【摘要】：能源短缺和環(huán)境污染是當(dāng)今世界的兩大挑戰(zhàn)。最近發(fā)展起來的微生物燃料電池技術(shù)因其可以同時產(chǎn)電和去除污染而為同時解決這兩大問題提供了一條新的可能途徑。此文研究了微生物燃料電池中難降解污染物,特別是偶氮染料和硝基芳香化合物的強(qiáng)化降解。并通過陰極修飾或生物陰極來提高污染物的降解效率。 首先研究了一種典型的偶氮染料—甲基橙在微生物燃料電池陰極的脫色。通過原位利用陽極的有機(jī)底物厭氧轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的電子,甲基橙在陰極被逐步還原。其還原過程可以通過假一級反應(yīng)動力學(xué)來描述,相應(yīng)的動力學(xué)常數(shù)為1.29／天。電化學(xué)阻抗譜分析表明,陰極具有較高的阻抗從而限制電子轉(zhuǎn)移速率和陰極反應(yīng)速率。為加快電子從陰極到甲基橙的轉(zhuǎn)移以提高其脫色速率,我們利用一種典型的氧化還原介體硫堇,采用簡單的電化學(xué)方法修飾陰極。陰極阻抗經(jīng)過修飾降低了50%,而相應(yīng)的甲基橙的脫色速率提高了20%。這些研究結(jié)果為偶氮染料脫色中限制性關(guān)鍵因素的識別及如何提高脫色速率提供了有價值的信息。然而偶氮染料的還原產(chǎn)物為有毒的芳香氨基化合物,仍需進(jìn)一步處理。 其次探索了完全礦化偶氮染料偶氮苯一種新穎方法,其通過耦合微生物燃料電池陰極的還原和陽極的氧化來實(shí)現(xiàn)偶氮染料的完全降解。偶氮苯首先在微生物燃料電池的陰極被還原成苯胺,與此同時苯胺在陽極則被(產(chǎn)電)微生物進(jìn)一步氧化,并將氧化過程中產(chǎn)生的電子用于陰極偶氮染料的還原。該過程實(shí)現(xiàn)了偶氮苯中電子的充分利用而無需額外提供電能或有機(jī)碳源。同時,電流在此過程中得以產(chǎn)生。與閉路狀態(tài)的微生物燃料電池比較,苯胺在開路時降解速率僅有前者的一半。通過循環(huán)伏安,電化學(xué)阻抗譜和掃描電子顯微鏡對陽極的分析表明,附著在陽極表面的產(chǎn)電微生物的直接電子轉(zhuǎn)移和氧化還原介體的穿梭電子轉(zhuǎn)移這兩種方式共同參與了苯胺氧化過程中電子向陽極的轉(zhuǎn)移。同時,電極電勢對苯胺降解速率的影響實(shí)驗(yàn)表明,更高的陽極電勢有利于苯胺的降解。該研究對處理含吸電子基團(tuán)污染物的工業(yè)廢水或生物修復(fù)這一類污染物提供了一個低能耗的有潛力的方法。 最后,我們采用生物陰極來增強(qiáng)代表性的硝基芳香化合物—硝基苯的還原速率,并原位降解還原產(chǎn)物苯胺。硝基苯首先在生物陰極被還原為苯胺,然后苯胺被進(jìn)一步好氧降解。通過分別以硝基苯或曝入的氧氣作為電子受體,電流在這一氧化還原過程中始終產(chǎn)生。相比于非生物陰極,生物陰極極大的提高了硝基苯的還原速率,這要?dú)w功于微生物的催化作用,其大大降低了電荷轉(zhuǎn)移阻抗進(jìn)而促進(jìn)了電子從生物陰極向硝基苯的轉(zhuǎn)移速率。對于初始濃度為40mg/l的硝基苯,超過90%在4天內(nèi)被還原,其速率常數(shù)為0.46/天；而還原生成的苯胺中有97%在一天內(nèi)被進(jìn)一步原位去除,相應(yīng)的速率常數(shù)為3.5/天。這一策略不僅為含硝基苯或類似具有吸電子基團(tuán)污染物的工業(yè)廢水的處理,而且為這一類污染物的地下水或沉積物的生物電化學(xué)修復(fù),提供了又一新穎的處理途徑。
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【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TM911.45;X505

【參考文獻(xiàn)】

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1 ;Studies on treatment of chlorophenol-containing wastewater by microbial fuel cell[J];Chinese Science Bulletin;2007年24期

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本文編號：2465099