太陽能光電轉(zhuǎn)化效率(Power Conversion Efficiency,PCE)是評(píng)價(jià)染料敏化太陽能電池(Dye Sensitized Solar Cell,DSSC)性能的一項(xiàng)至關(guān)重要的參數(shù),因此,光電轉(zhuǎn)化效率預(yù)測的精度直接影響到太陽能電池的性能。但是由于電池器件結(jié)構(gòu)復(fù)雜,很難利用量子化學(xué)計(jì)算方法直接從分子結(jié)構(gòu)性質(zhì)準(zhǔn)確計(jì)算出光電轉(zhuǎn)化效率的計(jì)算值。而機(jī)器學(xué)習(xí)方法能有效地繞過復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)過程,直接構(gòu)造出染料分子結(jié)構(gòu)性質(zhì)與太陽能電池光電轉(zhuǎn)化效率定量關(guān)系。本文結(jié)合量子化學(xué)方法(Quantum Mechanics,QM)與機(jī)器學(xué)習(xí)方法(Machine Learning,ML)建立量子化學(xué)與機(jī)器學(xué)習(xí)校正模型QM/ML模型,結(jié)合兩者的優(yōu)勢來預(yù)測染料敏化太陽能電池光電轉(zhuǎn)化效率。首先,利用量子化學(xué)B3LYP方法在STO-3G和6-31G*基組上分別計(jì)算出染料分子的物理化學(xué)性質(zhì);其次,采用3種機(jī)器學(xué)習(xí)方法:支持向量機(jī)(Support Vector Machine,SVM)、廣義回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(General Regression Neural Network,GRNN)、分類與回歸樹(Classification and Regression Tree,CART)構(gòu)建了集成學(xué)習(xí)器SVM-GRNN-CART(SGC);最后SGC結(jié)合三種特征選擇方法增L去R選擇算法(Plus-L Minus-R Selection algorithm,+L-R),隨機(jī)Lasso算法(Randomized Lasso algorithm),遺傳算法(Genetic algorithm)建立了集成學(xué)習(xí)級(jí)聯(lián)回歸模型。級(jí)聯(lián)回歸模型第一級(jí)輸出為短路電流(Jsc)、開路電壓(Voc)和填充因子(FF),它們作為第二級(jí)回歸模型的輸入來預(yù)測光電轉(zhuǎn)化效率PCE。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,與單一學(xué)習(xí)器SVM、GRNN、CART和同質(zhì)集成學(xué)習(xí)器隨機(jī)森林(Random Forest,RF)對(duì)比,集成學(xué)習(xí)器(SGC)級(jí)聯(lián)回歸模型在預(yù)測能力、擬合優(yōu)度和模型的穩(wěn)定性方面有明顯優(yōu)勢。尤其在STO-3G基組上,SGC結(jié)合+L-R方法來預(yù)測PCE得到了最好的預(yù)測結(jié)果,其中平均絕對(duì)誤差為0.37(%),均方根誤差為0.50(%),決定系數(shù)為0.89。研究表明SGC可以更有效地預(yù)測有機(jī)染料敏化太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率,尤其在耗時(shí)較低的小基組STO-3G下獲得較好的預(yù)測結(jié)果,為預(yù)測與設(shè)計(jì)合成新的染料分子提供了一個(gè)有效的工具,從而為實(shí)驗(yàn)合成節(jié)約了成本。
【學(xué)位單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TM914.4;TP181
【部分圖文】：

*)；(2)在染料 TiO2 表面分離激子并將電子注入到 TiO料中留下空穴(D+)；(3)通過接收來自氧化還原對(duì)(RE)的還中產(chǎn)生氧化還原對(duì)(OX)的氧化態(tài)來進(jìn)行染料再生；(4)電電極的電子再生并產(chǎn)生 RE；(5)通過向 D+提供電子注入 提供電子注入電子重組。通過以上過程，當(dāng)太陽光照射轉(zhuǎn)化成可利用的電能。本文選取的敏化材料全部由無金成，且染料分子全部為有機(jī)芳香胺染料分子，無論從環(huán)境方面考慮，未來都具有的廣闊的發(fā)展前景。

