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石墨烯復合物的制備及其電催化氧化甲醇性能研究

發(fā)布時間:2019-10-14 06:32
【摘要】:自石墨烯被英國曼切斯特大學的Geim和Novoselov成功制備后,受到了廣泛的關注,其特殊的單原子層結(jié)構(gòu)決定了其具有多種優(yōu)異的物理、化學性能,在眾多方面具有廣泛的應用前景。為了實現(xiàn)石墨烯的進一步廣泛應用,尋找一種反應時間短、反應條件溫和、產(chǎn)物品質(zhì)高的石墨烯制備方法對于石墨烯的研究有著重要的意義。 石墨烯的重要應用之一是作為催化劑的載體,石墨烯/Pd復合材料綜合了石墨烯材料和金屬納米顆粒的優(yōu)點,在催化甲醇燃料電池的氧化還原反應中,不僅由于載體的協(xié)同效應提高了其催化效率,同時解決了之前所使用的稀有金屬Pt系催化劑成本高、資源短缺的問題,對于甲醇燃料電極具有非凡意義。 本論文主要從以下兩個方面對石墨烯進行了研究:一、將傳統(tǒng)的液相剝離法與Diels-Alder反應結(jié)合探索了一種新的石墨烯制備方法,二、利用溶膠凝膠法制備了石墨烯與金屬鈀的復合材料,并考察了其對甲醇氧化的催化作用。 (1)通過馬來酸酐與微晶石墨的Diels-Alder反應使微晶石墨的層間距增大,之后分別在不同的有機溶劑中超聲2h,制備出一系列高濃度、高質(zhì)量的石墨烯分散液,在NMP中濃度達到最大為0.68mg·mL-1。用拉曼光譜(Raman)、透射電子顯微鏡(TEM)和原子力顯微鏡(AFM)對石墨烯的結(jié)構(gòu)和形貌進行了系統(tǒng)表征和分析,結(jié)果表明結(jié)果表明制備的石墨烯分散液主要由單層或少數(shù)幾層組成,石墨烯尺寸達1μm,無明顯缺陷。 (2)利用改性的Hummer法制備氧化石墨烯分散液,以氯化鈀為原料制備硝酸鈀。通過攪拌,氧化石墨烯和硝酸鈀形成均勻穩(wěn)定的水溶膠,控制反應溫度使其凝膠化,,復合凝膠凍干之后使用NaBH4對其進行還原,制得Pd/rGO復合材料。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能譜(EDS)、透射電子顯微鏡(TEM)及X射線衍射儀(XRD)對復合材料的形貌、結(jié)構(gòu)及成分進行了分析。用循環(huán)伏安法、計時電流曲線方法研究了復合材料對于甲醇氧化反應的催化性能和電化學穩(wěn)定性。研究結(jié)果表明:Pd納米顆粒能夠均勻的分散于在石墨烯表面,粒徑約為5nm,采用溶膠-凝膠法制備的復合材料對于甲醇氧化反應具有良好的催化性能和電化學穩(wěn)定性。通過探索反應條件,得到制備Pd/rGO復合材料的最佳條件為:鈀的質(zhì)量分數(shù)為10%,尿素用量為100mg,凝膠化溫度為60℃。
【學位授予單位】:湖南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2014
【分類號】:TQ127.11;TM911.4

【參考文獻】

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本文編號:2549134

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