【摘要】：儲(chǔ)能容量和能量密度是超級(jí)電容器的主要性能指標(biāo),設(shè)計(jì)合成高比容法拉第電極材料和構(gòu)建高能量密度電容體系是超級(jí)電容器領(lǐng)域基礎(chǔ)研究所關(guān)注的重點(diǎn)。過(guò)渡金屬氧化物、雙氫氧化物及氮摻雜碳材料具有良好的法拉第電容活性,可用作高比容電極材料�；谶@些電極材料構(gòu)建非對(duì)稱(chēng)器件及氧化還原電解質(zhì)電容體系,是有效提高器件能量密度的可行途徑。本文主要涉及不同形貌法拉第氧化物及氫氧化物,以及氮摻雜碳材料的設(shè)計(jì)合成,并進(jìn)一步組裝非對(duì)稱(chēng)電容器件以及構(gòu)建氧化還原電解質(zhì)電容器件,通過(guò)不同思路提高超級(jí)電容器的能量密度,主要研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面:1.在泡沫鎳基體表面沉積構(gòu)建交聯(lián)層狀結(jié)構(gòu)ZnCo_2O_4-rGO復(fù)合材料,該ZnCo_2O_4-rGO復(fù)合物電極材料具有較高的比表面積及高效離子擴(kuò)散通道,能保證ZnCo_2O_4的充分法拉第反應(yīng),基于此復(fù)合物的電極1 Ag~(-1)的比容高達(dá)3222 Fg~(-1),在20Ag~(-1)比容仍能保持在860 Fg~(-1),基于該電極所構(gòu)建的ZnCo_2O_4-rGO//AC非對(duì)稱(chēng)電容器件在0.5 Ag~(-1)的電流密度下比容為139 Fg~(-1),其能量密度和功率密度分別為49.1 Whkg~(-1)和400 Wkg~(-1),在7625 Wkg~(-1)功率密度時(shí)能量密度為18.8 Whkg~(-1),而且經(jīng)過(guò)5000次循環(huán)充放電僅有6%的容量損失。該器件均衡的能量密度,功率密度及良好循環(huán)性能表明該ZnCo_2O_4-rGO復(fù)合物電極可用作高性能、長(zhǎng)壽命的儲(chǔ)能裝置。2.通過(guò)堿性溶液中的水熱反應(yīng)在泡沫鎳表面沉積構(gòu)建片層狀CoNiLDH結(jié)構(gòu)框架,該CoNiLDH可與泡沫鎳基底緊密連接,有效降低電極的串聯(lián)電阻及界面電荷遷移電阻;進(jìn)一步經(jīng)過(guò)調(diào)控水熱反應(yīng)時(shí)間及溫度對(duì)CoNiLDH的形貌結(jié)構(gòu)及電容性能進(jìn)行了優(yōu)化。所制作CoNiLDH電極在2 M KOH電解液中能提供1882 Fg~(-1)的比容(1 Ag~(-1)),同時(shí)具有較優(yōu)的倍率性能及循環(huán)穩(wěn)定性,顯示出法拉第活性過(guò)渡雙金屬氫氧化物在電容器件方面的良好性能。3.采用水熱反應(yīng)及后續(xù)活化處理合成了氮摻雜碳-石墨烯復(fù)合材料,該碳質(zhì)材料具有較高比表面積,而且N、O異質(zhì)元素具有良好法拉第電容活性,因而展示出較高電極比容。該碳質(zhì)復(fù)合物電極在2 M KOH電解液中比容為242 Fg~(-1)(1 Ag~(-1)),良好的倍率及循環(huán)穩(wěn)定性。同時(shí)該異質(zhì)元素?fù)诫s碳質(zhì)復(fù)合物可促進(jìn)氧還原電解質(zhì)的法拉第反應(yīng),因而能進(jìn)一步通過(guò)氧化還原電解質(zhì)的法拉第反應(yīng)將電極體系的比容提高兩倍以上,有助于提高氧化還原電解質(zhì)體系電容器件的能量密度。
【圖文】：

1.2.1 雙電層電容器電雙層電容器主要由于可逆離子在電解液界面通過(guò)靜電吸附作用來(lái)存儲(chǔ)和釋放電荷。依據(jù)圖1-1為電容器工作時(shí)的電荷分布圖。對(duì)于某一電極而言，材料具有重要的作用對(duì)于超級(jí)電容器的組裝，電雙層（EDLC）電容器電極材料主要求該類(lèi)電極材料具有高比表面積、快速充放電速率和高導(dǎo)電率等性質(zhì)。在大多數(shù)情況下，電雙層（EDLC）電容器主要是由碳基電極材料制成的(多孔碳、碳納米管(CNTS)和石墨烯等)，該類(lèi)材料呈現(xiàn)出高比表面積、非毒性、易于控制的孔隙率、良好的電子導(dǎo)電率等性質(zhì)，以及由管狀、粉末狀、層狀和氣凝膠等多種結(jié)構(gòu)組成[9]。圖 1-1 電雙層（EDLC）的電荷分布圖1.2.2 贗電容型電容器贗電容型電容器儲(chǔ)存能量通過(guò)在電解液和電極之間電荷轉(zhuǎn)移來(lái)儲(chǔ)存電能。與電雙層型器件相比在電極表面會(huì)發(fā)生法拉第贗電容反應(yīng)，贗電容型電容器由于在一定的電壓下發(fā)生額外的電荷轉(zhuǎn)移因此顯示出更高的電容，，但它們通常具有較低的循環(huán)壽命，這主要由于發(fā)生法拉第反應(yīng)而導(dǎo)致的活性物質(zhì)脫落引起的。常用的贗電容型電極材料包括金屬

比電容（C），以及合理地將它們?cè)O(shè)計(jì)成低維的納米結(jié)構(gòu)（量子點(diǎn)、納米洋蔥片、泡沫等）和制作復(fù)合材料、核/殼和異質(zhì)結(jié)構(gòu)[15-18]等新穎的電極。圖 1-2（非對(duì)稱(chēng)裝置（ASCs）的組裝原理，該裝置是由兩種不同的材料分別作為正極 1-2（b）Ragone 圖比較了各種儲(chǔ)能裝置的能量密度和功率密度，很明顯看
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TM53

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