圖 3.2 QM/ML 模型總體研究路線圖基于機(jī)器學(xué)習(xí)方法與量子化學(xué)方法結(jié)合的思想，建立 QM/ML 模型，總體研線如下圖 3.2 所示首先建立有機(jī)分子數(shù)據(jù)庫，然后對(duì)特征描述符進(jìn)行篩選，進(jìn)行機(jī)器學(xué)習(xí)建模。QM/ML 模型具體研究內(nèi)容主要包括以下幾個(gè)部分：(1)建立分子數(shù)據(jù)庫：數(shù)據(jù)庫的建立是本項(xiàng)目奠定基礎(chǔ)最關(guān)鍵的一步，數(shù)據(jù)確性是獲得準(zhǔn)確模型的關(guān)鍵，因此在選擇分子過程中，要計(jì)算不同類型基組，使數(shù)據(jù)模型具有更好的代表性，本文選取了 STO-3G 和 6-31G*兩個(gè)基組。(2)數(shù)據(jù)集的劃分：如何挑選具有代表性的數(shù)據(jù)集，即數(shù)據(jù)集的優(yōu)選問題也模的關(guān)鍵。目前常用的數(shù)據(jù)集劃分方法有 Random Sampling(RS)，nard-Stone(KS)，sample set partitioning based on joint x-y distance(SPXY)。RS即隨機(jī)選取一定數(shù)量的數(shù)據(jù)組成訓(xùn)練集，方法簡單，但是每次選取的數(shù)據(jù)集差異很大，不能保證數(shù)據(jù)的代表性和模型的外推能力。KS 算法從所有的數(shù)挑選訓(xùn)練集。該方法能夠保證訓(xùn)練集中數(shù)據(jù)分布均勻，但是需要迭代計(jì)算空離。SPXY 算法是采用基于 x-y 距離結(jié)合的數(shù)據(jù)集劃分方法，對(duì)訓(xùn)練集中的進(jìn)行選擇和優(yōu)化，能夠更有效的覆蓋多維向量空間，是目前普遍認(rèn)為最合理

i 的模型預(yù)測輸出，trainmeany 代表訓(xùn)練集的響應(yīng)實(shí)驗(yàn)值均值。3.2 集成學(xué)習(xí)級(jí)聯(lián)回歸模型小節(jié)分別介紹了級(jí)聯(lián)模型和集成學(xué)習(xí)模型，對(duì)如何構(gòu)建級(jí)聯(lián)模型和作了詳細(xì)描述。.2.1 級(jí)聯(lián)模型聯(lián)模型(Cascaded Model)的構(gòu)想啟發(fā)于有機(jī)染料敏化太陽能電池光化效率(PCE)和其他三大參數(shù) Jsc、Voc、FF 之間的內(nèi)部聯(lián)系。太陽轉(zhuǎn)化為電能需要經(jīng)歷一系列的復(fù)雜反應(yīng)，很難定性的分析具體哪些對(duì)光電轉(zhuǎn)化效率的值發(fā)揮著重要作用，正是由于這種難題，本文提級(jí)聯(lián)模型，雖然并不能直接找到光電轉(zhuǎn)化效率與性質(zhì)之間的關(guān)系，找到 PCE 與 Jsc、Voc、FF 之間的關(guān)系，將 Jsc、Voc、FF 作為中間建立 PCE 與染料分子物理化學(xué)性質(zhì)之間的校正模型，克服了直接問題，不但可以提高光電轉(zhuǎn)化效率的最終預(yù)測精度，而且更加便于性質(zhì)，因?yàn)榉?2 級(jí)進(jìn)行預(yù)測，使建模過程更加清晰明了。

【參考文獻(xiàn)】

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1 王娟,慈林林,姚康澤;特征選擇方法綜述[J];計(jì)算機(jī)工程與科學(xué);2005年12期

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本文編號(hào)：2820287