC電池與傳統(tǒng)的化學(xué)電源一樣由電極提供電子轉(zhuǎn)移的場(chǎng)所,陽(yáng)行氧化劑的還原過(guò)程,導(dǎo)電離子在將陰、陽(yáng)極分開(kāi)的電解質(zhì)并構(gòu)成電的回路[4,19-21]。電極反應(yīng)如下:半反應(yīng):CH3OH + H2O →CO2+ 6H++ 6e-半反應(yīng):3/2O2+ 6H++ 6e-→3H2O CH3OH + 3/2O2→ CO2+ 2H2O 極催化劑催化甲醇水溶液發(fā)生氧化反應(yīng),在氧化過(guò)程中得到極質(zhì)全氟磺酸膜遷移到陰極,電子通過(guò)外電路傳送到陰極,C遷移過(guò)來(lái)的質(zhì)子和電子在陰極電催化劑催化作用下與空氣中排出口排出。
2.1 不同樣品的 XRD 圖譜 a,b,c 分別為 R=5, R=10, R=14 的 TiN@C,d 為 TiN。tterns of the samples prepared under the conditions: a, b, c R = 5, R = 10, R = 14 TiN respectively.四氯化鈦溶于乙醇提供鈦源、尿素提供氮源和碳源,通過(guò)改變兩者的化劑中的 TiN 和 C 的比例。我們將前驅(qū)物中尿素和 Ti 源的摩爾比定義驅(qū)物中碳源的含量越高,我們分別合成了 R=5,R=10 和 R=14 的三種 氨氣合成純相 TiN。圖 2.1 不同樣品的 XRD 圖譜,通過(guò)與標(biāo)準(zhǔn)卡片黑色)對(duì)比在 2θ=36.59°,42.50°,61.68°,73.90°,77.78°的衍射峰對(duì)應(yīng)0),(220),(311),(222)標(biāo)準(zhǔn)衍射峰,對(duì)比 TiN@C 復(fù)合物和純相 TiN 的三種 TiN@C 復(fù)合物的衍射峰峰強(qiáng)度都較純相 TiN 小,說(shuō)明復(fù)合相的寬,說(shuō)明顆粒較小。同時(shí)在 26.5°位置處,復(fù)合相都存在明顯的 C 峰。說(shuō)明在純相 TiN 中 C 含量太少,在 XRD 圖譜上不能觀察到。對(duì)比三以發(fā)現(xiàn):隨著 R 值的增大即前驅(qū)物中碳源的增多,TiN 的特征衍射峰
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃料電池的發(fā)展趨勢(shì)及研究進(jìn)展[J]. 蔣清梅. 山東化工. 2017(22)
[2]直接醇類(lèi)燃料電池的研究與發(fā)展前景綜述[J]. 孫慧,高張丹,雷丹,聶明. 真空. 2017(04)
[3]直接乙二醇燃料電池陽(yáng)極催化材料的研究進(jìn)展[J]. 趙亞飛,馬憲印,李云華,李巧霞. 電池. 2017(01)
[4]High loading Pt nanoparticles on ordered mesoporous carbon sphere arrays for highly active methanol electro-oxidation[J]. Cheng-Wei Zhang,Lian-Bin Xu,Jian-Feng Chen. Chinese Chemical Letters. 2016(06)
[5]燃料電池研究進(jìn)展及發(fā)展探析[J]. 劉潔,王菊香,邢志娜,李偉. 節(jié)能技術(shù). 2010(04)
博士論文
[1]乙醇電氧化催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 屈云騰.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
碩士論文
[1]直接乙醇燃料電池復(fù)合質(zhì)子交換膜的制備與表征[D]. 李旭亮.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2010
本文編號(hào):2964412
【文章來(lái)源】:內(nèi)蒙古大學(xué)內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:83 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
燃料電池工作原理示意圖
圖 2 直接甲醇燃料電池工作原理示意圖Fig.2 operating principles of DMFC電池與傳統(tǒng)的化學(xué)電源一樣由電極提供電子轉(zhuǎn)移的場(chǎng)所,陽(yáng)行氧化劑的還原過(guò)程,導(dǎo)電離子在將陰、陽(yáng)極分開(kāi)的電解質(zhì)并構(gòu)成電的回路[4,19-21]。電極反應(yīng)如下:半反應(yīng):CH3OH + H2O →CO2+ 6H++ 6e-半反應(yīng):3/2O2+ 6H++ 6e-→3H2O CH3OH + 3/2O2→ CO2+ 2H2O 極催化劑催化甲醇水溶液發(fā)生氧化反應(yīng),在氧化過(guò)程中得到極質(zhì)全氟磺酸膜遷移到陰極,電子通過(guò)外電路傳送到陰極,C遷移過(guò)來(lái)的質(zhì)子和電子在陰極電催化劑催化作用下與空氣中排出口排出。
2.1 不同樣品的 XRD 圖譜 a,b,c 分別為 R=5, R=10, R=14 的 TiN@C,d 為 TiN。tterns of the samples prepared under the conditions: a, b, c R = 5, R = 10, R = 14 TiN respectively.四氯化鈦溶于乙醇提供鈦源、尿素提供氮源和碳源,通過(guò)改變兩者的化劑中的 TiN 和 C 的比例。我們將前驅(qū)物中尿素和 Ti 源的摩爾比定義驅(qū)物中碳源的含量越高,我們分別合成了 R=5,R=10 和 R=14 的三種 氨氣合成純相 TiN。圖 2.1 不同樣品的 XRD 圖譜,通過(guò)與標(biāo)準(zhǔn)卡片黑色)對(duì)比在 2θ=36.59°,42.50°,61.68°,73.90°,77.78°的衍射峰對(duì)應(yīng)0),(220),(311),(222)標(biāo)準(zhǔn)衍射峰,對(duì)比 TiN@C 復(fù)合物和純相 TiN 的三種 TiN@C 復(fù)合物的衍射峰峰強(qiáng)度都較純相 TiN 小,說(shuō)明復(fù)合相的寬,說(shuō)明顆粒較小。同時(shí)在 26.5°位置處,復(fù)合相都存在明顯的 C 峰。說(shuō)明在純相 TiN 中 C 含量太少,在 XRD 圖譜上不能觀察到。對(duì)比三以發(fā)現(xiàn):隨著 R 值的增大即前驅(qū)物中碳源的增多,TiN 的特征衍射峰
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃料電池的發(fā)展趨勢(shì)及研究進(jìn)展[J]. 蔣清梅. 山東化工. 2017(22)
[2]直接醇類(lèi)燃料電池的研究與發(fā)展前景綜述[J]. 孫慧,高張丹,雷丹,聶明. 真空. 2017(04)
[3]直接乙二醇燃料電池陽(yáng)極催化材料的研究進(jìn)展[J]. 趙亞飛,馬憲印,李云華,李巧霞. 電池. 2017(01)
[4]High loading Pt nanoparticles on ordered mesoporous carbon sphere arrays for highly active methanol electro-oxidation[J]. Cheng-Wei Zhang,Lian-Bin Xu,Jian-Feng Chen. Chinese Chemical Letters. 2016(06)
[5]燃料電池研究進(jìn)展及發(fā)展探析[J]. 劉潔,王菊香,邢志娜,李偉. 節(jié)能技術(shù). 2010(04)
博士論文
[1]乙醇電氧化催化劑制備及其反應(yīng)機(jī)理研究[D]. 屈云騰.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
碩士論文
[1]直接乙醇燃料電池復(fù)合質(zhì)子交換膜的制備與表征[D]. 李旭亮.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2010
本文編號(hào):2964412
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